FeMnMg-LDH的制备及其对环境铅镉污染的钝化效应研究
发布时间：2021-02-08 19:17
随着工业化、城市化的快速发展,人类活动向自然环境输入了大量的重金属,这些重金属在水体、土壤、大气以及生物之间进行迁移转化,但绝大多数重金属最终都进入了土壤环境,提高了土壤重金属负荷,并最终导致了土壤的重金属污染。我国的土壤重金属污染形势较为严峻,约有1/5的耕地受到重金属污染,对农产品安全、人群健康和生态环境构成了威胁,其中尤以铅（Pb）、镉（Cd）污染最为普遍、危害最为突出。土壤重金属污染的修复受到高度关注,修复技术和方法的研发成为土壤环境保护的热点内容。土壤重金属污染修复主要从两条思路出发,一是减少土壤重金属总量,二是控制土壤重金属活性、减少其向食物链的迁移。现有的技术手段难以经济、有效地降低土壤,特别是农地土壤中重金属的总量,因此,对土壤重金属活性的调控成为农地土壤重金属修复重要方向,高效重金属活性调控剂的研发及其调控机制研究是实现土壤重金属活性调控的基础;同时,腐殖酸类物质广泛存在于自然环境中,并且富含腐殖酸类物质的有机肥、生物炭等有机物料常用于耕地的快速培肥,但腐殖酸类物质对土壤重金属的调控作用方向尚不明确;因此,研发新型重金属活性调控剂及其作用机制、探讨腐殖酸关键活性组分对...
【文章来源】：西南大学重庆市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：180 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
LDHs的可能组分（Zhaoetal.,2012）（着色的格子表明该组合可能合成LDHs，其中蓝色的格子代表该种LDHs具有催化性能）
c、将金属离子盐混合溶液缓慢滴加到三颈烧瓶中，滴加速率为 0.5ml/min，全程采用机械搅拌器搅拌，转速为 120 r/min，在滴加金属离子混合溶液的同时，滴加碱液以保持反应溶液 pH =10±0.1 左右，整个滴加过程中，持续测量溶液 pH，以随时调整碱液滴加速率。d、滴加完成后，持续通入 N2，继续搅拌 2h，然后停止通入氮气，停止搅拌，三颈烧瓶瓶口用塑料膜密封，调整将水浴锅中水的温度至特定温度，使反应物继续充分反映，晶化 12h。e、对上步反应后固体产物冷却至室温后，反复用无氧水进行洗涤至洗水呈中性，静置沉淀，倒掉上清液。f、将上步反应后固体产物转移到 100ml 离心管中，①将离心管用橡皮筋捆绑后竖直放置在 200ml 烧杯中，然后将烧杯放入真空干燥箱中，60℃真空干燥 72h；②将离心管管口用塑料膜密封后，用橡皮筋成捆绑扎，置于冷冻冰箱中冰冻，完全冰冻后，将离心管置于冷冻干燥箱中，使离心管中固体完全干燥；将完全干燥后，倒出离心管中固体，用玛瑙研钵磨碎过 100 目筛，妥善密封保存于干燥箱中，备用。2+3+
两种金属阳离子存在时(图 2-2 B3-B6)，采用冷冻干燥后制备出的产物均不具有典型层状金属氢氧化物的 XRD 特征峰，同时产物的 SEM 图谱也不具有LDHs的类水滑结构（图2-3B）。产物中的Fe、Mn主要以Fe(OH)3（JCPDS No 22-0346）、Fe0.67Mn0.33OOH（JCPDS No 14-0557）或氧化物 FeO/Fe2O3（JCPDS No 07-0322）、Fe3O4（JCPDSNo 65-3107）、MnFe2O4（JCPDS No 10-0319）等形态存在存在。混合金属离子溶液体系中仅存在 Fe、Mn 时，采用冷冻干燥也难以制备出具有良好层状结构的 FeMn-LDH，这可能与 Fe、Mn 的多价态和价态可变性有关。Fe 离子有+2、+3 等价态，而 Mn 离子则具有+2、+3、+4 等价态，并且在一定条件下，价态可以相互转化，而价态的改变往往会引起由其构成的化合物晶体结构的改变。Fe、Mn元素的多价态和价态可变性可能导致了材料在制备过程中晶体生长的紊乱，进而无法形成预期的具典型水滑石结构的层状金属氢氧化物；由此，除了干燥条件的影响之外，Fe、Mn 两种元素的均可变价态可能是无法制备出具有典型层状氢氧化物的 XRD 特征峰的 FeMn-LDH最主要原因。向混合金属离子溶液中添加固定价态的金属离子作为离子稳定剂
【参考文献】：
期刊论文
[1]巢湖流域市政污泥重金属形态分布及生态毒性研究[J]. 杨长明,荆亚超,王育来,张敏,韩登程. 中国给水排水. 2017(03)
[2]气态二甲基汞的发生系统与产生速率[J]. 孙婷,王章玮,陈剑,张晓山. 环境化学. 2016(09)
[3]淮南某煤矿邻近农田土壤中重金属的生态风险研究[J]. 王兴明,张瑞良,王运敏,鲁先文,查甫更,陈广洲,胡云虎,程一松,王斌. 生态环境学报. 2016(05)
[4]我国水环境重金属污染现状及检测技术研究[J]. 王玉杰. 科技视界. 2015(34)
[5]土地整理对烟田耕作层土壤基本肥力的影响[J]. 谭思思,黄银章,单雪华,向鹏华. 湖南农业科学. 2015(06)
[6]天津污灌区小麦和水稻重金属的含量及健康风险评价[J]. 孙亚芳,王祖伟,孟伟庆,胡蓓蓓,侯迎迎,王子璐,张辉. 农业环境科学学报. 2015(04)
[7]磁性Mn-Fe载体制备及其在合成碳酸二苯酯中应用[J]. 张林锋,周洁,贺玉成,杨小俊,陈卫,吴元欣. 化学工程. 2015(04)
[8]镉污染土壤上偏施氮磷钾肥对蕹菜产量及镉积累的影响[J]. 杜应琼,疏仁宗,王富华,文典,赵沛华,徐爱平,李富荣. 生态环境学报. 2015(03)
[9]氨基改性过程引入去离子水对层状双氢氧化物CO2吸附性能的影响规律研究[J]. 周春萍,张夏卿,姜哲. 功能材料. 2014(22)
[10]污灌农田土壤-作物体系重金属污染评价[J]. 庞妍,同延安,梁连友,吉普辉,唐希望. 农业机械学报. 2015(01)
博士论文
[1]宫内砷镉铅暴露与新生儿生长发育的关系研究[D]. 黄丽华.中国疾病预防控制中心 2014
[2]Fe0-PRB修复地下水中铬铅复合污染的研究[D]. 李雅.西北农林科技大学 2011
[3]我国典型农田土壤中重金属的转化与迁移特征研究[D]. 郑顺安.浙江大学 2010
[4]长春市土壤重金属污染机理与防治对策研究[D]. 郭平.吉林大学 2005
硕士论文
[1]有机酸对三峡库区典型土壤磷素释放的影响及机理研究[D]. 杨茜.西南大学 2015
[2]改性玻璃纤维负载复合铁锰铈氧化物低温选择性催化还原NO[D]. 曹伟.东华大学 2015
[3]层状双氢氧化物复合材料在生物法水处理中的应用[D]. 姜福娇.齐鲁工业大学 2014
[4]壳聚糖改性吸附剂的制备及其在重金属污染的污水和土壤处理中的应用[D]. 武娜娜.华南理工大学 2014
[5]天然高分子壳聚糖的修饰及其对痕量重金属的吸附性能研究与应用[D]. 贺锦灿.湘潭大学 2013
[6]生物炭对镉污染土壤的修复效应及其环境影响行为[D]. 郭文娟.中国农业科学院 2013
[7]Fe-Mn复合金属氧化物催化剂低温SCR脱除NOx研究[D]. 钟标城.华南理工大学 2011
[8]东南景天镉超积累生态型根系分泌物的研究[D]. 李雪莲.浙江大学 2011
[9]类水滑石对水环境中低浓度磷的调控研究[D]. 付格娟.陕西师范大学 2010
[10]重金属污染土壤动电修复过程试验研究[D]. 林君锋.福州大学 2005
本文编号：3024403
【文章来源】：西南大学重庆市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：180 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
LDHs的可能组分（Zhaoetal.,2012）（着色的格子表明该组合可能合成LDHs，其中蓝色的格子代表该种LDHs具有催化性能）
c、将金属离子盐混合溶液缓慢滴加到三颈烧瓶中，滴加速率为 0.5ml/min，全程采用机械搅拌器搅拌，转速为 120 r/min，在滴加金属离子混合溶液的同时，滴加碱液以保持反应溶液 pH =10±0.1 左右，整个滴加过程中，持续测量溶液 pH，以随时调整碱液滴加速率。d、滴加完成后，持续通入 N2，继续搅拌 2h，然后停止通入氮气，停止搅拌，三颈烧瓶瓶口用塑料膜密封，调整将水浴锅中水的温度至特定温度，使反应物继续充分反映，晶化 12h。e、对上步反应后固体产物冷却至室温后，反复用无氧水进行洗涤至洗水呈中性，静置沉淀，倒掉上清液。f、将上步反应后固体产物转移到 100ml 离心管中，①将离心管用橡皮筋捆绑后竖直放置在 200ml 烧杯中，然后将烧杯放入真空干燥箱中，60℃真空干燥 72h；②将离心管管口用塑料膜密封后，用橡皮筋成捆绑扎，置于冷冻冰箱中冰冻，完全冰冻后，将离心管置于冷冻干燥箱中，使离心管中固体完全干燥；将完全干燥后，倒出离心管中固体，用玛瑙研钵磨碎过 100 目筛，妥善密封保存于干燥箱中，备用。2+3+
两种金属阳离子存在时(图 2-2 B3-B6)，采用冷冻干燥后制备出的产物均不具有典型层状金属氢氧化物的 XRD 特征峰，同时产物的 SEM 图谱也不具有LDHs的类水滑结构（图2-3B）。产物中的Fe、Mn主要以Fe(OH)3（JCPDS No 22-0346）、Fe0.67Mn0.33OOH（JCPDS No 14-0557）或氧化物 FeO/Fe2O3（JCPDS No 07-0322）、Fe3O4（JCPDSNo 65-3107）、MnFe2O4（JCPDS No 10-0319）等形态存在存在。混合金属离子溶液体系中仅存在 Fe、Mn 时，采用冷冻干燥也难以制备出具有良好层状结构的 FeMn-LDH，这可能与 Fe、Mn 的多价态和价态可变性有关。Fe 离子有+2、+3 等价态，而 Mn 离子则具有+2、+3、+4 等价态，并且在一定条件下，价态可以相互转化，而价态的改变往往会引起由其构成的化合物晶体结构的改变。Fe、Mn元素的多价态和价态可变性可能导致了材料在制备过程中晶体生长的紊乱，进而无法形成预期的具典型水滑石结构的层状金属氢氧化物；由此，除了干燥条件的影响之外，Fe、Mn 两种元素的均可变价态可能是无法制备出具有典型层状氢氧化物的 XRD 特征峰的 FeMn-LDH最主要原因。向混合金属离子溶液中添加固定价态的金属离子作为离子稳定剂
【参考文献】：
期刊论文
[1]巢湖流域市政污泥重金属形态分布及生态毒性研究[J]. 杨长明,荆亚超,王育来,张敏,韩登程. 中国给水排水. 2017(03)
[2]气态二甲基汞的发生系统与产生速率[J]. 孙婷,王章玮,陈剑,张晓山. 环境化学. 2016(09)
[3]淮南某煤矿邻近农田土壤中重金属的生态风险研究[J]. 王兴明,张瑞良,王运敏,鲁先文,查甫更,陈广洲,胡云虎,程一松,王斌. 生态环境学报. 2016(05)
[4]我国水环境重金属污染现状及检测技术研究[J]. 王玉杰. 科技视界. 2015(34)
[5]土地整理对烟田耕作层土壤基本肥力的影响[J]. 谭思思,黄银章,单雪华,向鹏华. 湖南农业科学. 2015(06)
[6]天津污灌区小麦和水稻重金属的含量及健康风险评价[J]. 孙亚芳,王祖伟,孟伟庆,胡蓓蓓,侯迎迎,王子璐,张辉. 农业环境科学学报. 2015(04)
[7]磁性Mn-Fe载体制备及其在合成碳酸二苯酯中应用[J]. 张林锋,周洁,贺玉成,杨小俊,陈卫,吴元欣. 化学工程. 2015(04)
[8]镉污染土壤上偏施氮磷钾肥对蕹菜产量及镉积累的影响[J]. 杜应琼,疏仁宗,王富华,文典,赵沛华,徐爱平,李富荣. 生态环境学报. 2015(03)
[9]氨基改性过程引入去离子水对层状双氢氧化物CO2吸附性能的影响规律研究[J]. 周春萍,张夏卿,姜哲. 功能材料. 2014(22)
[10]污灌农田土壤-作物体系重金属污染评价[J]. 庞妍,同延安,梁连友,吉普辉,唐希望. 农业机械学报. 2015(01)
博士论文
[1]宫内砷镉铅暴露与新生儿生长发育的关系研究[D]. 黄丽华.中国疾病预防控制中心 2014
[2]Fe0-PRB修复地下水中铬铅复合污染的研究[D]. 李雅.西北农林科技大学 2011
[3]我国典型农田土壤中重金属的转化与迁移特征研究[D]. 郑顺安.浙江大学 2010
[4]长春市土壤重金属污染机理与防治对策研究[D]. 郭平.吉林大学 2005
硕士论文
[1]有机酸对三峡库区典型土壤磷素释放的影响及机理研究[D]. 杨茜.西南大学 2015
[2]改性玻璃纤维负载复合铁锰铈氧化物低温选择性催化还原NO[D]. 曹伟.东华大学 2015
[3]层状双氢氧化物复合材料在生物法水处理中的应用[D]. 姜福娇.齐鲁工业大学 2014
[4]壳聚糖改性吸附剂的制备及其在重金属污染的污水和土壤处理中的应用[D]. 武娜娜.华南理工大学 2014
[5]天然高分子壳聚糖的修饰及其对痕量重金属的吸附性能研究与应用[D]. 贺锦灿.湘潭大学 2013
[6]生物炭对镉污染土壤的修复效应及其环境影响行为[D]. 郭文娟.中国农业科学院 2013
[7]Fe-Mn复合金属氧化物催化剂低温SCR脱除NOx研究[D]. 钟标城.华南理工大学 2011
[8]东南景天镉超积累生态型根系分泌物的研究[D]. 李雪莲.浙江大学 2011
[9]类水滑石对水环境中低浓度磷的调控研究[D]. 付格娟.陕西师范大学 2010
[10]重金属污染土壤动电修复过程试验研究[D]. 林君锋.福州大学 2005
本文编号：3024403
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