大气化学中若干分子的反应机理的量子化学研究

发布时间：2021-01-05 02:39

　　近百年来，人类工业和农业活动以及交通运输的发展已经引起了地球大气中微量气体组成的明显变化。这其中，大气氮氧化物（NO_x）的浓度水平呈持续上升的趋势。NO_x在对流层和平流层化学中扮演着极为重要的角色，是产生一些环境问题诸如光化学烟雾，酸雨，气候变暖，尤其是平流层臭氧破坏的关键原因。由于NO_x主要是由地表的生命活动以及矿物和生物质燃烧过程产生的，因此，人类活动对NO_x的年排放有着直接的影响。在燃烧过程中产生NO_x的一个重要源是含氮化合物的氧化。其中的有机硝基化合物，由于它们在火箭推进器点燃，燃烧过程和大气污染中的重要作用，与其相关化学的研究一直受到理论和实验化学工作者的特别关注。而有关它们分解的机理和动力学性质的信息又对我们了解其极为复杂的大气反应起着关键作用。 本文主要对包括过氧硝酸乙酰酯（PAN，CH₃C（O）OONO₂），硝酸氯（ClONO₂），N-甲硝胺（CH₃NHNO_2... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：114 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    §1.1 大气化学的研究概况
    §1.2 课题的提出
    参考文献
第二章 量子化学基础和动力学计算
    §2.1 量子化学
        §2.1.1 Hartree-Fock理论
        §2.1.2 电子相关作用
        §2.1.3 组态相互作用
        §2.1.4 耦合簇方法
    §2.2 动力学计算
        §2.2.1 传统过渡态理论
        §2.2.2 RRKM理论
    参考文献
第三章 过氧硝酸乙酰酯（PAN）异构化和分解反应势能面的理论研究
    §3.1 引言
    §3.2 计算细节
    §3.3 结果与讨论
        §3.3.1 PAN异构化反应
        §3.3.2 PAN单分子分解反应通道
    §3.4 本章小节
    参考文献
3C（O）O+NO₃的反应速率常数的理论研">第四章 过氧硝酸乙酰酯（PAN）分解为CH₃C（O）O+NO₃的反应速率常数的理论研
    §4.1 引言
    §4.2 理论方法
        §4.2.1 计算方法
        §4.2.2 RRKM计算
    §4.3 结果与讨论
        §4.3.1 分解反应R1
        §4.3.2 分解反应R2
    §4.4 本章小节
    参考文献
2）单分子异构化和分解反应势能面的理论研究">第五章 硝酸氯（ClONO₂）单分子异构化和分解反应势能面的理论研究
    §5.1 引言
    §5.2 计算细节
    §5.3 结果与讨论
2异构化反应">        §5.3.1 ClONO₂异构化反应
2单分子分解反应通道">        §5.3.2.ClONO₂单分子分解反应通道
    §5.4 本章小结
    参考文献
3NHNO₂）异构化和分解反应机理和动力学的理论研究">第六章 甲硝胺（CH₃NHNO₂）异构化和分解反应机理和动力学的理论研究
    §6.1 引言
    §6.2 方法
        §6.2.1 计算细节
        §6.2.2 反应速率常数的计算
    §6.3 结果与讨论
3NHNO₂异构化反应">        §6.3.1 CH₃NHNO₂异构化反应
3NHNO₂单分子分解反应">        §6.3.2 CH₃NHNO₂单分子分解反应
        §6.3.3 反应速率常数的计算
    §6.4 本章小节
    参考文献
2ClO₂和HO₂的反应机理的理论研究">第七章 CH₂ClO₂和HO₂的反应机理的理论研究
    §7.1.引言
    §7.2 计算细节
    §7.3 结果与讨论
        §7.3.1 反应通道
        §7.3.2 反应机理
    §7.4 本章小节
    参考文献
攻读学位期间论文发表情况
致谢



本文编号：2957854