表层沉积物上多溴联苯醚的吸附行为及其毒性特征研究
发布时间：2020-12-16 13:55
本文利用正交试验设计、遗传神经网络、单因素实验研究了十溴联苯醚的分散液液微萃取前处理方法；采用选择性萃取、连续萃取、因子分析、多元线性回归研究了多溴联苯醚污染沉积物不同组分中多溴联苯醚的分布规律；利用连续性萃取、吸附动力学实验、吸附热力学实验、线性回归方法研究了十溴联苯醚在沉积物上的吸附行为及吸附机理；利用发光菌实验、量子化学从头计算法、逐步多元线性回归研究了十溴联苯醚的发光菌毒性、十溴联苯醚和重金属铜、锌的联合毒性以及多溴联苯醚的剂量效应关系模型。研究得出：离子强度是水样中十溴联苯醚分散液液微萃取方法中萃取回收率及富集倍数的主要影响因素。同时,萃取剂体积也影响分散液液微萃取的富集倍数。分散液液微萃取的最优化条件：10μL四氯乙烯、0.71mL丙酮、pH5、NaCl2.00%、萃取时间10min。丙酮体积可同时影响超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化方法的萃取回收率和萃取峰面积。超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化的最优化条件为：1.00g样品、丙酮体积3mL、超声20min、分散剂0.59mL、萃取剂为20.5μL十一醇、离子强度20%、萃取时间10.00min。松花江吉...
【文章来源】：华北电力大学河北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：129 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
目录
Contents
第1章 绪论
1.1 持久性有机污染物简介
1.1.1 持久性有机污染物的特性
1.1.1.1 环境持久性
1.1.1.2 生物累积性
1.1.1.3 长距离迁移能力
1.1.1.4 高毒性
1.1.2 持久性有机污染物的种类
1.2 多溴联苯醚简介
1.2.1 多溴联苯醚理化性质
1.2.2 多溴联苯醚的毒性
1.2.3 多溴联苯醚的使用状况
1.2.4 环境中多溴联苯醚的分布
1.2.4.1 水体中多溴联苯醚的分布
1.2.4.2 大气中多溴联苯醚的分布
1.2.4.3 土壤中多溴联苯醚的分布
1.2.4.4 生物体中多溴联苯醚的分布
1.2.5 多溴联苯醚的环境行为
1.2.5.1 水体中多溴联苯醚的环境行为
1.2.5.2 大气中多溴联苯醚的环境行为
1.2.5.3 土壤中多溴联苯醚的环境行为
1.2.5.4 生物体中多溴联苯醚的环境行为
1.2.6 多溴联苯醚的检测方法
1.2.6.1 前处理方法
1.2.6.2 检测方法
1.3 表层沉积物简介
1.3.1 表层沉积物主要组分的分离
1.3.2 有机污染物在沉积物上的吸附分配
1.3.3 表面活性剂对有机污染物在沉积物上吸附解吸的影响
1.4 发光菌简介
1.4.1 发光菌的基本生理性质
1.4.2 发光菌在测试标准中的应用
1.4.3 发光菌在有机污染物毒性分析中的应用
1.4.4 发光菌在重金属有机污染物联合毒性分析中的应用
1.5 存在问题
1.6 研究意义及内容
第2章 主要试剂仪器及采集样品水体特征
2.1 实验试剂
2.2 主要仪器
2.3 样品水体特征
第3章 十溴联苯醚分散液液微萃取方法的研究
3.1 研究方法
3.1.1 分散液液微萃取步骤
3.1.2 超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化步骤
3.1.3 分散液液微萃取液相色谱条件
3.1.4 分散液液微萃取萃取效率表征
3.2 水中十溴联苯醚DLLME方法的研究
3.2.1 正交试验设计优化分散液液微萃取条件
3.2.1.1 正交试验设计
3.2.1.2 单因素实验
3.2.1.3 方法评价
3.2.2 遗传神经网络模型优化分散液液微萃取条件
3.2.2.1 分散液液微萃取条件的遗传神经网络模型建立
3.2.2.2 基于遗传神经网络模型的分散液液微萃取回收率的优化
3.3 沉积物中十溴联苯醚UAE-DLLME-SFO方法的研究
3.3.1 正交试验设计优化超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化
3.3.2 遗传神经网络优化超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化
3.3.2.1 超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化萃取遗传神经网络模型建立
3.3.2.2 遗传神经网络模型优化超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化萃取
3.3.3 单因素实验优化超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化
3.3.4 方法评价
3.4 本章小结
第4章 表层沉积物中多溴联苯醚的分布规律
4.1 研究方法
4.1.1 沉积物样品的采集及前处理
4.1.2 沉积物样品的连续性萃取
4.1.3 沉积物样品中多溴联苯醚测试
4.1.3.1 沉积物中多溴联苯醚的萃取分离
4.1.3.2 多溴联苯醚的测试
4.2 沉积物中多溴联苯醚的分布及来源分析
4.2.1 沉积物中多溴联苯醚含量分布
4.2.2 沉积物中多溴联苯醚来源分析
4.3 多溴联苯醚含量与沉积物主要组分含量的关系
4.3.1 沉积物主要组分含量分布
4.3.2 沉积物中多溴联苯醚与沉积物各组分的关系
4.3.3 多溴联苯醚与沉积物主要组分关系的机理分析
4.4 本章小结
第5章 表层沉积物及其主要组分吸附十溴联苯醚规律
5.1 研究方法
5.1.1 沉积物样品的连续性萃取
5.1.2 沉积物样品吸附十溴联苯醚的实验
5.1.2.1 动力学吸附实验
5.1.2.2 热力学吸附实验
5.1.3 十溴联苯醚的测定
5.2 沉积物吸附十溴联苯醚的规律
5.2.1 沉积物吸附十溴联苯醚的动力学规律
5.2.2 沉积物吸附十溴联苯醚的热力学规律
5.3 沉积物吸附十溴联苯醚的机理分析
5.3.1 沉积物样品主要组分分析
5.3.2 沉积物主要组分与十溴联苯醚最大吸附量的相关性分析
5.4 本章小结
第6章 多溴联苯醚的毒性特征研究
6.1 研究方法
6.1.1 明亮发光杆菌毒性研究方法
6.1.1.1 明亮发光杆菌的复苏
6.1.1.2 明亮发光杆菌发光强度随时间的变化
6.1.1.3 十溴联苯醚的明亮发光杆菌毒性
6.1.1.4 铜、锌和十溴联苯醚的联合毒性
6.1.2 多溴联苯醚的量子化学参数计算方法
6.2 十溴联苯醚的明亮发光杆菌毒性
6.2.1 十溴联苯醚对明亮发光杆菌发光强度的影响随时间变化规律
6.2.2 助溶剂对十溴联苯醚的明亮发光杆菌毒性检测的影响
6.2.3 十溴联苯醚与铜、锌共存时的联合毒性
6.3 多溴联苯醚的定量构效关系模型
6.3.1 毒性数据来源
6.3.2 定量效应关系建模参数及其主成分分析
6.3.3 定量效应关系模型的建立
6.4 本章小结
第7章 结论
7.1 十溴联苯醚的分散液液微萃取方法
7.2 表层沉积物中多溴联苯醚的分布规律
7.3 表层沉积物及其主要组分吸附十溴联苯醚的规律
7.4 多溴联苯醚的毒性特征
参考文献
攻读博士学位期间发表的学术论文
攻读博士学位期间参加的科研工作
致谢
作者简介
【参考文献】：
期刊论文
[1]多沙河流中持久性有机污染物迁移转化影响因素分析[J]. 韩凝,陈李雄,夏建新. 应用基础与工程科学学报. 2009(S1)
[2]阳离子表面活性剂对沉积物及其主要组分吸附双酚A的影响[J]. 信晶,王婷,黎娜,李鱼. 生态环境学报. 2009(03)
[3]黄河口表层沉积物多环芳烃污染源解析研究[J]. 刘宗峰,郎印海,曹正梅,马启敏. 环境科学研究. 2008(05)
[4]2,4-二氯苯酚在太湖沉积物中的吸附/解吸行为研究[J]. 徐红霞,吴海燕,张景飞,吴吉春. 农业环境科学学报. 2008(04)
[5]部分除草剂与重金属混合物对发光菌的毒性[J]. 宋晓青,刘树深,刘海玲,葛会林. 生态毒理学报. 2008(03)
[6]表层沉积物和生物膜对双酚A的非线性吸附[J]. 黎娜,陈丹,李鱼,徐自力. 吉林大学学报(理学版). 2008(02)
[7]菲在不同地质吸附剂上吸附/解吸的研究[J]. 高媛,孙红文. 环境化学. 2008(02)
[8]部分重金属化合物对淡水发光菌的毒性研究[J]. 邓辅财,刘树深,刘海玲,莫凌云. 生态毒理学报. 2007(04)
[9]环境中多溴联苯醚(PBDEs)分布特征研究进展[J]. 刘宗峰,郎印海,曹正梅,马启敏. 土壤通报. 2007(06)
[10]土壤和沉积物对多环芳烃吸附作用的研究进展[J]. 孙亚平,石辉. 四川环境. 2007(05)
博士论文
[1]水/沉积物相中十溴联苯醚的分散液液微萃取技术的研究与应用[D]. 翦英红.吉林大学 2010
[2]双酚A在表层沉积物主要组分上的吸附及其生物降解规律研究[D]. 黎娜.吉林大学 2008
[3]多溴联苯醚类物质辐射降解机理及其动力学研究[D]. 施文彦.上海大学 2008
[4]珠江三角洲河流、河口及邻近南海海域和长江三角洲主要水体沉积物中的多溴联苯醚[D]. 陈社军.中国科学院研究生院（广州地球化学研究所） 2006
[5]广州市大气环境中多溴联苯醚（PBDEs）和多氯联苯（PCBs）的初步研究[D]. 陈来国.中国科学院研究生院（广州地球化学研究所） 2006
[6]表面活性剂对有机污染物在土壤/沉积物上吸附行为的调控机制[D]. 杨坤.浙江大学 2004
硕士论文
[1]持久性有机污染物与土壤腐殖物质相互作用研究[D]. 刘书田.吉林农业大学 2008
[2]Cu、Zn与硝基苯类化合物对发光菌的联合毒性研究[D]. 张栩嘉.东北师范大学 2008
[3]部分农药、重金属及其混合物对青海弧菌Q67的抑制毒性[D]. 宋晓青.桂林工学院 2008
[4]部分硝基苯类和双酚类有机物及其混合物对发光菌的毒性研究[D]. 肖菊.同济大学 2008
[5]PCBs土壤污染风险及土壤吸附机制研究[D]. 王少岩.浙江大学 2006
[6]乙草胺、丁草胺与重金属对发光菌及斑马鱼胚胎的联合毒性效应研究[D]. 邓铁柱.东北师范大学 2006
本文编号：2920268
【文章来源】：华北电力大学河北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：129 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
目录
Contents
第1章 绪论
1.1 持久性有机污染物简介
1.1.1 持久性有机污染物的特性
1.1.1.1 环境持久性
1.1.1.2 生物累积性
1.1.1.3 长距离迁移能力
1.1.1.4 高毒性
1.1.2 持久性有机污染物的种类
1.2 多溴联苯醚简介
1.2.1 多溴联苯醚理化性质
1.2.2 多溴联苯醚的毒性
1.2.3 多溴联苯醚的使用状况
1.2.4 环境中多溴联苯醚的分布
1.2.4.1 水体中多溴联苯醚的分布
1.2.4.2 大气中多溴联苯醚的分布
1.2.4.3 土壤中多溴联苯醚的分布
1.2.4.4 生物体中多溴联苯醚的分布
1.2.5 多溴联苯醚的环境行为
1.2.5.1 水体中多溴联苯醚的环境行为
1.2.5.2 大气中多溴联苯醚的环境行为
1.2.5.3 土壤中多溴联苯醚的环境行为
1.2.5.4 生物体中多溴联苯醚的环境行为
1.2.6 多溴联苯醚的检测方法
1.2.6.1 前处理方法
1.2.6.2 检测方法
1.3 表层沉积物简介
1.3.1 表层沉积物主要组分的分离
1.3.2 有机污染物在沉积物上的吸附分配
1.3.3 表面活性剂对有机污染物在沉积物上吸附解吸的影响
1.4 发光菌简介
1.4.1 发光菌的基本生理性质
1.4.2 发光菌在测试标准中的应用
1.4.3 发光菌在有机污染物毒性分析中的应用
1.4.4 发光菌在重金属有机污染物联合毒性分析中的应用
1.5 存在问题
1.6 研究意义及内容
第2章 主要试剂仪器及采集样品水体特征
2.1 实验试剂
2.2 主要仪器
2.3 样品水体特征
第3章 十溴联苯醚分散液液微萃取方法的研究
3.1 研究方法
3.1.1 分散液液微萃取步骤
3.1.2 超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化步骤
3.1.3 分散液液微萃取液相色谱条件
3.1.4 分散液液微萃取萃取效率表征
3.2 水中十溴联苯醚DLLME方法的研究
3.2.1 正交试验设计优化分散液液微萃取条件
3.2.1.1 正交试验设计
3.2.1.2 单因素实验
3.2.1.3 方法评价
3.2.2 遗传神经网络模型优化分散液液微萃取条件
3.2.2.1 分散液液微萃取条件的遗传神经网络模型建立
3.2.2.2 基于遗传神经网络模型的分散液液微萃取回收率的优化
3.3 沉积物中十溴联苯醚UAE-DLLME-SFO方法的研究
3.3.1 正交试验设计优化超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化
3.3.2 遗传神经网络优化超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化
3.3.2.1 超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化萃取遗传神经网络模型建立
3.3.2.2 遗传神经网络模型优化超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化萃取
3.3.3 单因素实验优化超声辅助萃取-分散液液微萃取-上浮溶剂固化
3.3.4 方法评价
3.4 本章小结
第4章 表层沉积物中多溴联苯醚的分布规律
4.1 研究方法
4.1.1 沉积物样品的采集及前处理
4.1.2 沉积物样品的连续性萃取
4.1.3 沉积物样品中多溴联苯醚测试
4.1.3.1 沉积物中多溴联苯醚的萃取分离
4.1.3.2 多溴联苯醚的测试
4.2 沉积物中多溴联苯醚的分布及来源分析
4.2.1 沉积物中多溴联苯醚含量分布
4.2.2 沉积物中多溴联苯醚来源分析
4.3 多溴联苯醚含量与沉积物主要组分含量的关系
4.3.1 沉积物主要组分含量分布
4.3.2 沉积物中多溴联苯醚与沉积物各组分的关系
4.3.3 多溴联苯醚与沉积物主要组分关系的机理分析
4.4 本章小结
第5章 表层沉积物及其主要组分吸附十溴联苯醚规律
5.1 研究方法
5.1.1 沉积物样品的连续性萃取
5.1.2 沉积物样品吸附十溴联苯醚的实验
5.1.2.1 动力学吸附实验
5.1.2.2 热力学吸附实验
5.1.3 十溴联苯醚的测定
5.2 沉积物吸附十溴联苯醚的规律
5.2.1 沉积物吸附十溴联苯醚的动力学规律
5.2.2 沉积物吸附十溴联苯醚的热力学规律
5.3 沉积物吸附十溴联苯醚的机理分析
5.3.1 沉积物样品主要组分分析
5.3.2 沉积物主要组分与十溴联苯醚最大吸附量的相关性分析
5.4 本章小结
第6章 多溴联苯醚的毒性特征研究
6.1 研究方法
6.1.1 明亮发光杆菌毒性研究方法
6.1.1.1 明亮发光杆菌的复苏
6.1.1.2 明亮发光杆菌发光强度随时间的变化
6.1.1.3 十溴联苯醚的明亮发光杆菌毒性
6.1.1.4 铜、锌和十溴联苯醚的联合毒性
6.1.2 多溴联苯醚的量子化学参数计算方法
6.2 十溴联苯醚的明亮发光杆菌毒性
6.2.1 十溴联苯醚对明亮发光杆菌发光强度的影响随时间变化规律
6.2.2 助溶剂对十溴联苯醚的明亮发光杆菌毒性检测的影响
6.2.3 十溴联苯醚与铜、锌共存时的联合毒性
6.3 多溴联苯醚的定量构效关系模型
6.3.1 毒性数据来源
6.3.2 定量效应关系建模参数及其主成分分析
6.3.3 定量效应关系模型的建立
6.4 本章小结
第7章 结论
7.1 十溴联苯醚的分散液液微萃取方法
7.2 表层沉积物中多溴联苯醚的分布规律
7.3 表层沉积物及其主要组分吸附十溴联苯醚的规律
7.4 多溴联苯醚的毒性特征
参考文献
攻读博士学位期间发表的学术论文
攻读博士学位期间参加的科研工作
致谢
作者简介
【参考文献】：
期刊论文
[1]多沙河流中持久性有机污染物迁移转化影响因素分析[J]. 韩凝,陈李雄,夏建新. 应用基础与工程科学学报. 2009(S1)
[2]阳离子表面活性剂对沉积物及其主要组分吸附双酚A的影响[J]. 信晶,王婷,黎娜,李鱼. 生态环境学报. 2009(03)
[3]黄河口表层沉积物多环芳烃污染源解析研究[J]. 刘宗峰,郎印海,曹正梅,马启敏. 环境科学研究. 2008(05)
[4]2,4-二氯苯酚在太湖沉积物中的吸附/解吸行为研究[J]. 徐红霞,吴海燕,张景飞,吴吉春. 农业环境科学学报. 2008(04)
[5]部分除草剂与重金属混合物对发光菌的毒性[J]. 宋晓青,刘树深,刘海玲,葛会林. 生态毒理学报. 2008(03)
[6]表层沉积物和生物膜对双酚A的非线性吸附[J]. 黎娜,陈丹,李鱼,徐自力. 吉林大学学报(理学版). 2008(02)
[7]菲在不同地质吸附剂上吸附/解吸的研究[J]. 高媛,孙红文. 环境化学. 2008(02)
[8]部分重金属化合物对淡水发光菌的毒性研究[J]. 邓辅财,刘树深,刘海玲,莫凌云. 生态毒理学报. 2007(04)
[9]环境中多溴联苯醚(PBDEs)分布特征研究进展[J]. 刘宗峰,郎印海,曹正梅,马启敏. 土壤通报. 2007(06)
[10]土壤和沉积物对多环芳烃吸附作用的研究进展[J]. 孙亚平,石辉. 四川环境. 2007(05)
博士论文
[1]水/沉积物相中十溴联苯醚的分散液液微萃取技术的研究与应用[D]. 翦英红.吉林大学 2010
[2]双酚A在表层沉积物主要组分上的吸附及其生物降解规律研究[D]. 黎娜.吉林大学 2008
[3]多溴联苯醚类物质辐射降解机理及其动力学研究[D]. 施文彦.上海大学 2008
[4]珠江三角洲河流、河口及邻近南海海域和长江三角洲主要水体沉积物中的多溴联苯醚[D]. 陈社军.中国科学院研究生院（广州地球化学研究所） 2006
[5]广州市大气环境中多溴联苯醚（PBDEs）和多氯联苯（PCBs）的初步研究[D]. 陈来国.中国科学院研究生院（广州地球化学研究所） 2006
[6]表面活性剂对有机污染物在土壤/沉积物上吸附行为的调控机制[D]. 杨坤.浙江大学 2004
硕士论文
[1]持久性有机污染物与土壤腐殖物质相互作用研究[D]. 刘书田.吉林农业大学 2008
[2]Cu、Zn与硝基苯类化合物对发光菌的联合毒性研究[D]. 张栩嘉.东北师范大学 2008
[3]部分农药、重金属及其混合物对青海弧菌Q67的抑制毒性[D]. 宋晓青.桂林工学院 2008
[4]部分硝基苯类和双酚类有机物及其混合物对发光菌的毒性研究[D]. 肖菊.同济大学 2008
[5]PCBs土壤污染风险及土壤吸附机制研究[D]. 王少岩.浙江大学 2006
[6]乙草胺、丁草胺与重金属对发光菌及斑马鱼胚胎的联合毒性效应研究[D]. 邓铁柱.东北师范大学 2006
本文编号：2920268
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