水铁矿纳米材料对土壤中砷的吸附固定及其稳定化反应机制
发布时间：2021-03-01 01:40
砷是我国土壤和地下水当中比较常见的一种超标有毒类金属元素,严重影响农产品质量安全和人体健康。使用铁氧化物作为钝化剂可有效降低土壤中有效态砷含量,其产物的稳定性效果与氧化物的形态和粒径大小等有关。纳米材料由于巨大的比表面积和快速反应特性,已广泛的用于土壤和水中污染物的去除。本研究以羧甲基纤维素钠（CMC）和淀粉作为稳定分散剂,实验室内合成了水铁矿（HFO）纳米材料,将其用于土壤和水中砷的吸附固定。首先开展了水中砷的吸附热力学及动力学实验研究,利用现代技术手段和表面络合模型在分子水平上探究砷与HFO纳米材料的相互作用机制;随后进行土培实验,评价HFO纳米材料对土壤砷的稳定化效果,并分析土壤中砷的形态变化;采用盆栽试验验证HFO纳米材料对土壤砷生物有效性的影响,同时监测铁氧化物的组成和形态变化及其对各结合态砷含量的影响;最后通过批实验和模拟土柱试验探讨了HFO纳米材料对土壤砷的吸附、纳米材料在土壤中的迁移及其与砷的协同归趋行为。本研究结果将为砷污染土壤的原位修复和农田安全利用提供理论依据。主要研究结果如下:1.CMC作为HFO纳米材料的稳定分散剂,主要通过产生空间位阻或静电作用阻止纳米材料的...
【文章来源】：中国农业科学院北京市
【文章页数】：105 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 引言
1.1 研究背景
1.1.1 砷污染的危害
1.1.2 土壤砷来源和污染现状
1.1.3 国内外砷污染土壤修复措施
1.2 研究进展
1.2.1 污染土壤砷的原位固定
1.2.2 铁氧化物对砷的吸附固定
1.2.3 纳米材料在砷修复中的应用
1.2.4 纳米材料在土壤中的迁移转化和污染物的归趋
1.3 研究目的和意义
1.4 研究内容和技术路线
1.4.1 研究内容
1.4.2 技术路线
第二章 材料与方法
2.1 实验材料
2.1.1 供试土壤和水样的来源与采集
2.1.2 水铁矿纳米材料的制备和表征
2.1.3 供试作物
2.1.4 主要药品与耗材
2.1.5 主要仪器
2.2 实验方法
2.2.1 水铁矿纳米材料对水中砷的固定吸附实验
2.2.2 水铁矿纳米材料对非种植条件下土壤砷的稳定化效果
2.2.3 水铁矿纳米材料对土壤砷生物有效性的影响
2.2.4 水铁矿纳米材料对土壤砷的原位固定
2.3 分析方法
2.3.1 土壤中各形态砷含量的测定
2.3.2 土壤毒性浸出实验（TCLP）
2.3.3 植物样品中总砷含量的测定
2.3.4 土壤中不同铁氧化物含量的测定
2.3.5 质量保证与控制
2.3.6 数据分析方法
第三章 水铁矿纳米材料对As（V）的吸附固定
3.1 水铁矿纳米材料的合成和表征
3.1.1 水铁矿纳米材料的水稳定性
3.1.2 水铁矿纳米材料粒径分析
3.2 水铁矿纳米材料对水中As（V）的吸附
3.2.1 不同稳定剂对水铁矿纳米材料吸附砷的影响
3.2.2 水铁矿纳米材料对砷的吸附动力学和热力学研究
3.3 水铁矿纳米材料吸附As（V）的机理
3.3.1 吸附产物表征及吸附机理
3.3.2 pH值对水铁矿纳米材料吸附As（V）的影响
3.3.3 表面络合模型预测不同pH边条件下砷酸根分布形态
3.4 水铁矿纳米材料在砷污染废水治理中的应用
3.5 讨论
3.5.1 稳定剂对水铁矿纳米材料合成和As（V）吸附的影响
3.5.2 As（V）在水铁矿纳米材料表面的吸附
3.6 小结
第四章 非种植条件下水铁矿纳米材料对土壤砷的稳定化效应
4.1 水铁矿纳米材料对土壤砷稳定效率的影响
4.1.1 水铁矿和水铁矿纳米材料对土壤TCLP提取可溶态砷含量的影响
4.1.2 不同水铁矿纳米材料添加量对土壤TCLP提取可溶态砷含量的影响
4.2 水铁矿纳米材料对非种植土壤砷赋存形态的影响
4.2.1 水铁矿纳米材料稳定土壤后砷结合态的变化
4.2.2 土壤结合态砷与TCLP提取可溶态砷含量的关系
4.3 讨论
4.4 小结
第五章 种植条件下水铁矿纳米材料对砷有效性的影响
5.1 水铁矿纳米材料对植株生物量和砷浓度的影响
5.1.1 水铁矿纳米材料对小油菜地上部生物量的影响
5.1.2 水铁矿纳米材料对小油菜砷含量的影响
5.1.3 水铁矿纳米材料对小油菜砷富集和转移系数的影响
5.2 水铁矿纳米材料对土壤砷有效性的影响
5.2.1 水铁矿纳米材料对水溶态砷含量的影响
5.2.2 水铁矿纳米材料对有效态砷含量的影响
5.2.3 水铁矿纳米材料对土壤砷固液分配系数的影响
5.3 水铁矿纳米材料对种植土壤砷赋存形态的影响
5.3.1 水铁矿纳米材料对土壤各结合态砷含量的影响
5.3.2 土壤各结合态砷与植株砷含量的关系
5.4 水铁矿纳米材料在土壤中的转化及其与砷形态的关系
5.5 讨论
5.5.1 水铁矿纳米材料对土壤砷的钝化效果
5.5.2 非晶质铁氧化物含量对砷钝化的影响
5.6 小结
第六章 水铁矿纳米材料在土壤中的运移及其对砷的固定和迁移行为的影响
6.1 砷在土壤和水铁矿纳米材料胶体上的吸附
6.1.1 砷在土壤中的解吸动力学
6.1.2 水铁矿纳米材料对土壤砷的吸附固定
6.2 水铁矿纳米材料在土壤中的迁移行为
6.2.1 理论基础
6.2.2 示踪剂溴离子在土壤中的运移
6.2.3 水铁矿纳米材料在土壤中的运移
6.3 水铁矿纳米材料对砷在土壤中迁移行为的影响
6.3.1 水铁矿纳米材料在砷污染土壤中的迁移行为
6.3.2 水铁矿纳米材料对砷在污染土壤中迁移的影响
6.4 讨论
6.5 小结
第七章 全文结论
7.1 全文结论
7.2 创新之处
7.3 研究展望
参考文献
致谢
作者简历
【参考文献】：
期刊论文
[1]复合材料对砷污染土壤稳定效果及其影响因素的研究[J]. 莫小荣,李素霞,王芸,吴烈善. 土壤通报. 2017(01)
[2]铁锰双金属材料对砷和重金属复合污染土壤的稳定化研究[J]. 费杨,阎秀兰,廖晓勇,李永华,林龙勇,单天宇. 环境科学学报. 2016(11)
[3]不同水分条件下铁基氧化物对土壤砷的稳定化效应研究[J]. 费杨,阎秀兰,廖晓勇,林龙勇. 环境科学学报. 2015(10)
[4]场地土壤中有效态砷的稳定化处理及机理研究[J]. 卢聪,李青青,罗启仕,刘莉莉,张长波. 中国环境科学. 2013(02)
[5]中国农田重金属问题的若干思考[J]. 曾希柏,徐建明,黄巧云,唐世荣,李永涛,李芳柏,周东美,武志杰. 土壤学报. 2013(01)
[6]表面络合模式在天然体系中的应用研究进展[J]. 杨航,李敏. 环境科学与技术. 2012(S2)
[7]土壤砷污染及其修复技术的研究进展[J]. 李圣发,王宏镔. 水土保持研究. 2011(04)
[8]Mg/Al双金属氧化物对As（V）吸附性能的研究[J]. 孙媛媛,曾希柏,白玲玉. 环境科学学报. 2011(07)
[9]石门雄黄矿周边地区土壤砷分布及农产品健康风险评估[J]. 李莲芳,曾希柏,白玲玉,李树辉. 应用生态学报. 2010(11)
[10]纳米材料在污染土壤修复及污水净化中应用前景探讨[J]. 王萌,陈世宝,李娜,马义兵. 中国生态农业学报. 2010(02)
博士论文
[1]几种钝化剂对土壤砷生物有效性的影响与机理[D]. 孙媛媛.中国农业大学 2015
[2]不同类型矿物和土壤对砷的吸附—解吸研究[D]. 吴萍萍.中国农业科学院 2011
[3]耐砷真菌的分离鉴定及其砷累积与挥发机理[D]. 苏世鸣.中国农业科学院 2010
本文编号：3056766
【文章来源】：中国农业科学院北京市
【文章页数】：105 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 引言
1.1 研究背景
1.1.1 砷污染的危害
1.1.2 土壤砷来源和污染现状
1.1.3 国内外砷污染土壤修复措施
1.2 研究进展
1.2.1 污染土壤砷的原位固定
1.2.2 铁氧化物对砷的吸附固定
1.2.3 纳米材料在砷修复中的应用
1.2.4 纳米材料在土壤中的迁移转化和污染物的归趋
1.3 研究目的和意义
1.4 研究内容和技术路线
1.4.1 研究内容
1.4.2 技术路线
第二章 材料与方法
2.1 实验材料
2.1.1 供试土壤和水样的来源与采集
2.1.2 水铁矿纳米材料的制备和表征
2.1.3 供试作物
2.1.4 主要药品与耗材
2.1.5 主要仪器
2.2 实验方法
2.2.1 水铁矿纳米材料对水中砷的固定吸附实验
2.2.2 水铁矿纳米材料对非种植条件下土壤砷的稳定化效果
2.2.3 水铁矿纳米材料对土壤砷生物有效性的影响
2.2.4 水铁矿纳米材料对土壤砷的原位固定
2.3 分析方法
2.3.1 土壤中各形态砷含量的测定
2.3.2 土壤毒性浸出实验（TCLP）
2.3.3 植物样品中总砷含量的测定
2.3.4 土壤中不同铁氧化物含量的测定
2.3.5 质量保证与控制
2.3.6 数据分析方法
第三章 水铁矿纳米材料对As（V）的吸附固定
3.1 水铁矿纳米材料的合成和表征
3.1.1 水铁矿纳米材料的水稳定性
3.1.2 水铁矿纳米材料粒径分析
3.2 水铁矿纳米材料对水中As（V）的吸附
3.2.1 不同稳定剂对水铁矿纳米材料吸附砷的影响
3.2.2 水铁矿纳米材料对砷的吸附动力学和热力学研究
3.3 水铁矿纳米材料吸附As（V）的机理
3.3.1 吸附产物表征及吸附机理
3.3.2 pH值对水铁矿纳米材料吸附As（V）的影响
3.3.3 表面络合模型预测不同pH边条件下砷酸根分布形态
3.4 水铁矿纳米材料在砷污染废水治理中的应用
3.5 讨论
3.5.1 稳定剂对水铁矿纳米材料合成和As（V）吸附的影响
3.5.2 As（V）在水铁矿纳米材料表面的吸附
3.6 小结
第四章 非种植条件下水铁矿纳米材料对土壤砷的稳定化效应
4.1 水铁矿纳米材料对土壤砷稳定效率的影响
4.1.1 水铁矿和水铁矿纳米材料对土壤TCLP提取可溶态砷含量的影响
4.1.2 不同水铁矿纳米材料添加量对土壤TCLP提取可溶态砷含量的影响
4.2 水铁矿纳米材料对非种植土壤砷赋存形态的影响
4.2.1 水铁矿纳米材料稳定土壤后砷结合态的变化
4.2.2 土壤结合态砷与TCLP提取可溶态砷含量的关系
4.3 讨论
4.4 小结
第五章 种植条件下水铁矿纳米材料对砷有效性的影响
5.1 水铁矿纳米材料对植株生物量和砷浓度的影响
5.1.1 水铁矿纳米材料对小油菜地上部生物量的影响
5.1.2 水铁矿纳米材料对小油菜砷含量的影响
5.1.3 水铁矿纳米材料对小油菜砷富集和转移系数的影响
5.2 水铁矿纳米材料对土壤砷有效性的影响
5.2.1 水铁矿纳米材料对水溶态砷含量的影响
5.2.2 水铁矿纳米材料对有效态砷含量的影响
5.2.3 水铁矿纳米材料对土壤砷固液分配系数的影响
5.3 水铁矿纳米材料对种植土壤砷赋存形态的影响
5.3.1 水铁矿纳米材料对土壤各结合态砷含量的影响
5.3.2 土壤各结合态砷与植株砷含量的关系
5.4 水铁矿纳米材料在土壤中的转化及其与砷形态的关系
5.5 讨论
5.5.1 水铁矿纳米材料对土壤砷的钝化效果
5.5.2 非晶质铁氧化物含量对砷钝化的影响
5.6 小结
第六章 水铁矿纳米材料在土壤中的运移及其对砷的固定和迁移行为的影响
6.1 砷在土壤和水铁矿纳米材料胶体上的吸附
6.1.1 砷在土壤中的解吸动力学
6.1.2 水铁矿纳米材料对土壤砷的吸附固定
6.2 水铁矿纳米材料在土壤中的迁移行为
6.2.1 理论基础
6.2.2 示踪剂溴离子在土壤中的运移
6.2.3 水铁矿纳米材料在土壤中的运移
6.3 水铁矿纳米材料对砷在土壤中迁移行为的影响
6.3.1 水铁矿纳米材料在砷污染土壤中的迁移行为
6.3.2 水铁矿纳米材料对砷在污染土壤中迁移的影响
6.4 讨论
6.5 小结
第七章 全文结论
7.1 全文结论
7.2 创新之处
7.3 研究展望
参考文献
致谢
作者简历
【参考文献】：
期刊论文
[1]复合材料对砷污染土壤稳定效果及其影响因素的研究[J]. 莫小荣,李素霞,王芸,吴烈善. 土壤通报. 2017(01)
[2]铁锰双金属材料对砷和重金属复合污染土壤的稳定化研究[J]. 费杨,阎秀兰,廖晓勇,李永华,林龙勇,单天宇. 环境科学学报. 2016(11)
[3]不同水分条件下铁基氧化物对土壤砷的稳定化效应研究[J]. 费杨,阎秀兰,廖晓勇,林龙勇. 环境科学学报. 2015(10)
[4]场地土壤中有效态砷的稳定化处理及机理研究[J]. 卢聪,李青青,罗启仕,刘莉莉,张长波. 中国环境科学. 2013(02)
[5]中国农田重金属问题的若干思考[J]. 曾希柏,徐建明,黄巧云,唐世荣,李永涛,李芳柏,周东美,武志杰. 土壤学报. 2013(01)
[6]表面络合模式在天然体系中的应用研究进展[J]. 杨航,李敏. 环境科学与技术. 2012(S2)
[7]土壤砷污染及其修复技术的研究进展[J]. 李圣发,王宏镔. 水土保持研究. 2011(04)
[8]Mg/Al双金属氧化物对As（V）吸附性能的研究[J]. 孙媛媛,曾希柏,白玲玉. 环境科学学报. 2011(07)
[9]石门雄黄矿周边地区土壤砷分布及农产品健康风险评估[J]. 李莲芳,曾希柏,白玲玉,李树辉. 应用生态学报. 2010(11)
[10]纳米材料在污染土壤修复及污水净化中应用前景探讨[J]. 王萌,陈世宝,李娜,马义兵. 中国生态农业学报. 2010(02)
博士论文
[1]几种钝化剂对土壤砷生物有效性的影响与机理[D]. 孙媛媛.中国农业大学 2015
[2]不同类型矿物和土壤对砷的吸附—解吸研究[D]. 吴萍萍.中国农业科学院 2011
[3]耐砷真菌的分离鉴定及其砷累积与挥发机理[D]. 苏世鸣.中国农业科学院 2010
本文编号：3056766
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