超临界水氧化过程动力学及氮元素转移机理研究
发布时间：2021-02-25 14:50
人类生产和生活过程中产生的各种废水,尤其是含氮有机废水,含有大量有毒有害物质,对环境和生态有巨大的影响和破坏作用。这些污染物有些是含有氨基和氰基的有机化合物,常规方法难以进行有效的降解处理。超临界水氧化技术是一种新型、高效的有机废水处理技术,在超临界状态下,水的密度、介电常数、离子积都会下降,氢键也会减少,水就会成为一种高扩散性和具有优良传递特性的非极性溶剂。此时有机物、氧气和水可以以任意比例互溶,形成单一的均相反应体系。超临界水氧化技术对于处理难降解高浓度有机废水具有相当大的优越性,一般只需很短的时间即可将废水中的有机物质彻底氧化分解。同时,已有研究发现N2O成为了超临界水氧化含氮有机废水的主要污染物。N2O作为一种重要的温室气体,具有较强的全球变暖潜势,对全球温室效应的贡献率达到7.9%。在超临界水氧化处理有机废水的同时,如果能尽量减少或避免N2O的产生,会带来更多的环境效益。这需要详细了解超临界水氧化有机废水中氮元素的迁移过程,掌握N2O的形成机理。本论文首先详细地讨论了超临界水的各种特殊的物理化学性质（包括氢键、密度、热导率、扩散系数、介电常数、溶解度、电离度等）以及超临界水氧...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：203 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
符号说明
第1章 绪论
1.1 研究背景及意义
1.2 超临界水介绍
1.2.1 超临界水中的氢键
1.2.2 超临界水的密度
1.2.3 超临界水的溶解度
1.2.4 超临界水的介电常数和离子积
1.2.5 超临界水的其他性质
1.2.6 超临界水的反应
1.3 超临界水氧化特点
1.4 国内外研究现状综述
1.4.1 超临界水氧化应用
1.4.2 反应釜设计
1.4.3 超临界水氧化的动力学研究
1.4.4 超临界水氧化的反应机理研究
1.5 论文的主要研究内容
1.6 本章小结
第2章 实验装置与方法
2.1 实验装置
2.2 实验方法
2.2.1 实验流程
2.2.2 实验材料
2.2.3 定性定量分析
2.2.3.1 COD分析测试方法
2.2.3.2 TOC分析测试方法
2.2.3.3 乙二胺分析测试方法
2.2.3.4 气体产物的分析方法
2.3 计算方法
2.3.1 停留时间
2.3.2 反应物起始浓度
2.3.3 去除效率
2.3.4 氧气的化学计量比
2.4 本章小结
第3章 超临界水氧化乙二胺动力学及机理研究
3.1 超临界水氧化乙二胺影响因素分析
3.1.1 停留时间对乙二胺氧化降解效率的影响
3.1.2 温度对乙二胺氧化降解效率的影响
3.1.3 压力对乙二胺氧化降解效率的影响
3.1.4 过氧量及有机物浓度对乙二酸氧化降解效率的影响
3.2 超临界水氧化乙二胺气体产物分布研究
3.2.1 反应温度对气体产物分布的影响
3.2.2 过氧量对气体产物分布的影响
3.2.3 停留时间对气体产物分布的影响
3.2.4 EDA起始浓度对气体产物分布的影响
3.3 乙二胺氧化降解的机理和路线推测
3.4 超临界水中乙二胺氧化降解动力学研究
3.4.1 超临界水氧化反应体系的热力学行为
3.4.2 超临界水氧化反应动力学方程的建立
3.5 本章小结
第4章 超临界水氧化苯胺基乙腈影响因素及反应动力学研究
4.1 引言
4.2 超临界水氧化苯胺基乙腈废水影响因素研究
4.2.1 氧化剂剂量的影响
4.2.2 反应温度的影响
4.2.3 停留时间的影响
4.2.4 起始COD浓度对反应的影响
4.3 碳平衡和氮平衡分析
4.4 超临界水氧化苯胺基乙腈废水的反应动力学
4.5 本章小结
第5章 量子化学研究超临界水氧化典型有机物反应机制
5.1 量子化学基本理论
5.1.1 分子体系的薛定谔方程
5.1.2 密度泛函理论
5.1.3 原子轨道线性组合为分子轨道法（LCAO-MO）
5.1.4 振动频率的计算
5.1.5 内禀反应坐标方法
5.1.6 通过势能面确定反应通道
5.2 ·OH引发的超临界水中2-氯酚氧化降解反应的量子化学研究
5.2.1 引言
5.2.2 分析和计算方法
5.2.3 ·OH引发的超临界水中2-氯酚氧化降解机理
5.2.3.1 2-CP降解研究
5.2.3.2 有机单环产物分布
5.2.3.3 2-CP转化为单环产物的反应路径
5.2.3.4 理论计算的反应机制
2O与CO反应的量子化学研究"> 5.3 超临界水中N2O与CO反应的量子化学研究
5.3.1 引言
5.3.2 计算方法
2O降解路径研究"> 5.3.3 N2O降解路径研究
5.4 本章小结
第6章 结论、展望和创新点
6.1 结论和展望
6.2 创新点
参考文献
致谢
攻读学位期间发表论文目录
外文论文一
外文论文二
学位论文评阅及答辩情况表
【参考文献】：
期刊论文
[1]超临界水氧化压力条件对剩余污泥处理效果的影响[J]. 刘振华,方琳,陶虎春. 东北农业大学学报. 2012(02)
[2]超临界水氧化法处理剩余污泥的参数优化[J]. 方琳,刘振华,陶虎春. 环境科学研究. 2011(09)
[3]Destruction of methylphosphonic acid in a supercritical water oxidation bench-scale double wall reactor[J]. Bambang Veriansyah,Eun-Seok Song,Jae-Duck Kim. Journal of Environmental Sciences. 2011(04)
[4]污水生物脱氮革新工艺中强温室气体N2O的产生及微观机理[J]. 耿军军,王亚宜,张兆祥,任中佳,何维涛. 环境科学学报. 2010(09)
[5]对氯苯酚超临界水脱氯的反应动力学及机理分析[J]. 韦朝海,李登勇,施华顺,关清卿,胡芸. 中国科技论文在线. 2010(06)
[6]乙二胺的性质及应用[J]. 梁淑东,黄科林,彭小玉,孙果宋,张雪旺,莫炳辉,慕朝师,韦毅,王桂英. 企业科技与发展. 2010(10)
[7]污水短程硝化反硝化和同步硝化反硝化生物脱氮中N2O释放量及控制策略[J]. 张静蓉,王淑莹,尚会来,彭永臻. 环境科学. 2009(12)
[8]超临界水氧化法处理焦化废水[J]. 郭峰波,张永发. 安全与环境学报. 2009(05)
[9]铁交联膨润土-H2O2联合氧化预处理苯胺基乙腈生产废水的研究[J]. 龙腾锐,穆军伟,方俊华,陈琳. 给水排水. 2009(S1)
[10]焦化废水在超临界水中的催化氧化研究[J]. 陈新宇,董秀芹,张敏华. 高校化学工程学报. 2007(06)
硕士论文
[1]苯胺基乙腈车间生产废水预处理工艺研究[D]. 陈琳.重庆大学 2008
本文编号：3051131
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：203 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
符号说明
第1章 绪论
1.1 研究背景及意义
1.2 超临界水介绍
1.2.1 超临界水中的氢键
1.2.2 超临界水的密度
1.2.3 超临界水的溶解度
1.2.4 超临界水的介电常数和离子积
1.2.5 超临界水的其他性质
1.2.6 超临界水的反应
1.3 超临界水氧化特点
1.4 国内外研究现状综述
1.4.1 超临界水氧化应用
1.4.2 反应釜设计
1.4.3 超临界水氧化的动力学研究
1.4.4 超临界水氧化的反应机理研究
1.5 论文的主要研究内容
1.6 本章小结
第2章 实验装置与方法
2.1 实验装置
2.2 实验方法
2.2.1 实验流程
2.2.2 实验材料
2.2.3 定性定量分析
2.2.3.1 COD分析测试方法
2.2.3.2 TOC分析测试方法
2.2.3.3 乙二胺分析测试方法
2.2.3.4 气体产物的分析方法
2.3 计算方法
2.3.1 停留时间
2.3.2 反应物起始浓度
2.3.3 去除效率
2.3.4 氧气的化学计量比
2.4 本章小结
第3章 超临界水氧化乙二胺动力学及机理研究
3.1 超临界水氧化乙二胺影响因素分析
3.1.1 停留时间对乙二胺氧化降解效率的影响
3.1.2 温度对乙二胺氧化降解效率的影响
3.1.3 压力对乙二胺氧化降解效率的影响
3.1.4 过氧量及有机物浓度对乙二酸氧化降解效率的影响
3.2 超临界水氧化乙二胺气体产物分布研究
3.2.1 反应温度对气体产物分布的影响
3.2.2 过氧量对气体产物分布的影响
3.2.3 停留时间对气体产物分布的影响
3.2.4 EDA起始浓度对气体产物分布的影响
3.3 乙二胺氧化降解的机理和路线推测
3.4 超临界水中乙二胺氧化降解动力学研究
3.4.1 超临界水氧化反应体系的热力学行为
3.4.2 超临界水氧化反应动力学方程的建立
3.5 本章小结
第4章 超临界水氧化苯胺基乙腈影响因素及反应动力学研究
4.1 引言
4.2 超临界水氧化苯胺基乙腈废水影响因素研究
4.2.1 氧化剂剂量的影响
4.2.2 反应温度的影响
4.2.3 停留时间的影响
4.2.4 起始COD浓度对反应的影响
4.3 碳平衡和氮平衡分析
4.4 超临界水氧化苯胺基乙腈废水的反应动力学
4.5 本章小结
第5章 量子化学研究超临界水氧化典型有机物反应机制
5.1 量子化学基本理论
5.1.1 分子体系的薛定谔方程
5.1.2 密度泛函理论
5.1.3 原子轨道线性组合为分子轨道法（LCAO-MO）
5.1.4 振动频率的计算
5.1.5 内禀反应坐标方法
5.1.6 通过势能面确定反应通道
5.2 ·OH引发的超临界水中2-氯酚氧化降解反应的量子化学研究
5.2.1 引言
5.2.2 分析和计算方法
5.2.3 ·OH引发的超临界水中2-氯酚氧化降解机理
5.2.3.1 2-CP降解研究
5.2.3.2 有机单环产物分布
5.2.3.3 2-CP转化为单环产物的反应路径
5.2.3.4 理论计算的反应机制
2O与CO反应的量子化学研究"> 5.3 超临界水中N2O与CO反应的量子化学研究
5.3.1 引言
5.3.2 计算方法
2O降解路径研究"> 5.3.3 N2O降解路径研究
5.4 本章小结
第6章 结论、展望和创新点
6.1 结论和展望
6.2 创新点
参考文献
致谢
攻读学位期间发表论文目录
外文论文一
外文论文二
学位论文评阅及答辩情况表
【参考文献】：
期刊论文
[1]超临界水氧化压力条件对剩余污泥处理效果的影响[J]. 刘振华,方琳,陶虎春. 东北农业大学学报. 2012(02)
[2]超临界水氧化法处理剩余污泥的参数优化[J]. 方琳,刘振华,陶虎春. 环境科学研究. 2011(09)
[3]Destruction of methylphosphonic acid in a supercritical water oxidation bench-scale double wall reactor[J]. Bambang Veriansyah,Eun-Seok Song,Jae-Duck Kim. Journal of Environmental Sciences. 2011(04)
[4]污水生物脱氮革新工艺中强温室气体N2O的产生及微观机理[J]. 耿军军,王亚宜,张兆祥,任中佳,何维涛. 环境科学学报. 2010(09)
[5]对氯苯酚超临界水脱氯的反应动力学及机理分析[J]. 韦朝海,李登勇,施华顺,关清卿,胡芸. 中国科技论文在线. 2010(06)
[6]乙二胺的性质及应用[J]. 梁淑东,黄科林,彭小玉,孙果宋,张雪旺,莫炳辉,慕朝师,韦毅,王桂英. 企业科技与发展. 2010(10)
[7]污水短程硝化反硝化和同步硝化反硝化生物脱氮中N2O释放量及控制策略[J]. 张静蓉,王淑莹,尚会来,彭永臻. 环境科学. 2009(12)
[8]超临界水氧化法处理焦化废水[J]. 郭峰波,张永发. 安全与环境学报. 2009(05)
[9]铁交联膨润土-H2O2联合氧化预处理苯胺基乙腈生产废水的研究[J]. 龙腾锐,穆军伟,方俊华,陈琳. 给水排水. 2009(S1)
[10]焦化废水在超临界水中的催化氧化研究[J]. 陈新宇,董秀芹,张敏华. 高校化学工程学报. 2007(06)
硕士论文
[1]苯胺基乙腈车间生产废水预处理工艺研究[D]. 陈琳.重庆大学 2008
本文编号：3051131
本文链接：https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/3051131.html
