基于梯度扩散薄膜技术（DGT）选择性分析六价铬方法的建立及其在水体和土壤中的应用

发布时间：2017-04-15 01:03

  本文关键词：基于梯度扩散薄膜技术（DGT）选择性分析六价铬方法的建立及其在水体和土壤中的应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：水和土壤中,铬主要以三价和六价形式存在,相比于三价铬,六价铬毒性更高并且迁移性更强,它们之间易受pH、光照、O2等作用发生化学转换,因而,有必要开发一种原位监测六价铬的技术,以帮助我们理解铬在生态系统中的生物地球化学过程。梯度扩散薄膜技术(DGT)是一种原位的、非破坏性的元素分析新技术,其具有检测限低、提供时间加权浓度等优势,被广泛用于重金属形态的研究。但是,针对目标金属元素,有必要寻找合适的吸附膜作为DGT技术的吸附层,该吸附层只能选择性吸附其中一种形态。本研究目的在于寻找对六价铬离子具有高选择性、高吸附容量的固态吸附膜,实现对环境中六价铬的选择性测定。在本研究中,我们将合成的N-甲基葡糖胺的功能化树脂粉末与质量体积比为28.5%丙烯酰胺、1.5%双丙烯酰胺混合液充分混合,加热凝结成胶,做成吸附膜,应用于DGT技术。本实验中,我们首次报道了六价铬在扩散胶中的扩散系数,25℃下其值为8.18×10-6cm2s-1。实验室研究发现,该DGT技术在pH 3-10,离子强度0-50 mmolL-1N03-下均可实现对六价铬的选择性测定。此外,即使是三价格浓度10倍于六价铬的人工模拟淡水中,该DGT技术也可以实现对六价铬的选择性吸附与分析,并且吸附容量高达230 μg cm-2。野外应用证实,无论是在有六价铬污染的地下水还是自然水体,该技术都能准确实现六价铬的选择性测定。相对于传统的分光光度法测量,该方法检测限低,放置72 h,最低检出浓度为0.02 μ L-1。对于含有六价铬的污染土壤,该方法所测的的六价铬浓度与水溶态及可交换态六价铬之间有良好的线性关系(R20.7),而这部分六价铬恰恰是生物可利用态,可见,该技术也可以用来评估土壤六价铬的污染程度。未来,可将该方法与选择性测定三价铬的Chelex-DGT联用,探究水、土壤、沉积物中不同形态的铬的生物地球化学循环。
【关键词】：DGT 六价铬 N-甲基葡糖胺 扩散系数 生物可利用性
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X830
【目录】：

• 摘要6-8
• Abstract8-12
• 第一章 绪论12-26
• 1.1 引言12-24
• 1.1.1 铬的来源及污染现状12-13
• 1.1.2 铬的危害13
• 1.1.3 铬的监督管理标准13-15
• 1.1.4 铬在水体及土壤中的形态及转化15-16
• 1.1.5 铬形态分析方法16-18
• 1.1.6 梯度扩散薄膜技术(DGT)18-19
• 1.1.7 DGT在形态分析中的发展现状19-20
• 1.1.8 DGT技术在土壤中的应用20-22
• 1.1.9 DGT与生物有效性22-24
• 1.2 论文的研究目的、内容及预期结果24-26
• 1.2.1 研究目的24-25
• 1.2.2 技术路线25
• 1.2.3 预期结果25-26
• 第二章 N-甲基葡糖胺(NMDG)的合成及其在DGT技术中的应用26-44
• 2.1 引言26
• 2.2 材料和方法26-33
• 2.2.1 试剂、耗材和仪器26-28
• 2.2.2 仪器分析28
• 2.2.3 N-甲基葡糖胺(NMDG)的合成及表征28-29
• 2.2.4 扩散胶和吸附胶的制作29-30
• 2.2.5 吸附胶的表征及其对Cr的吸附动力学和洗脱效率30
• 2.2.6 Cr~(Ⅵ)扩散胶中扩散系数的测定30-32
• 2.2.7 NMDG-DGT对Cr~(Ⅵ)选择性32
• 2.2.8 离子强度和pH对NMDG-DGT性能的影响32
• 2.2.9 NMDG-DGT对Cr~(Ⅵ)的有效吸附容量32-33
• 2.2.10 统计分析33
• 2.3 结果和讨论33-42
• 2.3.1 NMDG的表征33-34
• 2.3.2 NMDG吸附胶的表征34-35
• 2.3.3 NMDG吸附胶对Cr的吸附动力学和洗脱效率35-36
• 2.3.4 Cr~(Ⅵ)在扩散胶中的扩散系数36-38
• 2.3.5 NMDG-DGT对Cr~(Ⅵ)的选择性38-39
• 2.3.6 pH和离子强度对NMDG-DGT性能的影响39-40
• 2.3.7 NMDG-DGT对Cr~(Ⅵ)有效吸附容量40-41
• 2.3.8 NMDG-DGT对Cr~(Ⅵ)的检出限41-42
• 2.4 本章总结及展望42-44
• 第三章 NMDG-DGT在水体和土壤中的应用44-61
• 3.1 引言44
• 3.2 材料与方法44-51
• 3.2.1 实验试剂及仪器44-45
• 3.2.2 仪器分析45-46
• 3.2.3 供试水体46-48
• 3.2.4 供试土壤48-50
• 3.2.5 NMDG-DGT在土壤中的应用50
• 3.2.6 不同形态Cr~(Ⅵ)的提取50-51
• 3.3 结果和讨论51-59
• 3.3.1 九乡河及太湖水体中铬的分布51-52
• 3.3.2 受污染溪水中Cr的分布52-55
• 3.3.3 受污染地下水中Cr的分布55-56
• 3.3.4 不同形态土壤Cr~(Ⅵ)浓度56-58
• 3.3.5 DGT测出Cr~(Ⅵ)浓度与不同提取态Cr~(Ⅵ)之间的关系58-59
• 3.4 本章总结及展望59-61
• 第四章 结论与展望61-62
• 参考文献62-71
• 攻读硕士期间主要科研成果71-72
• 课题项目资助72-73
• 致谢73-74

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前4条

1 狄一安;周瑞;于跃;闫岩;刘岩;马志强;杨勇杰;;北京城区大气颗粒物中六价铬的污染特征及来源[J];环境化学;2014年12期

2 沈婷婷;;某化工厂铬渣堆场及周边土壤重金属污染风险评估研究[J];环境科学与管理;2014年07期

3 鲁先文;余林;宋小龙;王三应;;重金属铬对小麦叶绿素合成的影响[J];农业与技术;2007年04期

4 朱定祥,倪守斌;铬的生物地球化学及生物效应[J];广东微量元素科学;2004年04期

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本文编号：307226