固定化胡敏酸对 152+154 Eu（Ⅲ）和 75 Se（Ⅳ）/（Ⅵ）吸附作用的影响研究
发布时间：2021-03-07 04:49
腐殖质在水体和土壤环境中无处不在,对放射性核素的环境行为有显著影响。根据溶解度的不同,腐殖质可分为富里酸（fulvic acid,FA）、胡敏酸（humic acid,HA）和胡敏素（humin）。腐殖质不仅可以通过与金属离子的配位作用影响放射性核素在溶液相的物种分布,而且可以通过对与之接触的各种矿物表面的改性,直接影响这些矿物对放射性核素的吸附作用。因此,关于腐殖质对放射性核素以及重金属污染物的环境行为的影响得到了广泛研究。长期以来,人们使用从环境样品中提取并纯化的FA和HA样品,研究其对放射性核素环境行为的影响,并以此说明自然环境中腐殖质对放射性核素吸附、扩散和迁移行为的贡献。然而,经过提取纯化的、以溶解态形式被加入到实验室研究体系中的FA和HA,与其在环境中的赋存状态存在巨大差异。自然环境中的腐殖质不可避免地与广泛存在的金属离子特别是高价金属离子(如Fe3+、Al3+等)发生配位反应,并随着这些高价金属离子的水解和絮凝而使水解产物与腐殖质相互包裹,导致部分腐殖质被“固定”在环境固相介质中,从而成为固定化腐殖质。在腐殖质的“固定”过程中,...
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：114 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
HA和FA的提取流程
5图 1-2 腐殖质与金属离子的结合位点和络合的化学计量[53]e 1-2 Binding sites for metal ions in humic substances and stoichiometries o腐殖质对放射性核素吸附行为影响的研究现状Ss 作为水体和土壤环境中无处不在的天然配体，对放射性核素有重要影响[62]。近年来，国内外学者对 HSs 影响放射性核素的研究工作。一般情况下，HSs 在酸性条件下促进金属离子附作用，在碱性条件下则会抑制金属离子的吸附作用。HSs 对起抑制作用。Tan 等人[52]通过批式法研究了 HA/FA 存在下
激光荧光光谱（TRLFS）技术对 Eu(III)在水合氧化铝，HA-水合氧化铝和 FA-水合氧化铝杂化物上的种态进行分析。结果表明，Eu(III)在水合氧化铝表面形成了内层表面配合物，在 HA-水合氧化铝和 FA-水合氧化铝杂化物表面形成三元表面配合物。Eu(III)在三元体系 Eu-HA/FA-水合氧化铝中的吸附行为和表面物种是HA/FA 和水合氧化铝共同作用的结果。Shitong Yang 等人[63]结合吸附实验和扩展X 射线吸收精细结构（EXAFS）谱学分析研究了 HA 对 Eu(III)在 γ-Al2O3上吸附作用的影响，发现三元体系 γ-Al2O3/HA/Eu(III)中 Eu(III)的吸附机理与 pH 有关，在 pH 6.5 时 Eu(III)通过 HA 桥联固定至 γ-Al2O3表面，与之相反在 pH 8.5 时Eu(III)直接固定至 γ-Al2O3表面，同时与 HA 配位（见图 1-3）。Tao 等人[64]通过吸附实验研究了 FA 对 Yb3+、UO22+、Zn2+、I-和 SeO33-在 Al2O3、Fe2O3和 SiO2上的吸附行为的影响。研究结果不仅表明腐殖质倾向于在低 pH 下增强金属离子吸附，在高 pH 下抑制金属离子吸附，并阻碍无机阴离子的吸附，还发现腐殖质对金属离子或阴离子吸附的影响还取决于 pH 值、氧化物的性质、腐殖质的性质、吸附导致的腐殖质分馏、可溶性或吸附性腐殖质配合物的相对强度、腐殖质表面覆盖的程度、腐殖质的初始浓度和无机电解质组合等许多因素。
【参考文献】：
期刊论文
[1]放射性废物处置——核能可持续发展的关键[J]. 吴浩,徐春艳,刘新华,魏方欣. 核安全. 2013(S1)
[2]加快开发我国核能产业实现能源结构多样化[J]. 顾忠茂,刘长欣,傅满昌. 中国能源. 2003(12)
本文编号：3068428
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：114 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
HA和FA的提取流程
5图 1-2 腐殖质与金属离子的结合位点和络合的化学计量[53]e 1-2 Binding sites for metal ions in humic substances and stoichiometries o腐殖质对放射性核素吸附行为影响的研究现状Ss 作为水体和土壤环境中无处不在的天然配体，对放射性核素有重要影响[62]。近年来，国内外学者对 HSs 影响放射性核素的研究工作。一般情况下，HSs 在酸性条件下促进金属离子附作用，在碱性条件下则会抑制金属离子的吸附作用。HSs 对起抑制作用。Tan 等人[52]通过批式法研究了 HA/FA 存在下
激光荧光光谱（TRLFS）技术对 Eu(III)在水合氧化铝，HA-水合氧化铝和 FA-水合氧化铝杂化物上的种态进行分析。结果表明，Eu(III)在水合氧化铝表面形成了内层表面配合物，在 HA-水合氧化铝和 FA-水合氧化铝杂化物表面形成三元表面配合物。Eu(III)在三元体系 Eu-HA/FA-水合氧化铝中的吸附行为和表面物种是HA/FA 和水合氧化铝共同作用的结果。Shitong Yang 等人[63]结合吸附实验和扩展X 射线吸收精细结构（EXAFS）谱学分析研究了 HA 对 Eu(III)在 γ-Al2O3上吸附作用的影响，发现三元体系 γ-Al2O3/HA/Eu(III)中 Eu(III)的吸附机理与 pH 有关，在 pH 6.5 时 Eu(III)通过 HA 桥联固定至 γ-Al2O3表面，与之相反在 pH 8.5 时Eu(III)直接固定至 γ-Al2O3表面，同时与 HA 配位（见图 1-3）。Tao 等人[64]通过吸附实验研究了 FA 对 Yb3+、UO22+、Zn2+、I-和 SeO33-在 Al2O3、Fe2O3和 SiO2上的吸附行为的影响。研究结果不仅表明腐殖质倾向于在低 pH 下增强金属离子吸附，在高 pH 下抑制金属离子吸附，并阻碍无机阴离子的吸附，还发现腐殖质对金属离子或阴离子吸附的影响还取决于 pH 值、氧化物的性质、腐殖质的性质、吸附导致的腐殖质分馏、可溶性或吸附性腐殖质配合物的相对强度、腐殖质表面覆盖的程度、腐殖质的初始浓度和无机电解质组合等许多因素。
【参考文献】：
期刊论文
[1]放射性废物处置——核能可持续发展的关键[J]. 吴浩,徐春艳,刘新华,魏方欣. 核安全. 2013(S1)
[2]加快开发我国核能产业实现能源结构多样化[J]. 顾忠茂,刘长欣,傅满昌. 中国能源. 2003(12)
本文编号：3068428
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