改性芦苇生物炭对氧化还原反应去除水中污染物的强化机制
发布时间：2021-02-08 04:08
生物炭来源于不完全燃烧,基于吸附、分配等作用固定环境污染物,在土壤-水等界面的阻隔来对生态污染进行修复。生态修复中大量产生的芦苇所衍生的生物炭,可以辅助并促进其修复效果,并提高经济效益与资源/能量循环效率。但芦苇生物炭仅通过吸附,无法实现污染物的稳定化与无害化;而自然风化造成的迁移/脱附,会引起二次污染或扩散风险。氧化还原反应的介入能够实现芦苇生物炭对污染物的稳定与降解;但同时氧化还原剂在其表面的异质理化反应也会导致结构的变化。以上相关报道较少,其效能与机制仍不清晰,使得芦苇生物炭的应用受限。因此,本文为提高芦苇生物炭对氧化还原反应的强化作用,在其表面利用纳米零价铁（nZVI-BCs）和氮掺杂/PDS（N-BCs/PDS）作为氧化还原中心,并开展其氧化还原反应强化作用机制研究。研究基于不同剂量和制备温度,阐明了nZVI和N/PDS对芦苇生物炭结构变化及其机制的影响,结果表明:400600°C的生物炭以无定形碳为主,表面含C-O与C-OOH结构;pH>2时表面为电负性。700900°C时,生物炭的比表面积（specific surface...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：150 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
生物炭表面含氧基团及其特性与功能[14]
物炭具有得电子和给电子能力，并且每克生物炭能够转移。其中，200~300°C 时生物炭酚类结构导致较高的 ED 时生物炭出现了醌类结构，提高了 EAC；大于 600°C 时生芳烃结构的大量存在导致了以 EAC 为主的氧化还原特性，[62]考察了 200~800°C 时制备的生物炭 EDC，发现其 EDC mmol e-g-1；200~650°C 时酚类结构是给电子主要基团，香结构的共轭 π 键起到主要作用。另外，Prévoteau 等人[86]在碳颗粒与溶解态有机物（Dissolved Redox Mediator）之，其 EDC 值被显著低估了一个数量级，修正后的 EDC 值-1。这种现象也广泛存在于土壤中的其它有机结构与腐殖酸之外，由于高温制备时的生物炭形成大量的芳香簇结构，力的显著提高，可以在环境中具有氧化还原能力的介质间化还原反应[87]。小于 600°C 的生物炭电子传递能力可以忽 650°C 的生物炭石墨化程度显著提高，其电导率急速上升至]。
PFRs 的浓度与类型，进而对活化 PDS 效率具有显著的影响。除此以外，生物炭可以作为一种光敏介质，通过对于特定波长的吸附所产生的三线态中间体以及电子传导，来产生大量的活性物质，从而对环境污染物进行转化和降解。Fang等人[162]利用 UV 和日光照射生物炭时发现，生物炭对光照较为敏感，通过自由基捕捉和化学探针检测到在水中产生了大量 OH 和单线氧（1O2）物质，可以对 DEP 部分矿化。其中，光吸收过程中，生物炭固相贡献了 63.6~74.6%的 OH和10~44.7%的1O2的产生；而溶出组分贡献 3.7~12.5%的 OH和 46.7~86.3%的1O2。生物炭表面的 PFRs 和溶出组分中醌类物质是光响应过程中的主要功能成分，涉及的机制包括光致能量、电子转移、溶出组分三线态、PFRs 所产生的 O2 -等。有研究表明，含氧官能团的增加可以显著提高生物炭在光照下所产生的活性物质[163]。Fu 等人[164]计算得知，在光照下，生物炭溶出组分1O2的量子产率为 4.07±0.19%，显著高于自然环境中存在的有机质 2~3 倍。其中，生物炭溶出组分中除了醌类或酮类结构，羧基结构也具有光敏性；且 Si-C 结构可以利用酚类结构来进行电子的转移从而产生 O2 -。但生物炭溶出组分在169 h 的光照下，也会发生大约 56%的自分解。
【参考文献】：
期刊论文
[1]污泥衍生生物炭研究进展[J]. 范皓翔,院士杰,戴晓虎. 净水技术. 2019 (03)
[2]秸秆生物炭对双氯芬酸钠的吸附性能研究[J]. 夏文君,徐劼,刘锋,黄天寅,王忠明,陈家斌. 中国环境科学. 2019(03)
[3]芦苇生物炭复合载体固定化微生物去除水中氨氮[J]. 郑华楠,宋晴,朱义,孟庆瑞,崔心红. 环境工程学报. 2019(02)
[4]秸秆和生物炭添加对关中地区玉米-小麦轮作农田温室气体排放的影响[J]. 陈静,张建国,赵英,张阿凤,成功,冯浩. 水土保持研究. 2018(05)
[5]环境持久性自由基对有机污染物环境行为的影响研究进展[J]. 王朋,吴敏,李浩,郎笛,潘波. 化工进展. 2017(11)
[6]环境持久性自由基的产生机理及环境化学行为[J]. 韩林,陈宝梁. 化学进展. 2017(09)
[7]生物质炭对土壤中重金属形态和迁移性的影响及作用机制[J]. 张建云,高才慧,朱晖,钟水根,杨纹砚,郑均泷,吴胜春,单胜道,王志荣,张进,曹志洪,Peter CHRISTIE. 浙江农林大学学报. 2017(03)
[8]生物炭的土壤环境效应及其机制研究[J]. 王萌萌,周启星. 环境化学. 2013(05)
[9]生物炭的环境效应及其应用的研究进展[J]. 李力,刘娅,陆宇超,梁中耀,张鹏,孙红文. 环境化学. 2011(08)
[10]生物炭对土壤肥料的作用及未来研究[J]. 何绪生,张树清,佘雕,耿增超,高海英. 中国农学通报. 2011(15)
本文编号：3023344
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：150 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
生物炭表面含氧基团及其特性与功能[14]
物炭具有得电子和给电子能力，并且每克生物炭能够转移。其中，200~300°C 时生物炭酚类结构导致较高的 ED 时生物炭出现了醌类结构，提高了 EAC；大于 600°C 时生芳烃结构的大量存在导致了以 EAC 为主的氧化还原特性，[62]考察了 200~800°C 时制备的生物炭 EDC，发现其 EDC mmol e-g-1；200~650°C 时酚类结构是给电子主要基团，香结构的共轭 π 键起到主要作用。另外，Prévoteau 等人[86]在碳颗粒与溶解态有机物（Dissolved Redox Mediator）之，其 EDC 值被显著低估了一个数量级，修正后的 EDC 值-1。这种现象也广泛存在于土壤中的其它有机结构与腐殖酸之外，由于高温制备时的生物炭形成大量的芳香簇结构，力的显著提高，可以在环境中具有氧化还原能力的介质间化还原反应[87]。小于 600°C 的生物炭电子传递能力可以忽 650°C 的生物炭石墨化程度显著提高，其电导率急速上升至]。
PFRs 的浓度与类型，进而对活化 PDS 效率具有显著的影响。除此以外，生物炭可以作为一种光敏介质，通过对于特定波长的吸附所产生的三线态中间体以及电子传导，来产生大量的活性物质，从而对环境污染物进行转化和降解。Fang等人[162]利用 UV 和日光照射生物炭时发现，生物炭对光照较为敏感，通过自由基捕捉和化学探针检测到在水中产生了大量 OH 和单线氧（1O2）物质，可以对 DEP 部分矿化。其中，光吸收过程中，生物炭固相贡献了 63.6~74.6%的 OH和10~44.7%的1O2的产生；而溶出组分贡献 3.7~12.5%的 OH和 46.7~86.3%的1O2。生物炭表面的 PFRs 和溶出组分中醌类物质是光响应过程中的主要功能成分，涉及的机制包括光致能量、电子转移、溶出组分三线态、PFRs 所产生的 O2 -等。有研究表明，含氧官能团的增加可以显著提高生物炭在光照下所产生的活性物质[163]。Fu 等人[164]计算得知，在光照下，生物炭溶出组分1O2的量子产率为 4.07±0.19%，显著高于自然环境中存在的有机质 2~3 倍。其中，生物炭溶出组分中除了醌类或酮类结构，羧基结构也具有光敏性；且 Si-C 结构可以利用酚类结构来进行电子的转移从而产生 O2 -。但生物炭溶出组分在169 h 的光照下，也会发生大约 56%的自分解。
【参考文献】：
期刊论文
[1]污泥衍生生物炭研究进展[J]. 范皓翔,院士杰,戴晓虎. 净水技术. 2019 (03)
[2]秸秆生物炭对双氯芬酸钠的吸附性能研究[J]. 夏文君,徐劼,刘锋,黄天寅,王忠明,陈家斌. 中国环境科学. 2019(03)
[3]芦苇生物炭复合载体固定化微生物去除水中氨氮[J]. 郑华楠,宋晴,朱义,孟庆瑞,崔心红. 环境工程学报. 2019(02)
[4]秸秆和生物炭添加对关中地区玉米-小麦轮作农田温室气体排放的影响[J]. 陈静,张建国,赵英,张阿凤,成功,冯浩. 水土保持研究. 2018(05)
[5]环境持久性自由基对有机污染物环境行为的影响研究进展[J]. 王朋,吴敏,李浩,郎笛,潘波. 化工进展. 2017(11)
[6]环境持久性自由基的产生机理及环境化学行为[J]. 韩林,陈宝梁. 化学进展. 2017(09)
[7]生物质炭对土壤中重金属形态和迁移性的影响及作用机制[J]. 张建云,高才慧,朱晖,钟水根,杨纹砚,郑均泷,吴胜春,单胜道,王志荣,张进,曹志洪,Peter CHRISTIE. 浙江农林大学学报. 2017(03)
[8]生物炭的土壤环境效应及其机制研究[J]. 王萌萌,周启星. 环境化学. 2013(05)
[9]生物炭的环境效应及其应用的研究进展[J]. 李力,刘娅,陆宇超,梁中耀,张鹏,孙红文. 环境化学. 2011(08)
[10]生物炭对土壤肥料的作用及未来研究[J]. 何绪生,张树清,佘雕,耿增超,高海英. 中国农学通报. 2011(15)
本文编号：3023344
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