新型阳离子骨架材料高效去除放射性阴离子污染物及其机理研究
发布时间：2021-02-09 04:52
随着核电的发展,如何安全处置核燃料循环过程中产生的大量放射性废液成为政府高度重视和公众十分关注的问题。这些放射性废液中包含长寿命锕系元素及其裂变产物。在放射性废水中,这些核素通常以阳离子或阴离子的形态存在。对于目前地质处置库中核废料固化储放形式而言,长寿命的阴离子(99TcO4-,79SeO42-/79SeO32-,129IO3-)比阳离子更易泄漏和迁移。由于这些阴离子带负电荷,并且地壳中大部分矿物为中性或阴离子骨架结构,其无法被矿物或岩石有效阻滞和吸附,容易随着地下水的迁移进入生物圈,从而对环境造成污染。因此,对放射性阴离子的安全处置非常重要。通常在这些放射性废液中,还有大量过量的竞争阴离子与之共存。如何高选择性且高效地去除放射性阴离子也一直是环境放射化学领域中的一个技术难题。阳离子骨架材料被认为是去除环境中放射性阴离子污染...
【文章来源】：苏州大学江苏省
【文章页数】：162 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
用于TcO4-去除的树脂材料[3]
图 1.1 用于 TcO4-去除的树脂材料[3]:(A) IRA-401, (B) Purolite A-520E, (C)RelixTM-HP, (D) RO-02-119, (E) SuperLigTM.1.2 阳离子骨架材料概述阳离子骨架材料被认为是去除环境中放射性阴离子污染物的有效策略之一。阳离子骨架材料是指整体骨架带正电性，骨架内存在弱配位的阴离子作为抗衡离子平衡骨架电荷的材料。主要有无机阳离子骨架材料，阳离子 MOFs 材料和有机阳离子骨架材料三大类（图 1.2）。目前报道的大部分无机骨架材料和有机/无机杂化材料均为中性或阴离子骨架，例如矿物、粘土、金属氧化物和沸石分子筛等，且被广泛用于分离、催化和污水纯化等方面[47-51]。阳离子骨架材料中抗衡阴离子的可交换性是中性或阴离子骨架材料所不具备的结构特性，也是此类材料能更有效地去除环境中放射性阴离子污染物的内在原因。(A) (B) (C)
金属有机框架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）材料是指由金属离子或与含 N、O 等的有机配体自组装而成的具有周期性网络结构的配位聚合物[ MOFs 既包含无机组分又含有有机组分，因此具有合成方法简单、热稳定结构可调控和易修饰等特点。基于这些优点，上个世纪 90 年代 MOFs 材料道以来，短短二十年里 MOFs 得到了广泛关注并在非线性光学、磁性、催吸附和分离、铁电、荧光、生物医药等诸多领域都具有广阔的应用前景[56,大学钱国栋等人[58]指出通过对 MOFs 材料的合理设计，能实现不同离子的离（图 1.3）。国际上多个课题组初步研究了 MOFs 材料针对多种放射性核要有锕系核素钍、铀，裂变核素锶、铯、锝、碘、硒等）的分离富集作用发现对于以上所有放射性核素的去除，MOFs 材料能够集吸附容量大、动力选择性高、稳定性好等众多优点于一身，在放射性废物处理处置、放射性理、核设施退役、海水提铀等众多领域具有良好的应用前景[59-63]。(A) (B)
【参考文献】：
期刊论文
[1]Reductive immobilization of Re（VⅡ） by graphene modified nanoscale zero-valent iron particles using a plasma technique[J]. Jie Li,Changlun Chen,Rui Zhang,Xiangke Wang. Science China（Chemistry）. 2016(01)
[2]Preparation of a new anion exchanger by pre-irradiation grafting technique and its adsorptive removal of rhenium（Ⅶ） as analogue to 99Tc[J]. 俎建华,韦悦周,叶茂松,唐方东,何林锋,刘瑞芹. Nuclear Science and Techniques. 2015(01)
本文编号：3025079
【文章来源】：苏州大学江苏省
【文章页数】：162 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
用于TcO4-去除的树脂材料[3]
图 1.1 用于 TcO4-去除的树脂材料[3]:(A) IRA-401, (B) Purolite A-520E, (C)RelixTM-HP, (D) RO-02-119, (E) SuperLigTM.1.2 阳离子骨架材料概述阳离子骨架材料被认为是去除环境中放射性阴离子污染物的有效策略之一。阳离子骨架材料是指整体骨架带正电性，骨架内存在弱配位的阴离子作为抗衡离子平衡骨架电荷的材料。主要有无机阳离子骨架材料，阳离子 MOFs 材料和有机阳离子骨架材料三大类（图 1.2）。目前报道的大部分无机骨架材料和有机/无机杂化材料均为中性或阴离子骨架，例如矿物、粘土、金属氧化物和沸石分子筛等，且被广泛用于分离、催化和污水纯化等方面[47-51]。阳离子骨架材料中抗衡阴离子的可交换性是中性或阴离子骨架材料所不具备的结构特性，也是此类材料能更有效地去除环境中放射性阴离子污染物的内在原因。(A) (B) (C)
金属有机框架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）材料是指由金属离子或与含 N、O 等的有机配体自组装而成的具有周期性网络结构的配位聚合物[ MOFs 既包含无机组分又含有有机组分，因此具有合成方法简单、热稳定结构可调控和易修饰等特点。基于这些优点，上个世纪 90 年代 MOFs 材料道以来，短短二十年里 MOFs 得到了广泛关注并在非线性光学、磁性、催吸附和分离、铁电、荧光、生物医药等诸多领域都具有广阔的应用前景[56,大学钱国栋等人[58]指出通过对 MOFs 材料的合理设计，能实现不同离子的离（图 1.3）。国际上多个课题组初步研究了 MOFs 材料针对多种放射性核要有锕系核素钍、铀，裂变核素锶、铯、锝、碘、硒等）的分离富集作用发现对于以上所有放射性核素的去除，MOFs 材料能够集吸附容量大、动力选择性高、稳定性好等众多优点于一身，在放射性废物处理处置、放射性理、核设施退役、海水提铀等众多领域具有良好的应用前景[59-63]。(A) (B)
【参考文献】：
期刊论文
[1]Reductive immobilization of Re（VⅡ） by graphene modified nanoscale zero-valent iron particles using a plasma technique[J]. Jie Li,Changlun Chen,Rui Zhang,Xiangke Wang. Science China（Chemistry）. 2016(01)
[2]Preparation of a new anion exchanger by pre-irradiation grafting technique and its adsorptive removal of rhenium（Ⅶ） as analogue to 99Tc[J]. 俎建华,韦悦周,叶茂松,唐方东,何林锋,刘瑞芹. Nuclear Science and Techniques. 2015(01)
本文编号：3025079
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