RuO 2 -IrO 2 -SnO 2 /Ti电极电催化氧化降解苯酚废水
发布时间:2021-01-09 10:41
针对火炸药废水中所含苯酚类污染物排放量大、难降解的问题,以RuO2-IrO2-SnO2/Ti为阳极、Ti为阴极,氯化钠为电解质,采用电催化氧化法对模拟含苯酚火炸药废水进行了研究。考察了氯化钠浓度、电流密度、pH值、苯酚废水初始浓度对苯酚去除率等的影响。在苯酚去除率最佳的条件下研究了总有机碳(TOC)、化学需氧量(COD)去除率随时间的变化。采用高效液相色谱法推测了降解苯酚的中间产物及过程。结果表明,在氯化钠浓度为13 g·L-1,电流密度为30 mA·cm-2,pH值为5,苯酚废水初始浓度为500 mg·L-1的条件下,反应60 min,苯酚去除率可达99.85%。在苯酚去除率最佳的条件下,反应100 min,TOC和COD的去除率分别可达53.55%、59.37%。该电极易于催化ClO-、·OH等活性基团与苯环发生亲电加成反应生成芳香族化合物,并迅速将其氧化降解为脂肪族化合物及CO2和H2...
【文章来源】:含能材料. 2017,25(09)北大核心
【文章页数】:6 页
【部分图文】:
电解装置示意图
闫俊娟,高璟,刘有智,阴昊阳,吴孟龙度时废水中苯酚去除率随时间的变化趋势,结果见图2。图2不同氯化钠浓度时苯酚去除率随时间的变化趋势Fig.2ThechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthedifferentNaClconcentration由图2可知,随着氯化钠浓度的增大,苯酚去除率呈先增大后减小的趋势。这是因为废水中存在的氯离子可在溶液中生成ClO-等其它活性组分,并通过间接电催化氧化反应有效降解目标污染物苯酚;并且随着氯化钠浓度的增加,ClO-等的生成量增多,苯酚的去除率随之增大,见式(3)~(6)。但受到恒电流电量和苯酚废水浓度水平的限制,Cl-过多时,会导致副反应的发生,见式(7)[17]。副反应产生的Cl2会以气泡的形式附着于电极表面,使得电极活性面积减孝电极表面电位和电流密度分布不均,造成电极电导率下降,体系能耗增大;且电极表面的气体也会以气泡形式分散于电解液中,使体系传质受阻,造成苯酚的去除率下降[18]。由图2可知,当电解质浓度为13g·L-1时,苯酚的去除率最大,反应60min可达99.85%,之后苯酚的去除率随时间变化不明显。因此,选取适宜的电解质浓度为13g·L-1,适宜的反应时间为60min。2Cl-→Cl2(aq)+2e-(3)Cl2(aq)+H2O→HOCl+Cl-+H+(4)HOCl?ClO-+H+(5)R+ClO-→RO+Cl-→CO2+H2O+Cl-(R代表有机物)(6)Cl2(aq)?Cl2(g)(7)3.2不同电流密度时苯酚去除率随时间的变化趋势在氯化钠浓度为13g·L-1,pH值为5,苯酚初始浓度为500mg·L-1的条件下,考察不同电流密度时废水中苯酚去除率随时间的变化趋势,结果见图3。由图3可知,当电流密度大于50mA·cm-2时,?
之后苯酚的去除率随时间变化不明显。因此,选取适宜的电解质浓度为13g·L-1,适宜的反应时间为60min。2Cl-→Cl2(aq)+2e-(3)Cl2(aq)+H2O→HOCl+Cl-+H+(4)HOCl?ClO-+H+(5)R+ClO-→RO+Cl-→CO2+H2O+Cl-(R代表有机物)(6)Cl2(aq)?Cl2(g)(7)3.2不同电流密度时苯酚去除率随时间的变化趋势在氯化钠浓度为13g·L-1,pH值为5,苯酚初始浓度为500mg·L-1的条件下,考察不同电流密度时废水中苯酚去除率随时间的变化趋势,结果见图3。由图3可知,当电流密度大于50mA·cm-2时,随着电流密度的增大,苯酚去除率呈减小的趋势;当电流密度小于50mA·cm-2时,随着电流密度的增大,苯酚的去除率呈先急剧增大后缓慢增大的趋势。当电流密度为30mA·cm-2时,苯酚去除率的增势最大,且反应60min时,电流密度为30mA·cm-2和50mA·cm-2时苯酚的去除率接近。但电流密度过大时,单位时间产生的热量会增加,溶液放热温度升高,能耗增加,同时会加剧阴极的析氢副反应和阳极的析氧副反应,造成电能利用率下降[19-20]。因此,选取适宜的电流密度为30mA·cm-2。图3不同电流密度时苯酚去除率随时间的变化趋势Fig.3Thechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthedifferentcurrentdensity3.3不同pH值时苯酚去除率随时间的变化趋势在氯化钠浓度为13g·L-1,电流密度为30mA·cm-2,苯酚初始浓度为500mg·L-1的条件下,考察不同pH值时废水中苯酚去除率随时间的变化趋势,结果见图4。图4不同pH值时苯酚去除率随时间的变化趋势Fig.4Thechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthediffe
【参考文献】:
期刊论文
[1]新型Ti/TiOxHy/Sb-SnO2电极上苯胺电化学氧化反应(英文)[J]. 李晓良,徐浩,延卫. 催化学报. 2016(11)
[2]Ir-Ru-Sn掺杂电极电催化法处理苯酚废水的实验研究[J]. 范荣桂,董雪,戴艺,王权程,高海娟. 化学研究与应用. 2016(07)
[3]苯酚在Ti/IrO2-Ta2O5电极上的电化学反应[J]. 李皓月,高璟,刘有智. 含能材料. 2016(03)
[4]RuO2-IrO2-SnO2/Ti阳极电催化氧化苯酚的研究[J]. 孙南南,谢实涛,李凯,陈英文,沈树宝. 环境污染与防治. 2015(02)
[5]水环境中有毒污染物种类综述[J]. 杨忠敏. 环境研究与监测. 2014(02)
[6]超重力环境下电化学反应过程中的气泡行为[J]. 高璟,刘有智,祁贵生,刘引娣,焦纬洲,张巧玲. 化学工程. 2014(04)
[7]电催化氧化深度处理焦化废水的效果及能耗研究[J]. 冯壮壮,王海东,于建,高康乐,梁文艳. 工业水处理. 2013(04)
[8]高级氧化技术去除水体中氯贝酸的研究进展[J]. 张勤,周雪飞. 环境污染与防治. 2013(04)
[9]Treatment of Phenol Wastewater Using High Gravity Electrochemical Reactor with Multi-concentric Cylindrical Electrodes[J]. Gao Jing1,2; Liu Youzhi2; Chang Lingfei2 (1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024; 2. Research Center of Shanxi Province for High Gravity Chemical Engineering and Technology, North University of China, Taiyuan 030051). China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2012(02)
[10]Sm掺杂Ti/SnO2-Sb电极电催化氧化性能[J]. 朱福良,秦瑞焕,朱玉庆. 兰州理工大学学报. 2012(01)
硕士论文
[1]电氧化处理苯酚及苯胺废水的工艺研究[D]. 周苗苗.郑州大学 2009
本文编号:2966494
【文章来源】:含能材料. 2017,25(09)北大核心
【文章页数】:6 页
【部分图文】:
电解装置示意图
闫俊娟,高璟,刘有智,阴昊阳,吴孟龙度时废水中苯酚去除率随时间的变化趋势,结果见图2。图2不同氯化钠浓度时苯酚去除率随时间的变化趋势Fig.2ThechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthedifferentNaClconcentration由图2可知,随着氯化钠浓度的增大,苯酚去除率呈先增大后减小的趋势。这是因为废水中存在的氯离子可在溶液中生成ClO-等其它活性组分,并通过间接电催化氧化反应有效降解目标污染物苯酚;并且随着氯化钠浓度的增加,ClO-等的生成量增多,苯酚的去除率随之增大,见式(3)~(6)。但受到恒电流电量和苯酚废水浓度水平的限制,Cl-过多时,会导致副反应的发生,见式(7)[17]。副反应产生的Cl2会以气泡的形式附着于电极表面,使得电极活性面积减孝电极表面电位和电流密度分布不均,造成电极电导率下降,体系能耗增大;且电极表面的气体也会以气泡形式分散于电解液中,使体系传质受阻,造成苯酚的去除率下降[18]。由图2可知,当电解质浓度为13g·L-1时,苯酚的去除率最大,反应60min可达99.85%,之后苯酚的去除率随时间变化不明显。因此,选取适宜的电解质浓度为13g·L-1,适宜的反应时间为60min。2Cl-→Cl2(aq)+2e-(3)Cl2(aq)+H2O→HOCl+Cl-+H+(4)HOCl?ClO-+H+(5)R+ClO-→RO+Cl-→CO2+H2O+Cl-(R代表有机物)(6)Cl2(aq)?Cl2(g)(7)3.2不同电流密度时苯酚去除率随时间的变化趋势在氯化钠浓度为13g·L-1,pH值为5,苯酚初始浓度为500mg·L-1的条件下,考察不同电流密度时废水中苯酚去除率随时间的变化趋势,结果见图3。由图3可知,当电流密度大于50mA·cm-2时,?
之后苯酚的去除率随时间变化不明显。因此,选取适宜的电解质浓度为13g·L-1,适宜的反应时间为60min。2Cl-→Cl2(aq)+2e-(3)Cl2(aq)+H2O→HOCl+Cl-+H+(4)HOCl?ClO-+H+(5)R+ClO-→RO+Cl-→CO2+H2O+Cl-(R代表有机物)(6)Cl2(aq)?Cl2(g)(7)3.2不同电流密度时苯酚去除率随时间的变化趋势在氯化钠浓度为13g·L-1,pH值为5,苯酚初始浓度为500mg·L-1的条件下,考察不同电流密度时废水中苯酚去除率随时间的变化趋势,结果见图3。由图3可知,当电流密度大于50mA·cm-2时,随着电流密度的增大,苯酚去除率呈减小的趋势;当电流密度小于50mA·cm-2时,随着电流密度的增大,苯酚的去除率呈先急剧增大后缓慢增大的趋势。当电流密度为30mA·cm-2时,苯酚去除率的增势最大,且反应60min时,电流密度为30mA·cm-2和50mA·cm-2时苯酚的去除率接近。但电流密度过大时,单位时间产生的热量会增加,溶液放热温度升高,能耗增加,同时会加剧阴极的析氢副反应和阳极的析氧副反应,造成电能利用率下降[19-20]。因此,选取适宜的电流密度为30mA·cm-2。图3不同电流密度时苯酚去除率随时间的变化趋势Fig.3Thechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthedifferentcurrentdensity3.3不同pH值时苯酚去除率随时间的变化趋势在氯化钠浓度为13g·L-1,电流密度为30mA·cm-2,苯酚初始浓度为500mg·L-1的条件下,考察不同pH值时废水中苯酚去除率随时间的变化趋势,结果见图4。图4不同pH值时苯酚去除率随时间的变化趋势Fig.4Thechangetrendofphenolremovalefficiencywithtimeunderthediffe
【参考文献】:
期刊论文
[1]新型Ti/TiOxHy/Sb-SnO2电极上苯胺电化学氧化反应(英文)[J]. 李晓良,徐浩,延卫. 催化学报. 2016(11)
[2]Ir-Ru-Sn掺杂电极电催化法处理苯酚废水的实验研究[J]. 范荣桂,董雪,戴艺,王权程,高海娟. 化学研究与应用. 2016(07)
[3]苯酚在Ti/IrO2-Ta2O5电极上的电化学反应[J]. 李皓月,高璟,刘有智. 含能材料. 2016(03)
[4]RuO2-IrO2-SnO2/Ti阳极电催化氧化苯酚的研究[J]. 孙南南,谢实涛,李凯,陈英文,沈树宝. 环境污染与防治. 2015(02)
[5]水环境中有毒污染物种类综述[J]. 杨忠敏. 环境研究与监测. 2014(02)
[6]超重力环境下电化学反应过程中的气泡行为[J]. 高璟,刘有智,祁贵生,刘引娣,焦纬洲,张巧玲. 化学工程. 2014(04)
[7]电催化氧化深度处理焦化废水的效果及能耗研究[J]. 冯壮壮,王海东,于建,高康乐,梁文艳. 工业水处理. 2013(04)
[8]高级氧化技术去除水体中氯贝酸的研究进展[J]. 张勤,周雪飞. 环境污染与防治. 2013(04)
[9]Treatment of Phenol Wastewater Using High Gravity Electrochemical Reactor with Multi-concentric Cylindrical Electrodes[J]. Gao Jing1,2; Liu Youzhi2; Chang Lingfei2 (1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024; 2. Research Center of Shanxi Province for High Gravity Chemical Engineering and Technology, North University of China, Taiyuan 030051). China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2012(02)
[10]Sm掺杂Ti/SnO2-Sb电极电催化氧化性能[J]. 朱福良,秦瑞焕,朱玉庆. 兰州理工大学学报. 2012(01)
硕士论文
[1]电氧化处理苯酚及苯胺废水的工艺研究[D]. 周苗苗.郑州大学 2009
本文编号:2966494
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