多环芳烃污染土壤的光化学可逆增溶修复研究
发布时间：2020-12-11 09:57
以多环芳烃（Poly cyclic aromatic hydrocarbon, PAHs）、有机氯农药、石油烃等为代表的疏水性有机物（Hydrophobic organic compounds, HOCs）是土壤有机污染修复中难度最大的污染物。此类物质具有毒性大,水溶性低,生物可利用性差等特点,在土壤中常以吸附态或液态形式存在,很难通过物理或生物的方法去除。表面活性剂可提高有机污染物在水中的溶解度以及流动性,使其易于通过淋洗的方式与土壤分离,因此表面活性剂增效修复（Surfactant-enhanced remediation, SER）已成为最具应用潜力的HOCs污染土壤修复方法之一。传统SER技术具有实施周期短,处理效率高等特点,但其弊端是表面活性剂与增溶污染物的分离十分困难,处理后的表面活性剂淋洗液难以回收重复利用,运行成本是SER技术大规模应用与推广的主要制约因素。另外,未经处理的淋洗液直接排放也将会对环境造成污染。可逆表面活性剂在具备常规表面活性剂两亲性的同时,还含有某些可响应外界环境刺激的基团,通过改变环境条件使其分子结构或水溶性发生可逆变化,从而实现对其表面活性可逆控制。...
【文章来源】：昆明理工大学云南省
【文章页数】：134 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 研究背景及意义
1.2 研究内容
1.3 研究思路
第二章 文献综述
2.1 土壤污染概述
2.1.1 土壤污染现状
2.1.2 土壤有机污染及危害
2.2 有机污染土壤修复现状
2.2.1 有机污染土壤物理修复
2.2.1.1 蒸汽浸提技术
2.2.1.2 热力学修复技术
2.2.2 有机污染土壤化学修复
2.2.2.1 化学淋洗修复技术
2.2.2.2 化学氧化修复技术
2.2.3 有机污染土壤生物修复
2.2.3.1 植物修复技术
2.2.3.2 微生物修复技术
2.2.4 有机污染土壤联合修复
2.2.4.1 物理/化学联合修复技术
2.2.4.2 化学/生物联合修复技术
2.2.4.3 植物/微生物联合修复技术
2.3 表面活性剂增效修复
2.3.1 表面活性剂
2.3.1.1 阴离子表面活性剂
2.3.1.2 阳离子表面活性剂
2.3.1.3 非离子表面活性剂
2.3.1.4 两性表面活性剂
2.3.2 表面活性剂作用原理
2.3.2.1 表面张力与临界胶束浓度
2.3.2.2 增溶作用
2.3.3 表面活性剂增效修复原理
2.3.4 表面活性剂的分离与回收
2.4 可逆表面活性剂
2.4.1 氧化/还原型可逆表面活性剂
2/N2型可逆表面活性剂"> 2.4.2 CO2/N2型可逆表面活性剂
2.4.2.1 烷基脒类可逆表面活性剂
2.4.2.2 烷基胍类可逆表面活性剂
2.4.3 光化学可逆表面活性剂
2.4.3.1 二苯乙烯类表面活性剂
2.4.3.2 偶氮苯类表面活性剂
2.5 表面活性剂可逆增溶修复
第三章 光化学可逆表面活性剂的合成及其可逆调控特性
3.1 实验部分
3.1.1 实验材料与仪器
3.1.2 实验方法
3.1.2.1 AZTMA的合成
3.1.2.2 AZTMA的光化学行为
3.1.2.3 AZTMA光异构随时间的变化
3.1.2.4 AZTMA反式与顺式结构表面张力的测定
3.1.2.5 AZTMA粒径分布的测定
3.2 结果与讨论
3.2.1 AZTMA合成产物的确定
3.2.2 AZTMA的光化学行为
3.2.3 AZTMA光异构随时间的变化
3.2.4 AZTMA的表面张力与临界胶束浓度
3.2.5 AZTMA胶束粒径分布
3.3 本章小结
第四章 AZTMA对典型PAHs的可逆增溶作用机理
4.1 实验部分
4.1.1 实验材料与仪器
4.1.2 实验方法
4.1.2.1 多环芳烃增溶动力学实验
4.1.2.2 多环芳烃增溶平衡实验
4.1.2.3 多环芳烃释放实验
4.2 结果与讨论
4.2.1 AZTMA对多环芳烃的增溶动力学
4.2.2 AZTMA对多环芳烃增溶作用
4.2.3 光化学控制AZTMA对多环芳烃释放规律
4.3 本章小结
第五章 混合光化学可逆表面活性剂体系对PAHs增溶作用机理及可逆调控特性
5.1 实验部分
5.1.1 实验材料与仪器
5.1.2 实验方法
5.1.2.1 混合表面活性剂溶液表面张力测定
5.1.2.2 混合表面活性剂对多环芳烃的增溶作用
5.1.2.3 混合表面活性剂可逆特性的测定
5.1.2.4 混合表面活性剂胶束对多环芳烃的释放
5.2 结果与讨论
5.2.1 AZTMA-Tween80混合体系表面张力与临界胶束浓度
5.2.2 理想混合与非理想混和
5.2.3 AZTMA-Tween80混合体系对多环芳烃的增溶作用
5.2.4 AZTMA-Tween80混合体系的协同增溶作用
5.2.5 AZTMA-Tween80混合体系可逆调控特性
5.3 本章小结
第六章 AZTMA及其混合体系在土壤上的吸附
6.1 实验部分
6.1.1 实验材料与仪器
6.1.2 实验方法
6.1.2.1 膨润土表征参数
6.1.2.2 表面活性剂在膨润土上的吸附动力学实验
6.1.2.3 表面活性剂在膨润土上的吸附热力学实验
6.1.2.4 阳离子类型对吸附的影响
6.1.2.5 阳离子强度对吸附的影响
6.1.2.6 土壤有机质对吸附的影响
6.1.2.7 混合表面活性剂体系在膨润土上的吸附
6.2 结果与讨论
6.2.1 AZTMA在膨润土上的吸附动力学分析
6.2.2 AZTMA在膨润土上的吸附热力学分析
6.2.3 阳离子类型对AZTMA吸附的影响
6.2.4 离子强度对AZTMA吸附的影响
6.2.5 土壤有机质对AZTMA吸附的影响
6.2.6 混合表面活性剂体系在膨润土上的吸附
6.2.6.1 Tween80对AZTMA在膨润土上吸附的影响
6.2.6.2 AZTMA浓度变化对Tween80吸附的影响
6.2.6.3 AZTMA-Tween80混合体系在膨润土上的吸附量
6.2.7 膨润土对AZTMA吸附及插层机理
6.3 本章小结
第七章 AZTMA及其混合体系对PAHs污染土壤的增溶洗脱
7.1 实验部分
7.1.1 实验材料与仪器
7.1.2 实验方法
7.1.2.1 PAHs污染土壤的制备
7.1.2.2 AZTMA及其混合体系在红壤上的吸附
7.1.2.3 AZTMA及其混合体系对污染土壤中PAHs的洗脱
7.1.2.4 无机盐对AZTMA及其混合体系洗脱效果的影响
7.1.2.5 AZTMA及其混合体系对PAHs污染土壤的重复洗脱
7.2 结果与讨论
7.2.1 AZTMA及其混合体系在红壤上的吸附
7.2.2 AZTMA及其混合体系对污染土壤中PAHs的洗脱
7.2.3 无机盐对PAHs洗脱效率的影响
7.2.4 AZTMA及其混合体系对PAHs污染土壤的重复洗脱
7.3 本章小结
第八章 结论、创新点及展望
8.1 结论
8.2 创新点
8.3 展望
致谢
参考文献
附录A 攻读博士期间发表论文目录
附录B 攻读博士学位期间参与的科研项目
附录C 攻读博士学位期间获得的奖励
附录D 合成中间产物及AZTMA表征图谱
附录E 缩略词表
【参考文献】：
期刊论文
[1]阳离子型可逆表面活性剂在膨润土上的吸附行为[J]. 詹树娇,田森林,龙坚,宁平. 中国环境科学. 2014(07)
[2]Adsorption of mixed cationic-nonionic surfactant and its effect on bentonite structure[J]. Yaxin Zhang 1,Yan Zhao 1,2,Yong Zhu 1,Huayong Wu 1,Hongtao Wang 1,,Wenjing Lu 1 1.School of Environment,Tsinghua University,Beijing 100084,China 2.School of Environment,Beijing Normal University,Beijing 100875,China. Journal of Environmental Sciences. 2012(08)
[3]光敏表面活性剂的研究进展及应用前景[J]. 何姗姗,田森林,龙坚,杨志,曾俊. 化学研究与应用. 2012(07)
[4]高温热解析在多环芳烃污染土修复中的应用[J]. 耿春雷,顾军,於定新. 材料导报. 2012(03)
[5]典型多环芳烃电化学可逆增溶作用研究[J]. 田森林,牛艳华,李光,杨志. 上海师范大学学报(自然科学版). 2011(06)
[6]Reversibly enhanced aqueous solubilization of volatile organic compounds using a redox-reversible surfactant[J]. Yingjie Li,Senlin Tian,Hong Mo,Ping Ning Faculty of Environmental Science and Engineering,Kunming University of Science and Technology,Kunming 650093,China.. Journal of Environmental Sciences. 2011(09)
[7]Solubilization and degradation of perchloroethylene (PCE) in cationic and nonionic surfactant solutions[J]. Sivaram Harendra,Cumaraswamy Vipulanandan. Journal of Environmental Sciences. 2011(08)
[8]可逆表面活性剂十一烷基二茂铁三甲基溴化铵的合成、表征及其电化学行为的研究[J]. 牛艳华,田森林,杨志. 精细化工. 2011(08)
[9]可逆表面活性剂的制备及性能[J]. 李英杰,田森林,宁平. 武汉理工大学学报. 2010(05)
[10]十二烷基四甲基胍CO2开关表面活性剂的性能研究[J]. 秦勇,纪俊玲,汪媛,丁璇. 日用化学品科学. 2009(11)
博士论文
[1]二茂铁和铁铁类水滑石催化的非均相Fenton反应机理及其降解亚甲基蓝基础研究[D]. 王倩.昆明理工大学 2014
[2]土壤多环芳烃污染植物修复及强化的新技术原理研究[D]. 高彦征.浙江大学 2004
[3]表面活性剂在土壤有机污染修复中的作用及机理[D]. 陈宝梁.浙江大学 2004
硕士论文
[1]电化学可逆表面活性剂增溶修复多环芳烃污染土壤的方法研究[D]. 詹树娇.昆明理工大学 2014
[2]典型多环芳烃电化学可逆增溶作用研究[D]. 牛艳华.昆明理工大学 2012
[3]生物碳固定化白腐真菌修复PAHs污染土壤及作用机理[D]. 王银善.浙江大学 2010
[4]Fenton法处理土壤点源有毒有机污染实验研究[D]. 肖宇芳.哈尔滨工程大学 2008
[5]表面活性剂和环糊精对土壤有机污染物的增溶作用及机理[D]. 邓军.湖南大学 2007
[6]有机膨润土对水中有机物的吸附作用及处理工艺[D]. 葛渊数.浙江大学 2004
本文编号：2910334
【文章来源】：昆明理工大学云南省
【文章页数】：134 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 研究背景及意义
1.2 研究内容
1.3 研究思路
第二章 文献综述
2.1 土壤污染概述
2.1.1 土壤污染现状
2.1.2 土壤有机污染及危害
2.2 有机污染土壤修复现状
2.2.1 有机污染土壤物理修复
2.2.1.1 蒸汽浸提技术
2.2.1.2 热力学修复技术
2.2.2 有机污染土壤化学修复
2.2.2.1 化学淋洗修复技术
2.2.2.2 化学氧化修复技术
2.2.3 有机污染土壤生物修复
2.2.3.1 植物修复技术
2.2.3.2 微生物修复技术
2.2.4 有机污染土壤联合修复
2.2.4.1 物理/化学联合修复技术
2.2.4.2 化学/生物联合修复技术
2.2.4.3 植物/微生物联合修复技术
2.3 表面活性剂增效修复
2.3.1 表面活性剂
2.3.1.1 阴离子表面活性剂
2.3.1.2 阳离子表面活性剂
2.3.1.3 非离子表面活性剂
2.3.1.4 两性表面活性剂
2.3.2 表面活性剂作用原理
2.3.2.1 表面张力与临界胶束浓度
2.3.2.2 增溶作用
2.3.3 表面活性剂增效修复原理
2.3.4 表面活性剂的分离与回收
2.4 可逆表面活性剂
2.4.1 氧化/还原型可逆表面活性剂
2/N2型可逆表面活性剂"> 2.4.2 CO2/N2型可逆表面活性剂
2.4.2.1 烷基脒类可逆表面活性剂
2.4.2.2 烷基胍类可逆表面活性剂
2.4.3 光化学可逆表面活性剂
2.4.3.1 二苯乙烯类表面活性剂
2.4.3.2 偶氮苯类表面活性剂
2.5 表面活性剂可逆增溶修复
第三章 光化学可逆表面活性剂的合成及其可逆调控特性
3.1 实验部分
3.1.1 实验材料与仪器
3.1.2 实验方法
3.1.2.1 AZTMA的合成
3.1.2.2 AZTMA的光化学行为
3.1.2.3 AZTMA光异构随时间的变化
3.1.2.4 AZTMA反式与顺式结构表面张力的测定
3.1.2.5 AZTMA粒径分布的测定
3.2 结果与讨论
3.2.1 AZTMA合成产物的确定
3.2.2 AZTMA的光化学行为
3.2.3 AZTMA光异构随时间的变化
3.2.4 AZTMA的表面张力与临界胶束浓度
3.2.5 AZTMA胶束粒径分布
3.3 本章小结
第四章 AZTMA对典型PAHs的可逆增溶作用机理
4.1 实验部分
4.1.1 实验材料与仪器
4.1.2 实验方法
4.1.2.1 多环芳烃增溶动力学实验
4.1.2.2 多环芳烃增溶平衡实验
4.1.2.3 多环芳烃释放实验
4.2 结果与讨论
4.2.1 AZTMA对多环芳烃的增溶动力学
4.2.2 AZTMA对多环芳烃增溶作用
4.2.3 光化学控制AZTMA对多环芳烃释放规律
4.3 本章小结
第五章 混合光化学可逆表面活性剂体系对PAHs增溶作用机理及可逆调控特性
5.1 实验部分
5.1.1 实验材料与仪器
5.1.2 实验方法
5.1.2.1 混合表面活性剂溶液表面张力测定
5.1.2.2 混合表面活性剂对多环芳烃的增溶作用
5.1.2.3 混合表面活性剂可逆特性的测定
5.1.2.4 混合表面活性剂胶束对多环芳烃的释放
5.2 结果与讨论
5.2.1 AZTMA-Tween80混合体系表面张力与临界胶束浓度
5.2.2 理想混合与非理想混和
5.2.3 AZTMA-Tween80混合体系对多环芳烃的增溶作用
5.2.4 AZTMA-Tween80混合体系的协同增溶作用
5.2.5 AZTMA-Tween80混合体系可逆调控特性
5.3 本章小结
第六章 AZTMA及其混合体系在土壤上的吸附
6.1 实验部分
6.1.1 实验材料与仪器
6.1.2 实验方法
6.1.2.1 膨润土表征参数
6.1.2.2 表面活性剂在膨润土上的吸附动力学实验
6.1.2.3 表面活性剂在膨润土上的吸附热力学实验
6.1.2.4 阳离子类型对吸附的影响
6.1.2.5 阳离子强度对吸附的影响
6.1.2.6 土壤有机质对吸附的影响
6.1.2.7 混合表面活性剂体系在膨润土上的吸附
6.2 结果与讨论
6.2.1 AZTMA在膨润土上的吸附动力学分析
6.2.2 AZTMA在膨润土上的吸附热力学分析
6.2.3 阳离子类型对AZTMA吸附的影响
6.2.4 离子强度对AZTMA吸附的影响
6.2.5 土壤有机质对AZTMA吸附的影响
6.2.6 混合表面活性剂体系在膨润土上的吸附
6.2.6.1 Tween80对AZTMA在膨润土上吸附的影响
6.2.6.2 AZTMA浓度变化对Tween80吸附的影响
6.2.6.3 AZTMA-Tween80混合体系在膨润土上的吸附量
6.2.7 膨润土对AZTMA吸附及插层机理
6.3 本章小结
第七章 AZTMA及其混合体系对PAHs污染土壤的增溶洗脱
7.1 实验部分
7.1.1 实验材料与仪器
7.1.2 实验方法
7.1.2.1 PAHs污染土壤的制备
7.1.2.2 AZTMA及其混合体系在红壤上的吸附
7.1.2.3 AZTMA及其混合体系对污染土壤中PAHs的洗脱
7.1.2.4 无机盐对AZTMA及其混合体系洗脱效果的影响
7.1.2.5 AZTMA及其混合体系对PAHs污染土壤的重复洗脱
7.2 结果与讨论
7.2.1 AZTMA及其混合体系在红壤上的吸附
7.2.2 AZTMA及其混合体系对污染土壤中PAHs的洗脱
7.2.3 无机盐对PAHs洗脱效率的影响
7.2.4 AZTMA及其混合体系对PAHs污染土壤的重复洗脱
7.3 本章小结
第八章 结论、创新点及展望
8.1 结论
8.2 创新点
8.3 展望
致谢
参考文献
附录A 攻读博士期间发表论文目录
附录B 攻读博士学位期间参与的科研项目
附录C 攻读博士学位期间获得的奖励
附录D 合成中间产物及AZTMA表征图谱
附录E 缩略词表
【参考文献】：
期刊论文
[1]阳离子型可逆表面活性剂在膨润土上的吸附行为[J]. 詹树娇,田森林,龙坚,宁平. 中国环境科学. 2014(07)
[2]Adsorption of mixed cationic-nonionic surfactant and its effect on bentonite structure[J]. Yaxin Zhang 1,Yan Zhao 1,2,Yong Zhu 1,Huayong Wu 1,Hongtao Wang 1,,Wenjing Lu 1 1.School of Environment,Tsinghua University,Beijing 100084,China 2.School of Environment,Beijing Normal University,Beijing 100875,China. Journal of Environmental Sciences. 2012(08)
[3]光敏表面活性剂的研究进展及应用前景[J]. 何姗姗,田森林,龙坚,杨志,曾俊. 化学研究与应用. 2012(07)
[4]高温热解析在多环芳烃污染土修复中的应用[J]. 耿春雷,顾军,於定新. 材料导报. 2012(03)
[5]典型多环芳烃电化学可逆增溶作用研究[J]. 田森林,牛艳华,李光,杨志. 上海师范大学学报(自然科学版). 2011(06)
[6]Reversibly enhanced aqueous solubilization of volatile organic compounds using a redox-reversible surfactant[J]. Yingjie Li,Senlin Tian,Hong Mo,Ping Ning Faculty of Environmental Science and Engineering,Kunming University of Science and Technology,Kunming 650093,China.. Journal of Environmental Sciences. 2011(09)
[7]Solubilization and degradation of perchloroethylene (PCE) in cationic and nonionic surfactant solutions[J]. Sivaram Harendra,Cumaraswamy Vipulanandan. Journal of Environmental Sciences. 2011(08)
[8]可逆表面活性剂十一烷基二茂铁三甲基溴化铵的合成、表征及其电化学行为的研究[J]. 牛艳华,田森林,杨志. 精细化工. 2011(08)
[9]可逆表面活性剂的制备及性能[J]. 李英杰,田森林,宁平. 武汉理工大学学报. 2010(05)
[10]十二烷基四甲基胍CO2开关表面活性剂的性能研究[J]. 秦勇,纪俊玲,汪媛,丁璇. 日用化学品科学. 2009(11)
博士论文
[1]二茂铁和铁铁类水滑石催化的非均相Fenton反应机理及其降解亚甲基蓝基础研究[D]. 王倩.昆明理工大学 2014
[2]土壤多环芳烃污染植物修复及强化的新技术原理研究[D]. 高彦征.浙江大学 2004
[3]表面活性剂在土壤有机污染修复中的作用及机理[D]. 陈宝梁.浙江大学 2004
硕士论文
[1]电化学可逆表面活性剂增溶修复多环芳烃污染土壤的方法研究[D]. 詹树娇.昆明理工大学 2014
[2]典型多环芳烃电化学可逆增溶作用研究[D]. 牛艳华.昆明理工大学 2012
[3]生物碳固定化白腐真菌修复PAHs污染土壤及作用机理[D]. 王银善.浙江大学 2010
[4]Fenton法处理土壤点源有毒有机污染实验研究[D]. 肖宇芳.哈尔滨工程大学 2008
[5]表面活性剂和环糊精对土壤有机污染物的增溶作用及机理[D]. 邓军.湖南大学 2007
[6]有机膨润土对水中有机物的吸附作用及处理工艺[D]. 葛渊数.浙江大学 2004
本文编号：2910334
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