新型吸附材料的制备及其对溶液中铀的净化研究

发布时间：2020-11-08 18:52

　　 铀具有放射性和化学毒性,其导致的水体污染给人类和其它生物体的健康与安全带来严重威胁,吸附技术在含铀废水净化领域发挥了重要作用。介孔二氧化硅因具有高比表面积、大孔径、高度有序的介孔结构、优异的热稳定性和良好的机械强度等优点,在含铀废水净化应用中受到青睐。为进一步提高介孔二氧化硅对铀的吸附效率和性能,从改进吸附工艺,对介孔二氧化硅表面功能化改性和优化二氧化硅介孔结构等三方面对溶液中铀的净化技术进行了研究。测试了介孔二氧化硅SBA-15净化溶液中铀的性能,试验得到的饱和吸附容量为179 mg/g,吸附达到平衡的反应时间为30 min,pH值为6.0时吸附效果最佳。SBA-15吸附溶液中铀的反应为放热过程,平衡吸附量受K+或Na+离子浓度及固液比的影响较弱。结合累积逆流吸附与完全混合吸附的优点,开发了SBA-15为吸附剂的二级逆流吸附-微滤工艺,并建立了该工艺出水中铀浓度的理论计算方法,试验值与计算值基本吻合。当稀释因子F=0.2时,二级逆流吸附试验对铀的去除效率可达90.23%,相同条件下常规单级吸附试验的去除效率为76.90%。二级逆流吸附工艺显著提高了溶液中铀的净化效率。利用水热法合成了SBA-15,并将多巴胺嫁接到其表面,制备出新型介孔材料多巴胺改性介孔二氧化硅DMS,改性方法操作简单、条件温和并且成本低。DMS的表征结果表明,多巴胺成功嫁接到SBA-15表面,其孔道为高度有序二维六方介孔结构,BJH累积吸附孔容、比表面积和孔径分别为0.74 cm3/g,484 m2/g和7.07 nm。对溶液中铀的净化试验表明,DMS的吸附容量和吸附速率比改性前明显提高,pH值6.0时饱和吸附容量为196 mg/g,吸附达到平衡的反应时间为20 min。DMS吸附溶液中铀的反应为放热过程,平衡吸附量受溶液初始pH值的影响较大,但受K+和Na+离子浓度及固液比的影响较弱。利用水热法合成了洋葱状介孔二氧化硅MOS,MOS具有明晰的层状结构,BJH累积吸附孔容、比表面积和孔径分别为1.27 cm3/g、481.5 m2/g和14.75 nm。较大的孔径和孔容有利于铀离子向MOS内部孔道扩散,提高了吸附能力,饱和吸附容量为201 mg/g。并且大孔径提高了吸附速率,吸附达到平衡的反应时间为20 min。MOS为吸附剂的二级逆流吸附-微滤工艺除铀试验中,稀释因子F=0.2时,去除效率可达99.30%,相同条件下常规单级吸附试验的去除效率为84.34%。
【学位单位】：天津大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：X703;O647.33
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 含铀废水的来源、危害和特点
        1.1.1 含铀废水的来源
        1.1.2 含铀废水的危害
        1.1.3 含铀废水的特点
    1.2 含铀废水净化技术研究进展
        1.2.1 絮凝沉淀法
        1.2.2 蒸发浓缩法
        1.2.3 离子交换法
        1.2.4 吸附法
        1.2.5 膜处理法
        1.2.6 植物根际过滤吸收技术
    1.3 介孔材料的制备及其功能化改性
        1.3.1 介孔材料的制备方法
        1.3.2 介孔材料的合成机理
        1.3.3 介孔二氧化硅的功能化改性及表征方法
    1.4 介孔材料在含铀废水净化领域的应用
        1.4.1 介孔炭在含铀废水净化中的应用
        1.4.2 介孔二氧化硅在含铀废水净化中的应用
    1.5 课题研究背景和内容
        1.5.1 研究背景
        1.5.2 研究内容
第二章 SBA-15净化溶液中铀的试验研究
    2.1 试验材料、仪器与方法
        2.1.1 试验材料
        2.1.2 试验仪器和设备
        2.1.3 SBA-15表征方法
        2.1.4 吸附试验方法
    2.2 试验结果与讨论
        2.2.1 SBA-15的表征
        2.2.2 SBA-15的除铀动力学
        2.2.3 吸附等温线
        2.2.4 溶液初始pH值的影响
+和Na⁺浓度的影响'>        2.2.5 K⁺和Na⁺浓度的影响
        2.2.6 热力学研究
        2.2.7 固液比的影响
    2.3 本章小结
第三章 SBA-15净化溶液中铀的二级逆流吸附试验研究
    3.1 累积二级逆流吸附原理
    3.2 试验材料与方法
        3.2.1 试验材料和仪器
        3.2.2 试验方法
    3.3 试验结果
        3.3.1 解吸附试验
        3.3.2 吸附等温线试验
        3.3.3 二级逆流吸附理论计算
        3.3.4 二级逆流吸附试验结果与分析
        3.3.5 二级逆流吸附与常规单级吸附除铀效果对比
    3.4 本章小结
第四章 DMS净化溶液中铀的试验研究
    4.1 试验材料、仪器与方法
        4.1.1 试验材料
        4.1.2 试验仪器和设备
        4.1.3 SBA-15的合成方法
        4.1.4 DMS的合成方法
        4.1.5 DMS的表征方法
        4.1.6 吸附试验方法
    4.2 试验结果与讨论
        4.2.1 DMS的表征
        4.2.2 DMS的合成机理
        4.2.3 DMS的除铀动力学
        4.2.4 吸附等温线
        4.2.5 溶液初始pH值的影响
+或K⁺浓度的影响'>        4.2.6 Na⁺或K⁺浓度的影响
        4.2.7 热力学研究
        4.2.8 固液比的影响
    4.3 本章小结
第五章 MOS净化溶液中铀的试验研究
    5.1 试验材料、仪器与方法
        5.1.1 试验材料
        5.1.2 试验仪器和设备
        5.1.3 MOS的合成
        5.1.4 MOS的表征方法
        5.1.5 吸附试验方法
    5.2 试验结果与讨论
        5.2.1 MOS的表征
        5.2.2 MOS的除铀动力学
        5.2.3 吸附等温线
        5.2.4 初始溶液pH值的影响
+和Na⁺浓度的影响'>        5.2.5 K⁺和Na⁺浓度的影响
        5.2.6 热力学研究
        5.2.7 固液比的影响
    5.3 本章小结
第六章 MOS净化溶液中铀的二级逆流吸附试验研究
    6.1 试验材料与方法
        6.1.1 试验材料
        6.1.2 试验方法
    6.2 试验结果
        6.2.1 解吸附试验
        6.2.2 吸附等温线试验
        6.2.3 二级逆流吸附理论计算
        6.2.4 二级逆流吸附试验结果与分析
        6.2.5 二级逆流吸附与常规单级吸附除铀效果对比
    6.3 本章小结
第七章 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢

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本文编号：2875189