Ce-Zr-O x /ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg 0 性能研究
发布时间：2020-12-10 09:24
采用等体积浸渍法制备了一系列的Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂,在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂催化氧化单质汞（Hg0）的活性.结果表明,当空速小于7000 h-1时,催化剂在200350℃的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上.当空速为3000 h-1,HCl浓度为20 mg·m-3,氧含量为6%（体积分数）,350℃时催化剂活性最高为94.70%.催化剂表征结果表明,催化剂比表面积、孔容和孔径与汞脱除能力没有相关性.抗硫实验表明,SO2会抑制Hg0的脱除反应,原因是SO2与HCl在催化剂表面活性位上的竞争吸附.300℃时,通入NH3对催化活性有一定的抑制作用,原因是NH3会与Hg0和HCl在催化剂表面产生竞争吸附.
【文章来源】：环境科学学报. 2017年03期 第871-877页 北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
Ce/Zr不同配比对Hg0催化氧化率的影响
3期朱亚鹏等:Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究氧化Hg0的性能会受到影响．由图1还可知，Ce/Zr比为1∶1的复合氧化物催化剂催化活性明显高于其他比例的催化剂，这可能是由于Ce/Zr比为1∶1的催化剂能很好地形成CexZryO2(x+y)固溶体，因此，选择Ce/Zr比为1∶1作为催化剂的最佳配比．图1Ce/Zr不同配比对Hg0催化氧化率的影响Fig．1EffectsofCe/ZronHg0oxidationefficiency3．2负载量对Ce0．5Zr0．5O2催化氧化性能的影响图2为550℃保温2h焙烧制得的不同负载量的Ce0．5Zr0．5O2复合氧化物催化剂的活性变化曲线．由图2可知，Ce0．5Zr0．5O2复合氧化物催化剂的活性随着反应温度的增加呈抛物线变化．在150～250℃，Hg0氧化率随温度的升高而上升;在300～350℃，催化氧化活性稳定在最高效率;350℃以后，Hg0氧化率逐渐下降．由此可见，该复合催化剂活性温度窗口为200～350℃．图2不同负载量对Ce0．5Zr0．5O2催化剂活性的影响Fig．2EffectsofloadingratesonHg0oxidationefficiencyoverCe0．5Zr0．5O2catalyst另外，随着催化剂活性组分负载量的不同，催化剂的催化活性也表现各异．当活性组分负载量达到10%时，催化剂的催化氧化活性最为稳定．当活性组分负载量低于10%时，随着负载量的增加，催化剂在载体表面的单层覆盖率也相应增大，催化活性组分不断增多使得催化活性相应上升．而当负载量达到10%时，活性组分在载体表面的覆盖率接近最高，因而催化活性稳定在最高．然而，随着负载量的进一步增加，催化剂活性出现降低，主要原因可能是负载量增加，铈锆氧化物富集结晶程度增加，比表面积减小，导致催化活性下降．3
性组分负载量的不同，催化剂的催化活性也表现各异．当活性组分负载量达到10%时，催化剂的催化氧化活性最为稳定．当活性组分负载量低于10%时，随着负载量的增加，催化剂在载体表面的单层覆盖率也相应增大，催化活性组分不断增多使得催化活性相应上升．而当负载量达到10%时，活性组分在载体表面的覆盖率接近最高，因而催化活性稳定在最高．然而，随着负载量的进一步增加，催化剂活性出现降低，主要原因可能是负载量增加，铈锆氧化物富集结晶程度增加，比表面积减小，导致催化活性下降．3．3空速对Hg0氧化的影响图3为在20mg·m－3HCl条件下，10%负载量的Ce0．5Zr0．5O2/ATS复合催化剂对Hg0氧化率随空速的变化曲线．由图3可知，随空速的增加，Hg0氧化率呈下降趋势．350℃时，空速从3000h－1升至7000h－1，Hg0氧化率从97．1%下降至87．4%．原因主要是空速较小时，参与反应的气体分子与催化剂表面可以充分接触，气体分子可以很好地扩散到催化剂内孔表面活性位上，催化反应进行完全，Hg0氧化率高;而当空速较大时，气体分子与催化剂的接触时间缩短，部分反应分子扩散不到催化剂内微孔表面活性位上，导致了Hg0氧化率的下降．图3空速对Hg0催化氧化率的影响Fig．3EffectofspacevelocityonHg0oxidationefficiency3．4SO2对Hg0氧化的影响在350℃下，SO2浓度对10%负载量的Ce0．5Zr0．5O2/ATS复合催化剂催化氧化Hg0效率的影响如图4所示．由图4可知，随着SO2浓度的增加，催化剂的催化氧化活性不断下降，当SO2浓度为800mg·m－3时，催化剂的催化氧化活性下降至64．3%．SO2与HCl在催化剂表面的竞争吸附导致催化剂表面吸附的HCl873
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ti-Zr-V-O复合催化材料的制备及其选择性催化还原NO[J]. 沈岳松,祝社民,丘泰,沈树宝. 无机材料学报. 2009(03)
[2]MnOx/α-Al2O3催化氧化燃煤烟气中Hg0的试验研究[J]. 乔少华,晏乃强,陈杰,瞿赞,贾金平. 中国环境科学. 2009(03)
硕士论文
[1]SCR催化剂对燃煤烟气汞的吸附反应机理研究[D]. 何明峰.华中科技大学 2011
本文编号：2908459
【文章来源】：环境科学学报. 2017年03期 第871-877页 北大核心
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
Ce/Zr不同配比对Hg0催化氧化率的影响
3期朱亚鹏等:Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究氧化Hg0的性能会受到影响．由图1还可知，Ce/Zr比为1∶1的复合氧化物催化剂催化活性明显高于其他比例的催化剂，这可能是由于Ce/Zr比为1∶1的催化剂能很好地形成CexZryO2(x+y)固溶体，因此，选择Ce/Zr比为1∶1作为催化剂的最佳配比．图1Ce/Zr不同配比对Hg0催化氧化率的影响Fig．1EffectsofCe/ZronHg0oxidationefficiency3．2负载量对Ce0．5Zr0．5O2催化氧化性能的影响图2为550℃保温2h焙烧制得的不同负载量的Ce0．5Zr0．5O2复合氧化物催化剂的活性变化曲线．由图2可知，Ce0．5Zr0．5O2复合氧化物催化剂的活性随着反应温度的增加呈抛物线变化．在150～250℃，Hg0氧化率随温度的升高而上升;在300～350℃，催化氧化活性稳定在最高效率;350℃以后，Hg0氧化率逐渐下降．由此可见，该复合催化剂活性温度窗口为200～350℃．图2不同负载量对Ce0．5Zr0．5O2催化剂活性的影响Fig．2EffectsofloadingratesonHg0oxidationefficiencyoverCe0．5Zr0．5O2catalyst另外，随着催化剂活性组分负载量的不同，催化剂的催化活性也表现各异．当活性组分负载量达到10%时，催化剂的催化氧化活性最为稳定．当活性组分负载量低于10%时，随着负载量的增加，催化剂在载体表面的单层覆盖率也相应增大，催化活性组分不断增多使得催化活性相应上升．而当负载量达到10%时，活性组分在载体表面的覆盖率接近最高，因而催化活性稳定在最高．然而，随着负载量的进一步增加，催化剂活性出现降低，主要原因可能是负载量增加，铈锆氧化物富集结晶程度增加，比表面积减小，导致催化活性下降．3
性组分负载量的不同，催化剂的催化活性也表现各异．当活性组分负载量达到10%时，催化剂的催化氧化活性最为稳定．当活性组分负载量低于10%时，随着负载量的增加，催化剂在载体表面的单层覆盖率也相应增大，催化活性组分不断增多使得催化活性相应上升．而当负载量达到10%时，活性组分在载体表面的覆盖率接近最高，因而催化活性稳定在最高．然而，随着负载量的进一步增加，催化剂活性出现降低，主要原因可能是负载量增加，铈锆氧化物富集结晶程度增加，比表面积减小，导致催化活性下降．3．3空速对Hg0氧化的影响图3为在20mg·m－3HCl条件下，10%负载量的Ce0．5Zr0．5O2/ATS复合催化剂对Hg0氧化率随空速的变化曲线．由图3可知，随空速的增加，Hg0氧化率呈下降趋势．350℃时，空速从3000h－1升至7000h－1，Hg0氧化率从97．1%下降至87．4%．原因主要是空速较小时，参与反应的气体分子与催化剂表面可以充分接触，气体分子可以很好地扩散到催化剂内孔表面活性位上，催化反应进行完全，Hg0氧化率高;而当空速较大时，气体分子与催化剂的接触时间缩短，部分反应分子扩散不到催化剂内微孔表面活性位上，导致了Hg0氧化率的下降．图3空速对Hg0催化氧化率的影响Fig．3EffectofspacevelocityonHg0oxidationefficiency3．4SO2对Hg0氧化的影响在350℃下，SO2浓度对10%负载量的Ce0．5Zr0．5O2/ATS复合催化剂催化氧化Hg0效率的影响如图4所示．由图4可知，随着SO2浓度的增加，催化剂的催化氧化活性不断下降，当SO2浓度为800mg·m－3时，催化剂的催化氧化活性下降至64．3%．SO2与HCl在催化剂表面的竞争吸附导致催化剂表面吸附的HCl873
【参考文献】：
期刊论文
[1]Ti-Zr-V-O复合催化材料的制备及其选择性催化还原NO[J]. 沈岳松,祝社民,丘泰,沈树宝. 无机材料学报. 2009(03)
[2]MnOx/α-Al2O3催化氧化燃煤烟气中Hg0的试验研究[J]. 乔少华,晏乃强,陈杰,瞿赞,贾金平. 中国环境科学. 2009(03)
硕士论文
[1]SCR催化剂对燃煤烟气汞的吸附反应机理研究[D]. 何明峰.华中科技大学 2011
本文编号：2908459
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