煤矿区中镉的环境地球化学及重金属在光催化中的作用
发布时间：2020-12-20 06:12
镉由于其潜在的毒性引起了人们很多的关注。环境中的镉及其化合物可以通过多种途径释放进入环境,进而对人类的健康造成不利的影响。本文在对国内外相关资料充分调研的基础上,以煤矿区中煤及表生环境中重金属镉为研究对象,应用地球化学基本原理,对镉的丰度,赋存状态,分布规律,利用过程中的释放规律进行了研究,同时对重金属配合物在催化过程中的作用,原理进行了探讨。通过研究主要取得了如下结果:(1)采用储量加权法,研究了镉在中国煤中的含量及分布特征,计算得出了中国煤中镉的平均值为0.25 mg/kg,分析了镉在不同成煤时代中的含量分布规律,划分了高镉,中镉和低镉区域;(2)通过逐级提取实验,研究了镉在中国煤中的赋存状态,发现煤中的镉的主要赋存状态是硫化物,碳酸盐和硅酸盐结合态;(3)通过对中国连续近20年燃煤排放镉的时空分布特征的研究,发现近年来污染控制措施限制了中国燃煤镉的大/—气排放,得出了影响镉排放量的主要因素除防治措施外,还有中国原煤中镉的含量;(4)以淮北矿区为例,研究了矿区表生环境中镉的环境地球化学行为,评价了矿区镐污染的生态风险,发现研究区土壤镉呈现中等程度的风险水平;(5)运用重金属配合物作...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：192 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
Chapter 1 Introduction
1.1 Physical chemical properties of Cd
1.2 The modern use of Cd and its compounds
1.3 Environmental fate of Cd
1.3.1 Cd in the soil environment
1.3.2 Cd in the water environment
1.3.3 Cd in the atmospheric environment
1.4 Toxicity and environmental impact of Cd and its compounds
1.5 Introduction of Cd in coal
1.6 Environmental application of heavy metals in photocatalysis
1.7 Overall objectives
1.7.1 Geochemical survey and environment impact investigation
1.7.2 Environmental application of compounds of heavy metals in photocatalysis
1.7.3 Technical route
Chapter 2 Sampling and Methodologies
2.1 Description of the research area
2.2 Sample collections
2.2.1 Coal samples
2.2.2 Soil samples
2.3 Sample analysis
2.3.1 Sample pretreatment
2.3.2 Sequential chemical extraction
2.3.3 Instrumental measurements
2.4 Quality assurance and quality control
2.5 Data processing
Chapter 3 Abundance and distribution of Cd in Chinese coals
3.1 Introduction
3.2 The average content of Cd in Chinese coals
3.3 Cd distribution in coals from different provinces in China
3.4 Distribution of Cd in coals of different coal-forming ages
3.5 Average Cd concentration in coals of different ranks
3.6 Summary
Chapter 4 Modes of Cd occurrence in selected coals
4.1 Introduction
4.2 Relationship between Cd and ash yield in coals
4.3 Relationship between Cd and S contents in coals
4.4 Relationship between Cd and other elements in coals
4.5 Sequential extraction of Cd in coals
4.6 Summary
Chapter 5 Estimation of Cd emission from coal combustion in China
5.1 Introduction
5.2 The behavior of Cd in coal during high-temperature processes
5.3 Cd emission inventory
5.3.1 Temporal trend of Cd emission by sector
5.3.2 Spatial variation characteristics of Cd emission
5.3.3 Uncertainty assessment
5.4 Summary
Chapter 6 Chemical speciation and risk assessment of Cd in topsoilsaround a typical coal mining area of China
6.1 Introduction
6.2 Distribution of Cd in soils samples around the coal mine
6.3 Chemical speciation of Cd in soils
6.4 Risk assessment of Cd
6.4.1 Static risk assessment of Cd
6.4.2 Dynamic risk assessment of Cd
6.5 Summary
2 Reduction">Chapter 7 Environmental application of heavy metals inPhotocatalytic CO2 Reduction
7.1 Introduction
7.2 Experimental
7.2.1 Chemicals
2 reduction"> 7.2.2 Photocatalytic CO2 reduction
7.2.3 Quantum yield determination
7.2.4 Fluorescence quenching
7.2.5 Transient absorption spectrum
7.2.6 Dynamic light scattering
7.3 Results and discussion
7.3.1 The effect of sacrificial electron donor
2 reduction with [Ru（bpy）3]2+ as the photosensitizer"> 7.3.2 Photocatalytic CO2 reduction with [Ru（bpy）3]2+ as the photosensitizer
7.3.2.1 Catalytic performance
7.3.2.2 Detection of particles formed during the reaction
7.3.2.3 Stability test
2 reduction with purpurin as the photosensitizer"> 7.3.3 Photocatalytic CO2 reduction with purpurin as the photosensitizer
7.3.3.1 Catalytic performance
7.3.3.2 Detection of particles formed during the reaction
7.3.3.3 Stability test
7.3.4 Proposed mechanism
7.4 Summary
Chapter 8 Major conclusion and innovations
8.1 Major conclusions
8.1.1 Abundance and distribution of Cd in Chinese coals
8.1.2 Modes of Cd occurrence in selected coals
8.1.3 Atmospheric Cd emission inventories from coal combustion in China
8.1.4 Distribution and risk assessment of Cd in topsoils around a typical coal miningarea of China
8.1.5 Environmental application of heavy metal in Photocatalytic CO2 Reduction
8.2 Major innovations
第一章 绪论
1.1 镉的物理化学特征
1.2 镉及其化合物在现代的应用
1.3 镉在环境中的行为
1.3.1 土壤中的镉
1.3.2 水中的镉
1.3.3 大气中的镉
1.4 镉及其化合物的毒性和环境效应
1.5 煤中镉的研究现状及意义
1.6 重金属在光催化中的环境作用
1.7 研究目标
1.7.1 煤中镉的环境地球化学研究
1.7.2 重金属在光催化中的作用
1.7.3 技术路线
第二章 采样与测试
2.1 研究区概况
2.2 样品采集
2.2.1 煤样的采集
2.2.2 土样的采集
2.3 样品分析
2.3.1 样品处理
2.3.2 逐级提取实验
2.3.3 仪器分析
2.4 质量保证和控制
2.5 数据统计
第三章 中国煤中镉的含量与分布
3.1 前言
3.2 中国煤中镉的平均含量
3.3 中国不同省份煤中镉的分布特征
3.4 不同成煤时代煤中镉的含量分布
3.5 不同煤级煤中镉的含量分布
3.6 小结
第四章 中国煤中镉的赋存状态
4.1 前言
4.2 煤中镉与灰分的相关性
4.3 煤中镉与硫的相关性
4.4 煤中镉与其它元素的相关性
4.5 煤中镉的逐级提取分析
4.6 小结
第五章 中国燃煤大气镉排放清单
5.1 前言
5.2 高温过程中煤中镉的行为
5.3 燃煤大气镉的排放
5.3.1 燃煤大气镉排放的部门特征
5.3.2 燃煤大气镉排放的地区分布特征
5.3.3 排放清单的不确定性分析
5.4 小结
第六章 中国典型煤矿区周围表层土壤中镉的化学形态和风险评估
6.1 前言
6.2 镉在煤矿区周围土壤中的分布
6.3 镉在煤矿区周围土壤中的形态
6.4 镉在煤矿区周围土壤中的环境影响评价
6.4.1 土壤镉污染的静态风险评价
6.4.2 土壤镉污染的动态风险评价
6.5 小结
第七章 重金属在光催化二氧化碳还原反应中的作用研究
7.1 前言
7.2 实验部分
7.2.1 实验药品
7.2.2 实验方法
7.2.3 量子效率的确定
7.2.4 荧光猝灭研究
7.2.5 瞬态吸收光谱研究
7.2.6 动态光散射研究
7.3 结果与讨论
7.3.1 牺牲剂的影响
3]2+作为光敏剂的催化性能研究"> 7.3.2 [Ru（bpy）3]2+作为光敏剂的催化性能研究
7.3.2.1 催化件能
7.3.2.2 颗粒大小
7.3.2.3 稳定性测试
7.3.3 红紫素作为光敏剂的催化性能研究
7.3.3.1 催化性能
7.3.3.2 颗粒大小
7.3.3.3 稳定性研究
7.3.4 反应机理
7.4 小结
第八章 主要结论和创新点
8.1 主要结论
8.1.1 镉在中国煤中的分布
8.1.2 镉在煤中的赋存状态
8.1.3 煤燃烧镉的释放特征
8.1.4 煤矿区表生环境中镉的环境意义
8.1.5 重金属在光催化还原二氧化碳中的作用研究
8.2 主要创新点
附表
参考文献
附录
致谢
Acknowledgements
学位申请者简介
【参考文献】：
期刊论文
[1]贵州盘县矿区煤中伴生元素的地球化学特征[J]. 陆青锋,吴士豪,秦身钧,薄朋慧,高康. 煤炭科学技术. 2017(10)
[2]云南临沧大寨地区褐煤中微量元素的地球化学特征[J]. 李洋,陈柯婷. 绿色科技. 2016(24)
[3]云南省临沧市勐托新近系褐煤的微量元素地球化学特征[J]. 陈健,陈萍,姚多喜,郭江峰,刘震,陆佳佳,李清光,刘文中,胡友彪. 地学前缘. 2016(03)
[4]神府煤矿物组合特性及微量元素分布特性定量研究[J]. 余学海,孙平,张军营,田冲,龚本根,陈刚,赵永椿,郑楚光. 煤炭学报. 2015(11)
[5]鄂尔多斯盆地西缘煤中微量元素共生组合特征[J]. 秦国红,刘亢,徐浩,马志凯,邓丽君,曹代勇. 中国煤炭地质. 2015(07)
[6]霍林河14~#煤中微量元素的分布赋存特征研究[J]. 高燕,白向飞,王越. 煤炭转化. 2015(02)
[7]云南宣威晚二叠世末生物灭绝期C1煤的地球化学特征[J]. 邵龙义,王娟,侯海海,张名泉,汪浩,SPIRO Baruch,LARGE David,周义平. 地质学报. 2015(01)
[8]伊敏褐煤中微量元素的地球化学特征及其无机-有机亲和性分析[J]. 梁虎珍,曾凡桂,相建华,李美芬. 燃料化学学报. 2013(10)
[9]内蒙古阿刀亥矿晚古生代煤的微量元素和稀土元素地球化学特征[J]. 邹建华,刘东,田和明,刘峰,李甜,杨洪永. 煤炭学报. 2013(06)
[10]4种磷肥对土壤-叶菜类蔬菜系统中镉生物有效性的影响[J]. 陈青云,张晶,谭启玲,孙学成,赵小虎,胡承孝. 华中农业大学学报. 2013(01)
博士论文
[1]川东川南晚二叠世煤及凝灰岩中微量元素地球化学研究[D]. 雒洋冰.中国矿业大学（北京） 2014
[2]中国煤中微量元素分布赋存特征及其迁移规律试验研究[D]. 白向飞.煤炭科学研究总院 2003
[3]煤中有害微量元素分布赋存机制及燃煤产物淋滤实验研究[D]. 赵峰华.中国矿业大学（北京） 1997
硕士论文
[1]内蒙古伊敏煤田五牧场区12~#煤的地球化学特征[D]. 李卫旭.河北工程大学 2017
[2]云南干河特高有机硫煤微量元素赋存状态及纳米矿物特征[D]. 赵月圆.太原理工大学 2017
[3]贵州普安—晴隆一带晚二叠世煤层中微量、稀土元素富集特征研究[D]. 陶振鹏.贵州大学 2016
[4]青海塔妥煤矿侏罗纪煤的地球化学特征[D]. 石杰.河北工程大学 2016
[5]霍西煤田灵石矿区石炭—二叠纪主采煤层煤岩学及地球化学特征[D]. 马鹏程.太原理工大学 2016
[6]青海石灰沟克鲁克组煤中伴生元素的研究[D]. 周建飞.河北工程大学 2015
[7]准格尔煤田串草圪旦5号煤有害元素赋存状态和分布规律[D]. 杨宁.中国地质大学(北京) 2015
[8]蔚县煤田侏罗纪主采煤层煤中微量元素研究[D]. 楚英军.河北工程大学 2014
[9]嘎顺矿西山窑组煤的地球化学特征研究[D]. 李姣龙.河北工程大学 2014
[10]阿刀亥矿区石炭二叠纪煤中微量元素研究[D]. 关腾.河北工程大学 2013
本文编号：2927357
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：192 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
Chapter 1 Introduction
1.1 Physical chemical properties of Cd
1.2 The modern use of Cd and its compounds
1.3 Environmental fate of Cd
1.3.1 Cd in the soil environment
1.3.2 Cd in the water environment
1.3.3 Cd in the atmospheric environment
1.4 Toxicity and environmental impact of Cd and its compounds
1.5 Introduction of Cd in coal
1.6 Environmental application of heavy metals in photocatalysis
1.7 Overall objectives
1.7.1 Geochemical survey and environment impact investigation
1.7.2 Environmental application of compounds of heavy metals in photocatalysis
1.7.3 Technical route
Chapter 2 Sampling and Methodologies
2.1 Description of the research area
2.2 Sample collections
2.2.1 Coal samples
2.2.2 Soil samples
2.3 Sample analysis
2.3.1 Sample pretreatment
2.3.2 Sequential chemical extraction
2.3.3 Instrumental measurements
2.4 Quality assurance and quality control
2.5 Data processing
Chapter 3 Abundance and distribution of Cd in Chinese coals
3.1 Introduction
3.2 The average content of Cd in Chinese coals
3.3 Cd distribution in coals from different provinces in China
3.4 Distribution of Cd in coals of different coal-forming ages
3.5 Average Cd concentration in coals of different ranks
3.6 Summary
Chapter 4 Modes of Cd occurrence in selected coals
4.1 Introduction
4.2 Relationship between Cd and ash yield in coals
4.3 Relationship between Cd and S contents in coals
4.4 Relationship between Cd and other elements in coals
4.5 Sequential extraction of Cd in coals
4.6 Summary
Chapter 5 Estimation of Cd emission from coal combustion in China
5.1 Introduction
5.2 The behavior of Cd in coal during high-temperature processes
5.3 Cd emission inventory
5.3.1 Temporal trend of Cd emission by sector
5.3.2 Spatial variation characteristics of Cd emission
5.3.3 Uncertainty assessment
5.4 Summary
Chapter 6 Chemical speciation and risk assessment of Cd in topsoilsaround a typical coal mining area of China
6.1 Introduction
6.2 Distribution of Cd in soils samples around the coal mine
6.3 Chemical speciation of Cd in soils
6.4 Risk assessment of Cd
6.4.1 Static risk assessment of Cd
6.4.2 Dynamic risk assessment of Cd
6.5 Summary
2 Reduction">Chapter 7 Environmental application of heavy metals inPhotocatalytic CO2 Reduction
7.1 Introduction
7.2 Experimental
7.2.1 Chemicals
2 reduction"> 7.2.2 Photocatalytic CO2 reduction
7.2.3 Quantum yield determination
7.2.4 Fluorescence quenching
7.2.5 Transient absorption spectrum
7.2.6 Dynamic light scattering
7.3 Results and discussion
7.3.1 The effect of sacrificial electron donor
2 reduction with [Ru（bpy）3]2+ as the photosensitizer"> 7.3.2 Photocatalytic CO2 reduction with [Ru（bpy）3]2+ as the photosensitizer
7.3.2.1 Catalytic performance
7.3.2.2 Detection of particles formed during the reaction
7.3.2.3 Stability test
2 reduction with purpurin as the photosensitizer"> 7.3.3 Photocatalytic CO2 reduction with purpurin as the photosensitizer
7.3.3.1 Catalytic performance
7.3.3.2 Detection of particles formed during the reaction
7.3.3.3 Stability test
7.3.4 Proposed mechanism
7.4 Summary
Chapter 8 Major conclusion and innovations
8.1 Major conclusions
8.1.1 Abundance and distribution of Cd in Chinese coals
8.1.2 Modes of Cd occurrence in selected coals
8.1.3 Atmospheric Cd emission inventories from coal combustion in China
8.1.4 Distribution and risk assessment of Cd in topsoils around a typical coal miningarea of China
8.1.5 Environmental application of heavy metal in Photocatalytic CO2 Reduction
8.2 Major innovations
第一章 绪论
1.1 镉的物理化学特征
1.2 镉及其化合物在现代的应用
1.3 镉在环境中的行为
1.3.1 土壤中的镉
1.3.2 水中的镉
1.3.3 大气中的镉
1.4 镉及其化合物的毒性和环境效应
1.5 煤中镉的研究现状及意义
1.6 重金属在光催化中的环境作用
1.7 研究目标
1.7.1 煤中镉的环境地球化学研究
1.7.2 重金属在光催化中的作用
1.7.3 技术路线
第二章 采样与测试
2.1 研究区概况
2.2 样品采集
2.2.1 煤样的采集
2.2.2 土样的采集
2.3 样品分析
2.3.1 样品处理
2.3.2 逐级提取实验
2.3.3 仪器分析
2.4 质量保证和控制
2.5 数据统计
第三章 中国煤中镉的含量与分布
3.1 前言
3.2 中国煤中镉的平均含量
3.3 中国不同省份煤中镉的分布特征
3.4 不同成煤时代煤中镉的含量分布
3.5 不同煤级煤中镉的含量分布
3.6 小结
第四章 中国煤中镉的赋存状态
4.1 前言
4.2 煤中镉与灰分的相关性
4.3 煤中镉与硫的相关性
4.4 煤中镉与其它元素的相关性
4.5 煤中镉的逐级提取分析
4.6 小结
第五章 中国燃煤大气镉排放清单
5.1 前言
5.2 高温过程中煤中镉的行为
5.3 燃煤大气镉的排放
5.3.1 燃煤大气镉排放的部门特征
5.3.2 燃煤大气镉排放的地区分布特征
5.3.3 排放清单的不确定性分析
5.4 小结
第六章 中国典型煤矿区周围表层土壤中镉的化学形态和风险评估
6.1 前言
6.2 镉在煤矿区周围土壤中的分布
6.3 镉在煤矿区周围土壤中的形态
6.4 镉在煤矿区周围土壤中的环境影响评价
6.4.1 土壤镉污染的静态风险评价
6.4.2 土壤镉污染的动态风险评价
6.5 小结
第七章 重金属在光催化二氧化碳还原反应中的作用研究
7.1 前言
7.2 实验部分
7.2.1 实验药品
7.2.2 实验方法
7.2.3 量子效率的确定
7.2.4 荧光猝灭研究
7.2.5 瞬态吸收光谱研究
7.2.6 动态光散射研究
7.3 结果与讨论
7.3.1 牺牲剂的影响
3]2+作为光敏剂的催化性能研究"> 7.3.2 [Ru（bpy）3]2+作为光敏剂的催化性能研究
7.3.2.1 催化件能
7.3.2.2 颗粒大小
7.3.2.3 稳定性测试
7.3.3 红紫素作为光敏剂的催化性能研究
7.3.3.1 催化性能
7.3.3.2 颗粒大小
7.3.3.3 稳定性研究
7.3.4 反应机理
7.4 小结
第八章 主要结论和创新点
8.1 主要结论
8.1.1 镉在中国煤中的分布
8.1.2 镉在煤中的赋存状态
8.1.3 煤燃烧镉的释放特征
8.1.4 煤矿区表生环境中镉的环境意义
8.1.5 重金属在光催化还原二氧化碳中的作用研究
8.2 主要创新点
附表
参考文献
附录
致谢
Acknowledgements
学位申请者简介
【参考文献】：
期刊论文
[1]贵州盘县矿区煤中伴生元素的地球化学特征[J]. 陆青锋,吴士豪,秦身钧,薄朋慧,高康. 煤炭科学技术. 2017(10)
[2]云南临沧大寨地区褐煤中微量元素的地球化学特征[J]. 李洋,陈柯婷. 绿色科技. 2016(24)
[3]云南省临沧市勐托新近系褐煤的微量元素地球化学特征[J]. 陈健,陈萍,姚多喜,郭江峰,刘震,陆佳佳,李清光,刘文中,胡友彪. 地学前缘. 2016(03)
[4]神府煤矿物组合特性及微量元素分布特性定量研究[J]. 余学海,孙平,张军营,田冲,龚本根,陈刚,赵永椿,郑楚光. 煤炭学报. 2015(11)
[5]鄂尔多斯盆地西缘煤中微量元素共生组合特征[J]. 秦国红,刘亢,徐浩,马志凯,邓丽君,曹代勇. 中国煤炭地质. 2015(07)
[6]霍林河14~#煤中微量元素的分布赋存特征研究[J]. 高燕,白向飞,王越. 煤炭转化. 2015(02)
[7]云南宣威晚二叠世末生物灭绝期C1煤的地球化学特征[J]. 邵龙义,王娟,侯海海,张名泉,汪浩,SPIRO Baruch,LARGE David,周义平. 地质学报. 2015(01)
[8]伊敏褐煤中微量元素的地球化学特征及其无机-有机亲和性分析[J]. 梁虎珍,曾凡桂,相建华,李美芬. 燃料化学学报. 2013(10)
[9]内蒙古阿刀亥矿晚古生代煤的微量元素和稀土元素地球化学特征[J]. 邹建华,刘东,田和明,刘峰,李甜,杨洪永. 煤炭学报. 2013(06)
[10]4种磷肥对土壤-叶菜类蔬菜系统中镉生物有效性的影响[J]. 陈青云,张晶,谭启玲,孙学成,赵小虎,胡承孝. 华中农业大学学报. 2013(01)
博士论文
[1]川东川南晚二叠世煤及凝灰岩中微量元素地球化学研究[D]. 雒洋冰.中国矿业大学（北京） 2014
[2]中国煤中微量元素分布赋存特征及其迁移规律试验研究[D]. 白向飞.煤炭科学研究总院 2003
[3]煤中有害微量元素分布赋存机制及燃煤产物淋滤实验研究[D]. 赵峰华.中国矿业大学（北京） 1997
硕士论文
[1]内蒙古伊敏煤田五牧场区12~#煤的地球化学特征[D]. 李卫旭.河北工程大学 2017
[2]云南干河特高有机硫煤微量元素赋存状态及纳米矿物特征[D]. 赵月圆.太原理工大学 2017
[3]贵州普安—晴隆一带晚二叠世煤层中微量、稀土元素富集特征研究[D]. 陶振鹏.贵州大学 2016
[4]青海塔妥煤矿侏罗纪煤的地球化学特征[D]. 石杰.河北工程大学 2016
[5]霍西煤田灵石矿区石炭—二叠纪主采煤层煤岩学及地球化学特征[D]. 马鹏程.太原理工大学 2016
[6]青海石灰沟克鲁克组煤中伴生元素的研究[D]. 周建飞.河北工程大学 2015
[7]准格尔煤田串草圪旦5号煤有害元素赋存状态和分布规律[D]. 杨宁.中国地质大学(北京) 2015
[8]蔚县煤田侏罗纪主采煤层煤中微量元素研究[D]. 楚英军.河北工程大学 2014
[9]嘎顺矿西山窑组煤的地球化学特征研究[D]. 李姣龙.河北工程大学 2014
[10]阿刀亥矿区石炭二叠纪煤中微量元素研究[D]. 关腾.河北工程大学 2013
本文编号：2927357
本文链接：https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/2927357.html
