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焚烧飞灰中UPOPs低温脱氯反应途径研究

发布时间:2021-01-22 05:48
  废物焚烧是副产物类POPs(UPOPs,包括二噁英、多氯联苯和六氯苯)的重要排放源,是我国履行《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》、进行POPs总量削减的重点。在现行焚烧工艺条件下,90%以上的二噁英富集于焚烧飞灰中。飞灰中六氯苯的浓度是二噁英浓度的10-100倍,且在飞灰表面的吸附力与二噁英类似,因此焚烧飞灰是废物焚烧UPOPs向环境排放的主要载体。焚烧飞灰的低温热处理脱氯技术已被证实对UPOPs具有很高的去除率,但焚烧飞灰中POPs脱氯主要反应途径和最终的产物归趋等机理问题一直未能解决。本论文将确定揭示焚烧飞灰中UPOPs脱氯的主要反应途径和产物的最终归趋。以六氯苯(HCB)为模型污染物,研究了CaO中HCB低温脱氯途径。鉴定了CaO和HCB低温脱氯反应的产物形态,无序碳结构的形成揭示了脱氯/聚合反应的发生,脱氯/聚合产物为无序碳和高聚碳大分子的复杂混合体系。采用热分解-光学分析法对聚合产物的碳组分进行了定量化研究,结果表明脱氯/聚合途径是HCB脱氯反应的主要途径。根据推测的化学反应方程式进行物料平衡分析,揭示了75%以上HCB中碳元素的产物归趋。纳米CaO对HCB的脱氯/聚合... 

【文章来源】:清华大学北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:108 页

【学位级别】:博士

【部分图文】:

焚烧飞灰中UPOPs低温脱氯反应途径研究


加速溶剂萃取流程

升温程序,低温热处理,碳平衡,研究方法


不同升温程序下样品检测结果

颜色变化,反应产物


(c) (d)图 3.4 反应产物颜色变化(a)380°C,10min;(b)380°C,1hour;(c)380°C,4hour;(d)380°C,8hour3.4.1 反应后样品主要元素组成元素分析仪是使样品在高温下燃烧或分解,将待测元素转化成气体进行分析分析气体通过吸附解析方法进行分离,然后由三对超高灵敏度的 TCD 检测。本研究采用 CE-440(Exeter Analytical, Inc. USA)元素分析仪对样品中碳、氢氧、氮元素含量进行测定,气氛为 He 气氛,燃烧温度为 1800℃。根据目前被广泛认同的脱氯/加氢和脱氯/聚合途径,HCB 低温热处理产物中碳元素应以以下形式存在:聚合产物(碳)和有机产物(氯苯)。此外,koper人和 Gao 等人的研究结果表明,CaCO3也是 HCB 低温脱氯的重要产物归趋。为保元素分析结果的准确性,假设体系中的 CaCO3来源有以下两种:(1)在实验作过程中,CaO 与水和 CO2反应生成 CaCO3;(2)HCB 低温热处理反应生成

【参考文献】:
期刊论文
[1]高效薄层析技术测定5种磺酰脲类除草剂方法有效性研究[J]. 张蓉,岳永德,花日茂,汤峰.  安徽农业大学学报. 2008(04)
[2]磺酰脲类除草剂残留检测分析研究新进展[J]. 欧晓明.  精细化工中间体. 2006(01)
[3]高效液相色谱-质谱法测定大豆中磺酰脲类除草剂多残留量的研究[J]. 祁彦,李淑娟,占春瑞,彭涛.  分析化学. 2004(11)
[4]添加剂对垃圾焚烧飞灰熔融过程二噁分解的影响[J]. 李润东,聂永丰,李爱民,王雷,池涌,岑可法.  环境科学. 2004(01)

博士论文
[1]医疗废物焚烧过程二恶英生成抑制和焚烧炉环境影响研究[D]. 严密.浙江大学 2012
[2]焚烧炉二恶英排放特性及关键控制技术研究[D]. 吴海龙.浙江大学 2012
[3]垃圾焚烧飞灰二噁英的控制技术研究[D]. 彭政.浙江大学 2007

硕士论文
[1]铁催化还原-UASB预处理DNT废水的研究[D]. 程开荣.南京理工大学 2010
[2]痕量及超痕量二噁英高分辨气相色谱/高分辨质谱分析技术研究[D]. 徐瑞娟.四川大学 2005



本文编号:2992682

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