六氯苯微型生物群落积累、毒性影响及微生物降解研究
发布时间：2020-11-15 22:54
六氯苯(Hexachlorobenzene,C6Cl6,简称HCB)是一种典型的持久性有机污染物(persistent organic pollutants,简称POPs)。关于POPs由食物链低营养水平向高营养水平传递,以及某些POPs可能存在的微生物降解性是目前的研究热点。其中对于HCB在食物链低营养水平的生物积累、生态毒性影响尚缺乏研究,而在HCB生物降解菌的群落分析方面也未见报道。本文的研究目的是结合国家教育部重点项目“持久性有机污染物控制原理研究”的工作,对HCB在食物链低营养水平层次的微型生物群落积累、毒性影响,HCB厌氧降解菌群以及HCB好氧降解菌群的筛选分离及群落构成进行了研究。 方法:确立了HCB的GC-ECD检测方法和检测条件,建立了不同浓度范围的HCB标准曲线;采用水中颗粒物分级方法研究溶解态HCB在水中颗粒物的吸附、传递情况。采用聚氨酯泡沫塑料块(Polyurethane Foam Units,简称PFU)法采集微型生物群落,用种类损伤法进行HCB急性毒性试验;同时结合PFU法监测污染水体中HCB的生物蓄积浓度,并用微型生物群落结构参数分析HCB的群落级毒性影响;驯化筛选HCB降解菌群,同时采用16S rDNA-RFLP方法分别对HCB厌氧降解菌群和好氧降解菌群的构成进行研究。 结果:1) HCB对微型水生生物群落的影响及其吸附、传递过程。在6μg/L HCB影响下,群落的呼吸作用受到抑制,生物量减少。溶解态的HCB逐渐减少,并由较小粒径颗粒物向较大粒径颗粒物传递,最后大约75%的HCB都吸附在微型生物群落等颗粒物上。原生动物对浓度为50mg/L-5g/L的HCB不敏感,HCB对原生动物具有较低或低的急性毒性作用。 2) HCB微型生物积累及长期毒性影响研究。长江某支流府河的枯水期和涨水期监测结果表明,河流枯水期的PFU挤出液中发现了浓度56.88-13.29μg/L的HCB,河流涨水期的PFU挤出液中发现了浓度0.82-10.25μg/L的HCB,并且HCB在PFU挤出液中的浓度与河水中浓度之比为9.66-18.64;在监测点采集鉴定出一百多种原生动物,分析了4种群落结构参数和化学参数的相关关系,结果表明HCB的长期毒性影响表现在群落的种类数量、多样性的降低,异养性指数提高。 3)从HCB污染底泥中筛选到能够降解HCB的厌氧混合菌群。在pH7.0,培养温度为30℃时,该菌群能在45天将浓度为1mg/L的HCB降解95%。菌群由5种不同的微生物组成,其中3种与Dysgonomonas菌属及Ideonella dechloratans菌一致性为99%。 4)从HCB污染底泥中筛选得到HCB好氧降解菌群。该菌群在好氧条件下能够以HCB为唯一碳源和能源生长。当培养温度为30℃,pH为7.0时,该菌群能在18天内将无机盐培养基中浓度为4.5mg/L的HCB降解55%以上,降解速率达到137.5μg/(L·d)。降解菌群由9种不同的微生物组成,其中3种是主要的种类,它们分别与Diaphorobacter nitroreducens菌、Acinetobacter anitratus菌、Alcaligenes菌属和Azospirillum菌属一致性最高。 结论:1)HCB在微型生物群落中由食物链低营养水平向高营养水平传递;HCB具有较低或低的急性毒性作用;在HCB的长期毒性影响下,微型生物群落的种类数量、多样性会降低。2)首次在国内筛选分离得到HCB厌氧降解菌和好氧降解菌群;HCB厌氧降解菌主要由Dysgonomonas菌属及Ideonella dechloratans菌组成;HCB好氧降解菌主要由Diaphorobacter nitroreducens菌、Acinetobacter anitratus菌、Alcaligenes菌属和Azospirillum菌属组成。
【学位单位】：华中科技大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2006
【中图分类】：X524;X172
【部分图文】：
华 中 科 技 大 学 博 士 学 位 论 文生物降解都是在厌氧条件下完成的。在还原脱氯中，酸化作用所形成的甲酸、丙酮酸、氢等是还原脱氯过程的电子供体[90]。.1 六氯苯的厌氧生物降解80 年代初，在大湖（Great Lakes）底泥泥芯样品中，研究人员发现年代久层中二氯苯、三氯苯与 HCB、五氯苯的比率很大，这些现象暗示了在厌氧底B 有一个缓慢的脱氯过程[91]。不久日本的研究人员也报道了河流底泥中 HC现象[92]。从 80 年代至今，已有报道用厌氧污泥、湖泊底泥，农田土壤进行 厌氧降解[93~95]。
图 1.2 脱氯产物Prytula 等人从一条有 40 年污染史的河流中取河口的底泥和水样，研究 HC物转化。在 480 多天的培养中，去除了 43%的 HCB，大部分的去除是发生在0 天内[93]。台湾大学的 Chang 等研究人员们多年来一直在 HCB 厌氧生物脱氯方面进行。在取自 Ho-Tsin 河流的底泥中，加入 TCB 和 HCB 进行混合培养，研究了不培养温度、PH 值、HCB 浓度、添加不同电子供体对 HCB 脱氯的影响，同时研氧化还原电位对还原脱氯的影响。研究发现在 PH7.0，30℃温度下，脱氯达9mg/(L·d)；搅拌会影响脱氯效果；培养环境中还原脱氯的速率与产甲烷、硫硝化等条件相关联，还原脱氯速率为：产甲烷条件>硫化条件>反硝化条件>好件；HCB 的降解途径为：HCB-PCB-TeCB-TCB-DCB；HCB 的浓度范围在 2~50m，较易生物降解，大于 50mg/L 会有明显的抑制[97~100]。德国的Ferdi Brahushi用耕地土壤进行了HCB的还原脱氯研究，被水浸透的土
图 2.1 HCB 标准溶液气相色谱图为了准确测定不同 HCB 浓度的样品，建立了 3 条 HCB 标准曲线。HCB 标准曲线 1（图 2.2）的线性范围是 10~50 mg/L；HCB 标准曲线 2（图 2.3）的线性范围是0~10 mg/L；HCB 标准曲线 3（图 2.4）的线性范围是 0~1 mg/L。y = 3.404x - 1.416R2= 0.999202468101214161810 20 30 40 50浓度（mg/L）面积峰
本文编号：2885307
【学位单位】：华中科技大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2006
【中图分类】：X524;X172
【部分图文】：
华 中 科 技 大 学 博 士 学 位 论 文生物降解都是在厌氧条件下完成的。在还原脱氯中，酸化作用所形成的甲酸、丙酮酸、氢等是还原脱氯过程的电子供体[90]。.1 六氯苯的厌氧生物降解80 年代初，在大湖（Great Lakes）底泥泥芯样品中，研究人员发现年代久层中二氯苯、三氯苯与 HCB、五氯苯的比率很大，这些现象暗示了在厌氧底B 有一个缓慢的脱氯过程[91]。不久日本的研究人员也报道了河流底泥中 HC现象[92]。从 80 年代至今，已有报道用厌氧污泥、湖泊底泥，农田土壤进行 厌氧降解[93~95]。
图 1.2 脱氯产物Prytula 等人从一条有 40 年污染史的河流中取河口的底泥和水样，研究 HC物转化。在 480 多天的培养中，去除了 43%的 HCB，大部分的去除是发生在0 天内[93]。台湾大学的 Chang 等研究人员们多年来一直在 HCB 厌氧生物脱氯方面进行。在取自 Ho-Tsin 河流的底泥中，加入 TCB 和 HCB 进行混合培养，研究了不培养温度、PH 值、HCB 浓度、添加不同电子供体对 HCB 脱氯的影响，同时研氧化还原电位对还原脱氯的影响。研究发现在 PH7.0，30℃温度下，脱氯达9mg/(L·d)；搅拌会影响脱氯效果；培养环境中还原脱氯的速率与产甲烷、硫硝化等条件相关联，还原脱氯速率为：产甲烷条件>硫化条件>反硝化条件>好件；HCB 的降解途径为：HCB-PCB-TeCB-TCB-DCB；HCB 的浓度范围在 2~50m，较易生物降解，大于 50mg/L 会有明显的抑制[97~100]。德国的Ferdi Brahushi用耕地土壤进行了HCB的还原脱氯研究，被水浸透的土
图 2.1 HCB 标准溶液气相色谱图为了准确测定不同 HCB 浓度的样品，建立了 3 条 HCB 标准曲线。HCB 标准曲线 1（图 2.2）的线性范围是 10~50 mg/L；HCB 标准曲线 2（图 2.3）的线性范围是0~10 mg/L；HCB 标准曲线 3（图 2.4）的线性范围是 0~1 mg/L。y = 3.404x - 1.416R2= 0.999202468101214161810 20 30 40 50浓度（mg/L）面积峰
本文编号：2885307
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