脱除空气中低浓度CO和NO x 分子筛催化剂的制备与应用研究
发布时间：2021-01-14 20:59
随着世界经济的快速发展,空气污染问题日益突出,其中包括一氧化碳（CO）和氮氧化物（NOx）在内的有害气体排放量日益加剧,对环境和人体健康带来重大威胁。CO的脱除方法主要有吸附法、催化氧化法和溶剂吸收法。其中催化氧化法具有操作简单、能耗低和效率高等优点,因此应用广泛。然而,传统的固定床催化反应器内部装填颗粒或粉末催化剂,存在接触效率低、床层压降大、传质传热阻力大等一系列缺点。设计并制备新型具有高空隙率的结构化分子筛膜催化材料,有效强化传质传热、提高接触效率和反应速率,是一项具有工程应用前景的前沿性课题。而空气中NOx的脱除方法主要有选择性催化还原法和选择性非催化还原法。而选择性催化还原法因效率高和能耗低已广泛应用。然而传统钒基催化剂的操作温度窗口较窄、水热老化稳定性差、毒性高。设计一种新型具有较宽操作温度窗口、良好水热老化稳定性且环境友好型的催化剂也是一项前沿性课题。首先,研究了在纸状多孔烧结不锈钢纤维载体（PSSF）上LTA与FAU型分子筛膜的原位水热合成制备工艺。考察了合成液配比、晶化温度、合成时长、合成次数等工艺参数的改变对于分子筛膜表面...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：249 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
°C时表面Au颗粒尺寸与CO催化效率的关系（TOF）
结果发现开放式的堇青石和分子筛涂层提高了催化效率。Li 等[126]使用蜂窝状堇做载体用高分子表面活性剂改性法制备 Pd/Ce-Mn 催化剂并研究了其对 VOCs 的催能，研究显示负载型的 Ce-Mn 涂层可有效提高 PdO 的分散度进而提高对 VOCs 的效率。Yan 等[127]将堇青石负载的 La-Co-Mn 催化剂应用于 CO 催化氧化，并发现相未负载的催化剂，使用堇青石为载体的催化剂具有更优的催化性能。Milt 等[128]使蜂窝状不锈钢负载 Au/TiO2催化剂，研究发现虽然负载型的催化剂中的 Au 尺寸相颗粒催化剂较大，但是对于 CO 有更好的催化效果。Gu[129]使用了具有大孔结构l2O3做载体并分别使用柠檬酸盐法、尿素燃烧法和浸渍法来制备 CuO-CeO2催化剂究显示使用柠檬酸盐法制备的催化剂中 Ce 颗粒更小，因此 CuO-CeO2对于 CO 的效果更好。Zeng 等[130]使用原位燃烧法将 CuO-CeO2沉积至 FeCrAl 蜂窝载体上，并了溶液浓度以及 Pr 和 La 的引入对于 CO 催化氧化效果的影响，结果显示最佳的溶度为 200 g/L，且 Pr 和 La 的引入可以增强整体式催化剂的粘合力。
已经超出了反应平衡，这是由于分子筛膜在反应中不断移除反应分子筛膜的主要作用在于不断浓缩反应物，从而提高催化活性明分子筛膜反应器的效率远超颗粒固定床反应器。Zhang 等人在 -Al2O3上合成了 MFI 型分子筛膜用于间二甲苯的异构化，同和对二甲苯的分离性能，研究发现，当将 MFI 分子筛膜交换为苯的分离因子在 300°C 时可达 19.3，此时邻二甲苯的渗透率a)。Rebrov 等人[134]在不锈钢微孔结构中使用水热合成法制备了了合成条件。其被用于 NO 的 NH3-选择催化还原反应，结果显示颗粒反应器有更高的反应速率和较低的传质阻力。NavascuéaY 分别合成于不锈钢微反应器中并负载 Pt 作为催化活性成分，中低浓度 VOCs（正己烷和丙酮）的催化氧化性能，发现该分子固定床反应器。
【参考文献】：
期刊论文
[1]用于NH3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展[J]. 刘福东,单文坡,石晓燕,张长斌,贺泓. 催化学报. 2011(07)
[2]CO在Cu-Mn催化剂上的催化氧化本征反应动力学[J]. 张会平,彭冠兰,鄢瑛,关建郁,肖新颜. 华南理工大学学报(自然科学版). 2009(06)
[3]一氧化碳低温催化氧化[J]. 梁飞雪,朱华青,秦张峰,王国富,王建国. 化学进展. 2008(10)
[4]NaA分子筛膜催化剂上CO和C2H4混合气的选择性氧化反应[J]. 钟依均,许晓华,肖强,姜丽,朱伟东,马淳安. 物理化学学报. 2008(10)
[5]中国大陆CO人为源排放清单[J]. 王丽涛,张强,郝吉明,贺克斌. 环境科学学报. 2005(12)
[6]Low-Temperature CO Oxidation on CuO/CeO2 Catalyst Prepared by Sol-Gel Method[J]. ZHENG Xiucheng, HUANG Weiping, ZHANG Shoumin, WANG Shurong, WU Shihua (Department of Chemistry, Nankai University, Tianjin 300071, China). 催化学报. 2003(12)
[7]CO在铜铬银浸渍炭上催化氧化的本征反应动力学[J]. 张会平,叶李艺. 厦门大学学报(自然科学版). 2002(01)
[8]纳米Co3O4的制备、表征及CO低温催化氧化[J]. 贾明君,张文祥,陶玉国,王桂英,崔湘浩,张春雷,吴通好,董国强,李雪梅. 高等学校化学学报. 1999(04)
[9]室温下消除CO的催化剂[J]. 李春华,许红兵,安立敦. 环境科学. 1992(03)
博士论文
[1]FAU型沸石膜的合成、表征及其渗透蒸发性能研究[D]. 孙国锋.大连理工大学 2012
[2]Co3O4催化剂的制备、表征及其CO低温氧化催化性能[D]. 王永钊.山西大学 2007
本文编号：2977537
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：249 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
°C时表面Au颗粒尺寸与CO催化效率的关系（TOF）
结果发现开放式的堇青石和分子筛涂层提高了催化效率。Li 等[126]使用蜂窝状堇做载体用高分子表面活性剂改性法制备 Pd/Ce-Mn 催化剂并研究了其对 VOCs 的催能，研究显示负载型的 Ce-Mn 涂层可有效提高 PdO 的分散度进而提高对 VOCs 的效率。Yan 等[127]将堇青石负载的 La-Co-Mn 催化剂应用于 CO 催化氧化，并发现相未负载的催化剂，使用堇青石为载体的催化剂具有更优的催化性能。Milt 等[128]使蜂窝状不锈钢负载 Au/TiO2催化剂，研究发现虽然负载型的催化剂中的 Au 尺寸相颗粒催化剂较大，但是对于 CO 有更好的催化效果。Gu[129]使用了具有大孔结构l2O3做载体并分别使用柠檬酸盐法、尿素燃烧法和浸渍法来制备 CuO-CeO2催化剂究显示使用柠檬酸盐法制备的催化剂中 Ce 颗粒更小，因此 CuO-CeO2对于 CO 的效果更好。Zeng 等[130]使用原位燃烧法将 CuO-CeO2沉积至 FeCrAl 蜂窝载体上，并了溶液浓度以及 Pr 和 La 的引入对于 CO 催化氧化效果的影响，结果显示最佳的溶度为 200 g/L，且 Pr 和 La 的引入可以增强整体式催化剂的粘合力。
已经超出了反应平衡，这是由于分子筛膜在反应中不断移除反应分子筛膜的主要作用在于不断浓缩反应物，从而提高催化活性明分子筛膜反应器的效率远超颗粒固定床反应器。Zhang 等人在 -Al2O3上合成了 MFI 型分子筛膜用于间二甲苯的异构化，同和对二甲苯的分离性能，研究发现，当将 MFI 分子筛膜交换为苯的分离因子在 300°C 时可达 19.3，此时邻二甲苯的渗透率a)。Rebrov 等人[134]在不锈钢微孔结构中使用水热合成法制备了了合成条件。其被用于 NO 的 NH3-选择催化还原反应，结果显示颗粒反应器有更高的反应速率和较低的传质阻力。NavascuéaY 分别合成于不锈钢微反应器中并负载 Pt 作为催化活性成分，中低浓度 VOCs（正己烷和丙酮）的催化氧化性能，发现该分子固定床反应器。
【参考文献】：
期刊论文
[1]用于NH3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展[J]. 刘福东,单文坡,石晓燕,张长斌,贺泓. 催化学报. 2011(07)
[2]CO在Cu-Mn催化剂上的催化氧化本征反应动力学[J]. 张会平,彭冠兰,鄢瑛,关建郁,肖新颜. 华南理工大学学报(自然科学版). 2009(06)
[3]一氧化碳低温催化氧化[J]. 梁飞雪,朱华青,秦张峰,王国富,王建国. 化学进展. 2008(10)
[4]NaA分子筛膜催化剂上CO和C2H4混合气的选择性氧化反应[J]. 钟依均,许晓华,肖强,姜丽,朱伟东,马淳安. 物理化学学报. 2008(10)
[5]中国大陆CO人为源排放清单[J]. 王丽涛,张强,郝吉明,贺克斌. 环境科学学报. 2005(12)
[6]Low-Temperature CO Oxidation on CuO/CeO2 Catalyst Prepared by Sol-Gel Method[J]. ZHENG Xiucheng, HUANG Weiping, ZHANG Shoumin, WANG Shurong, WU Shihua (Department of Chemistry, Nankai University, Tianjin 300071, China). 催化学报. 2003(12)
[7]CO在铜铬银浸渍炭上催化氧化的本征反应动力学[J]. 张会平,叶李艺. 厦门大学学报(自然科学版). 2002(01)
[8]纳米Co3O4的制备、表征及CO低温催化氧化[J]. 贾明君,张文祥,陶玉国,王桂英,崔湘浩,张春雷,吴通好,董国强,李雪梅. 高等学校化学学报. 1999(04)
[9]室温下消除CO的催化剂[J]. 李春华,许红兵,安立敦. 环境科学. 1992(03)
博士论文
[1]FAU型沸石膜的合成、表征及其渗透蒸发性能研究[D]. 孙国锋.大连理工大学 2012
[2]Co3O4催化剂的制备、表征及其CO低温氧化催化性能[D]. 王永钊.山西大学 2007
本文编号：2977537
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