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Cu/SAPO-34催化剂硫中毒及再生研究

发布时间:2021-01-25 22:13
  迅速增长的汽车保有量和日益严重的城市致霾污染,加速我国机动车尾气减排控制进程。严苛的国VI标准将于2020年施行,对后处理催化材料提出了严峻的挑战。传统钒基催化剂由于二次污染、N2选择性差等问题,将逐步被环境友好型分子筛催化剂所取代。小孔菱沸石结构的Cu/SAPO-34催化剂因其价格低廉且NOx转化率高、温度窗口宽、N2选择性高及高温热稳定性高等特点,已经成为柴油车NOx排放满足欧V及以上排放标准的主要技术路线。此外,2017年即将施行的国V油品标准对于菱沸石分子筛催化剂的推广提供了保障。尽管未来油品S含量越来越低,但S中毒仍然是分子筛催化剂面临的问题。本文采用一步法合成Cu/SAPO-34,首先考察了不同SO3/SOx(020%)比例对Cu/SAPO-34影响。EPR结果表明SO3的存在会使得更多的Cu2+含量下降,导致动力学温度范围内SCR活性下降;同时,NMR结果表明SO3<... 

【文章来源】:天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:140 页

【学位级别】:博士

【部分图文】:

Cu/SAPO-34催化剂硫中毒及再生研究


NSR过程机理图

示意图,骨架拓扑结构,分子筛,示意图


图 1-2 SAPO-34 分子筛的骨架拓扑结构示意图Fig. 1-2 The framework of SAPO-34 molecular sievesO-34 分子筛具有小孔结构,笼口尺寸小于 HC 分子动力学半易进入孔道内部[62],因而 SAPO-34 较其他大孔及中孔分子筛 HC 中毒(积碳)能力。此外,研究表明 SAPO-34 分子筛的0oC 条件下以及大量水蒸汽存在的条件下仍能保持不变;将 S 45 小时和 60 小时的水热处理后,SAPO-34 样品的结晶度仍%以上[63, 64];虽然也有研究发现长时间的水热老化过程仍然会起破坏作用,例如,SAPO-34 在 800oC 条件下经过 50 小时的构会出现坍塌转变为无定形物质,但 SAPO-34 抗高温水热能子筛。总之 SAPO-34 分子筛具有抗高温老化及抗积碳能力,车尾气后处理系统当中。u/SAPO-34 的合成方法

活性位,骨架结构,催化剂,位置


第 1 章 文献综述 H2-TPR 结果中的得到的孤立态 Cu2+数量进行关联计保持一致,证明了上述观点。根据 EPR 确定孤立态 Cu2+离态,如下图 1-3 所示。进一步地,Hu 等[75]采用合成不同量一致 Cu/SAPO-34 催化剂来排除了样品分子筛内扩散的据与孤立态 Cu2+含量进行关联之后,仍然能够得到 Cu/S应活性位是孤立态 Cu2+离子;并且通过 EPR 数据证明其e 等[71]得到结果一致。


本文编号:2999983

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