ZrO x -ZnO催化剂的制备及微波辅助光催化降解典型EDCs研究
发布时间：2021-03-14 09:32
内分泌干扰物（EDCs）是能够引发生物累积和生殖毒性的一类物质,对人类生存健康和生态环境具有极大危害,而且,由于此类污染物可生化性差、难生物降解、毒性大以及环境容量低的特点,传统水处理方法很难将其有效降解。研究高效水中EDCs去除技术势在必行。针对EDCs废水带来的环境污染问题,本文开发了对微波和紫外光同时具有良好响应的新型混合价态ZrOx-ZnO催化剂,以EDCs物质邻苯二甲酸二甲酯（DMP）和农药Atrazine为目标物,建立了微波辅助光催化氧化处理工艺（Microwave-assisted photocatalytic oxidation process, MW/PC）,并对微波、紫外光和ZrOx-ZnO催化剂的作用机理开展了研究探讨。本文采用十六烷基三甲基溴化铵辅助沉淀-水热法制备了对微波和紫外光响应良好的新型ZrOx高效微波辅助光催化剂,并对催化剂的制备工艺进行了优化。将ZrOx与ZnO复合制得了催化活性更高、紫外光响应范围更宽的复合催化剂ZrOx-ZnO。同时,为满...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：145 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
序批式微波辅助光催化氧化反应装置示意图
循环降解工艺，从而解决催化剂的后处理问题，帮助实现连续化处理。本实验中将负载催化剂均匀铺设于反应器底部布流板上作为固定床，待处理废水为流动相，制成圆柱形有机玻璃材质的固定床反应器，如图2-5所示。反应器中设置了升流区、缓流区和降流区以保证反应液在反应器中充分混合并提供足够的水力停留时间使反应液充分反应而被降解。反应时，通过布流板由反应器底部进水，同时在反应器中平均分隔出三个小反应室，每个反应室底部均设有进水口，以保证整个反应器内布水均匀。反应液进入反应器后经升流区、缓流区和降流区后流出反应器，通过水泵进行循环流动，循环式降解过程中反应液的流速可以通过循环水泵来调节。循环式反应装置沿用了序批式反应装置(参见图2-4)中的微波源和紫外光源，由于微波由外向反应器中心辐射，而且水是微波的良吸收剂，水吸收微波对微波穿透深度影响很大，为了保证微波能有效穿透反应液，同时充分利用反应器空间
波辅助光催化氧化降解DMP的去除率为催化剂活性评价指标进行考察。0.1~0.5mol/L范围内，水热前驱物浓度对催化剂活性的影响并不特别显物浓度达到0.2mol/L后，浓度增加带来的催化剂活性增加不明显。说明浓度为0.2mol/L时已经能够提供足够的水热反应晶核，促进催化剂晶继续增大浓度，对晶体生长没有明显促进作用。本实验后续均采用Zr4+ol/L。 改性组分的选择为进一步提高ZrOx催化剂活性，也为开发ZrOx基系列催化剂进行探索x催化剂基础上进行改性研究。常用的光催化剂改性方法有半导体复属掺杂、贵金属沉积、非金属掺杂和表面光敏化等，每种改性方法都的性能有一定促进作用。其中，半导体复合方法能够利用两种半导体能级差有效地分离电荷，扩展光频谱响应范围，从而提高光催化活性ZrOx催化剂的光频谱响应性能考虑，本实验采用半导体复合法来对Zr行改性。为不改变ZrOx半导体的各项特性，保持催化剂的高活性，复水热制备条件沿用上文已优化的ZrOx制备条件。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的研究[J]. 刘丰良,刘淑君,薛志超,王了一. 水处理技术. 2010(01)
[2]北京污水厂进、出水中内分泌干扰物的分布[J]. 周海东,王晓琳,高密军,黄霞. 中国给水排水. 2009(23)
[3]Electrochemical incineration of dimethyl phthalate by anodic oxidation with boron-doped diamond electrode[J]. HOU Yining1,2, QU Jiuhui1,*, ZHAO Xu1, LIU Huijuan1 1. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China. 2. Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China. Journal of Environmental Sciences. 2009(10)
[4]生活污水中环境雌激素的厌氧消化行为特征及环境风险评价[J]. 王宇,袁涛,胡江泳. 环境科学. 2009(06)
[5]胶州湾及其邻近河流中壬基酚等有机污染物的分布特征[J]. 李正炎,傅明珠,卫东. 海洋与湖沼. 2008(06)
[6]松花江水中13种内分泌干扰物的初步调查[J]. 邵晓玲,马军. 环境科学学报. 2008(09)
[7]腐殖酸共存条件下双酚A的纳滤分离效果研究[J]. 孙晓丽,王磊,程爱华,王旭东,林峰,张虹. 水处理技术. 2008(06)
[8]某市自来水与原水中环境内分泌干扰物的调查[J]. 谭佑铭,刘燕群,宿飞,胡凯,冯易. 环境与健康杂志. 2008(03)
[9]O3/H2O2降解阿特拉津影响因素研究[J]. 李绍峰,梁媛,张荣全,李平,叶非. 环境工程学报. 2008(03)
[10]Science Letters:Development of supported boron-doping TiO2 catalysts by chemical vapor deposition[J]. Xing-wang ZHANG, Le-cheng LEI (Institute of Environmental Pollution Controlling Technologies, Zhejiang University, Hangzhou 310028, China). Journal of Zhejiang University（Science A:An International Applied Physics & Engineering Journal）. 2008(01)
博士论文
[1]微波强化处理二甲亚砜生产废水工艺及机理研究[D]. 李楠.哈尔滨工业大学 2010
硕士论文
[1]水热法制备纳米二氧化锆及其形貌控制[D]. 王云燕.南京理工大学 2007
[2]铜锌铈体系催化剂催化氧化CO的研究[D]. 左宁.哈尔滨工程大学 2007
[3]微波无极紫外灯的研制及其在染料废水降解中的应用[D]. 孟祥周.华中科技大学 2004
本文编号：3081920
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：145 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
序批式微波辅助光催化氧化反应装置示意图
循环降解工艺，从而解决催化剂的后处理问题，帮助实现连续化处理。本实验中将负载催化剂均匀铺设于反应器底部布流板上作为固定床，待处理废水为流动相，制成圆柱形有机玻璃材质的固定床反应器，如图2-5所示。反应器中设置了升流区、缓流区和降流区以保证反应液在反应器中充分混合并提供足够的水力停留时间使反应液充分反应而被降解。反应时，通过布流板由反应器底部进水，同时在反应器中平均分隔出三个小反应室，每个反应室底部均设有进水口，以保证整个反应器内布水均匀。反应液进入反应器后经升流区、缓流区和降流区后流出反应器，通过水泵进行循环流动，循环式降解过程中反应液的流速可以通过循环水泵来调节。循环式反应装置沿用了序批式反应装置(参见图2-4)中的微波源和紫外光源，由于微波由外向反应器中心辐射，而且水是微波的良吸收剂，水吸收微波对微波穿透深度影响很大，为了保证微波能有效穿透反应液，同时充分利用反应器空间
波辅助光催化氧化降解DMP的去除率为催化剂活性评价指标进行考察。0.1~0.5mol/L范围内，水热前驱物浓度对催化剂活性的影响并不特别显物浓度达到0.2mol/L后，浓度增加带来的催化剂活性增加不明显。说明浓度为0.2mol/L时已经能够提供足够的水热反应晶核，促进催化剂晶继续增大浓度，对晶体生长没有明显促进作用。本实验后续均采用Zr4+ol/L。 改性组分的选择为进一步提高ZrOx催化剂活性，也为开发ZrOx基系列催化剂进行探索x催化剂基础上进行改性研究。常用的光催化剂改性方法有半导体复属掺杂、贵金属沉积、非金属掺杂和表面光敏化等，每种改性方法都的性能有一定促进作用。其中，半导体复合方法能够利用两种半导体能级差有效地分离电荷，扩展光频谱响应范围，从而提高光催化活性ZrOx催化剂的光频谱响应性能考虑，本实验采用半导体复合法来对Zr行改性。为不改变ZrOx半导体的各项特性，保持催化剂的高活性，复水热制备条件沿用上文已优化的ZrOx制备条件。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Fe（Ⅲ）改性金红石TiO2可见光催化H2O2降解阿特拉津的研究[J]. 刘丰良,刘淑君,薛志超,王了一. 水处理技术. 2010(01)
[2]北京污水厂进、出水中内分泌干扰物的分布[J]. 周海东,王晓琳,高密军,黄霞. 中国给水排水. 2009(23)
[3]Electrochemical incineration of dimethyl phthalate by anodic oxidation with boron-doped diamond electrode[J]. HOU Yining1,2, QU Jiuhui1,*, ZHAO Xu1, LIU Huijuan1 1. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China. 2. Graduate School of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China. Journal of Environmental Sciences. 2009(10)
[4]生活污水中环境雌激素的厌氧消化行为特征及环境风险评价[J]. 王宇,袁涛,胡江泳. 环境科学. 2009(06)
[5]胶州湾及其邻近河流中壬基酚等有机污染物的分布特征[J]. 李正炎,傅明珠,卫东. 海洋与湖沼. 2008(06)
[6]松花江水中13种内分泌干扰物的初步调查[J]. 邵晓玲,马军. 环境科学学报. 2008(09)
[7]腐殖酸共存条件下双酚A的纳滤分离效果研究[J]. 孙晓丽,王磊,程爱华,王旭东,林峰,张虹. 水处理技术. 2008(06)
[8]某市自来水与原水中环境内分泌干扰物的调查[J]. 谭佑铭,刘燕群,宿飞,胡凯,冯易. 环境与健康杂志. 2008(03)
[9]O3/H2O2降解阿特拉津影响因素研究[J]. 李绍峰,梁媛,张荣全,李平,叶非. 环境工程学报. 2008(03)
[10]Science Letters:Development of supported boron-doping TiO2 catalysts by chemical vapor deposition[J]. Xing-wang ZHANG, Le-cheng LEI (Institute of Environmental Pollution Controlling Technologies, Zhejiang University, Hangzhou 310028, China). Journal of Zhejiang University（Science A:An International Applied Physics & Engineering Journal）. 2008(01)
博士论文
[1]微波强化处理二甲亚砜生产废水工艺及机理研究[D]. 李楠.哈尔滨工业大学 2010
硕士论文
[1]水热法制备纳米二氧化锆及其形貌控制[D]. 王云燕.南京理工大学 2007
[2]铜锌铈体系催化剂催化氧化CO的研究[D]. 左宁.哈尔滨工程大学 2007
[3]微波无极紫外灯的研制及其在染料废水降解中的应用[D]. 孟祥周.华中科技大学 2004
本文编号：3081920
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