多相催化电解处理硝基苯和苯酚废水

发布时间：2020-11-11 11:10

　　 近年来，由于电化学技术在废水治理方面的优势，该技术崭露出良好的应用前景，多相催化技术在环境废水的处理方面的应用研究也越来越深入。本文将电化学与多相催化有机结合起来，以复极固定床电解槽(BPBC)为反应器，用负载金属氧化物的多相催化剂取代传统反应器的绝缘填料，构建了多相催化电解耦合体系。分别以硝基苯和苯酚为电解底物，考察了不同催化剂填料存在情况下，有机物在多相催化电解耦合体系中的降解情况。主要得出如下结论： 采用BPBC分别处理硝基苯和苯酚废水，电解硝基苯的优化条件：电解电压40 V、支持电解质Na_2SO_4浓度为1000 mg·L~(-1)、pH值为10、水力停留时间45 min：硝基苯的去除率为61.4％；电解苯酚废水的优化条件：电解电压为25 V、支持电解质Na_2SO_4浓度为1000 mg L~(-1)、pH值为2.5；100 mg L~(-1)的苯酚电解45 min，去除率为42.6％；BPBC对硝基苯和苯酚的降解过程符合一级动力学模型。 多相催化电解耦合工艺处理硝基苯废水的优化工艺条件为：电解电压40 V、支持电解质Na_2SO_4浓度为500 mg·L~(-1)、pH值为10、水力停留时间45 min。经过对硝基苯降解效果的评价，筛选出了实验范围内的最佳催化剂为Fe_2O_3／γ-Al_2O_3。在用催化剂Fe_2O_3／γ-Al_2O_3为填料时，硝基苯的降解过程符合一级动力学模型；硝基苯和TOC的去除率分别为75.1％和39.8％。在引入多相催化剂后，硝基苯的处理效果有了显著的提高，硝基苯和TOC的去除率分别提高了13.7％和12.6％。硝基苯电解后，出水的可生化性有了显著的提高，BOD_5／COD_(cr)，由0.06升高到0.307。 用HPLC和GC-MS对硝基苯电解出水的产物进行分析，得到的产物有苯酚、苯胺、对氨基苯酚等物质，推测硝基苯在多相催化电解耦合工艺中的降解途径为：硝基苯可由电化学氧化直接分解，也可以由电解产生的次生氧化物间接氧化分解；除电化学氧化，也存在硝基苯电化学还原，生成苯胺、对氨基苯酚等物质，产物再进一步分解直至矿化；电解过程中硝基苯部分会矿化。 多相催化电解耦合工艺处理苯酚废水的优化工艺条件为：电解电压25 V、支持电解质Na_2SO_4浓度为1000 mg·L~(-1)、pH值为2.5、水力停留时间45 min。筛选出实验范围内处理苯酚的最优催化剂为Fe_2O_3／ZSM-5。在优化实验条件下，以催化剂Fe_2O_3／ZSM-5为多相催化电解耦合工艺反应器的绝缘填料，苯酚的降解过程符合一级动力学模型；多相催化电解耦合工艺处理苯酚的效果比传统的BPBC有了明显的提高，苯酚的去除率从42.6％提高到83.5％，COD的去除率从22.3％提高到43.4％，多相催化电解耦合工艺比传统的BPBC电解苯酚的COD去除效率增加了近一倍。
【学位单位】：大连理工大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2006
【中图分类】：X703
【部分图文】：

图4.7催化剂扫描电镜图(A、丫·^1203:B、FeZo卉A1203)Fig4.7TheSEMPicoterofeatalyst(A、丫一A12O3;B、Fe20六一A1203)如图.47所示。由图可见，丫一A12O3在负载上FZeO3后，表面结构发生了明显的粗糙的表面变得平滑，并且能观察到较明显的晶形。

图4.14不同催化剂的扫描电镜图Fig.4.14TheSEMofdieffrentcaatlysst(A，FeZ仇B，Ni0C，MnOZD，COu)由图4.14可见，ZSM一5分子筛在负载上不同的催化剂后，通过SEM可以观察到，不同的催化剂表面结构有明显的不同，但是都能够看到在ZSM一5分子筛表面负载催化剂后金属氧化物的晶形。以下对各影响因素的考察实验以F2e03/zSM一5作为催化剂填料。4.3.2各个影响因素考察

不同催化剂的苯酚和COD去除的比较
【引证文献】

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本文编号：2879108