炭基催化剂担载含NH2化合物的低温NOx选择性催化还原研究
发布时间：2021-03-18 10:28
以NH3作为NOx还原剂的选择性催化还原（SCR）技术是目前应用最为广泛的脱硝技术。然而,该技术中用作还原剂的NH3具有很强的毒性和腐蚀性,给工业操作及存储造成困难；同时,由于废气中NOx浓度的波动会使脱硝过程中NH3的适宜加入量难以精确控制,容易引起由NH3泄漏造成的二次污染。针对以上问题,本文将含NH2化合物担载于催化剂上系统研究了其低温NOx选择性催化还原反应行为,实现了低温范围内高效且高选择性的NOx还原脱除。（1）沥青基球状活性炭（PSAC）担载尿素的NO选择性催化还原反应行为：NO的urea-SCR反应活性显著受到沥青基球状活性炭对NO氧化反应的催化活性的影响。通过计算PSAC上NO的urea-SCR反应和NO氧化反应的表观活化能和反应级数,发现这两个反应具有几乎一致的表观活化能和反应级数,表明NO氧化反应是urea-SCR反应的速率控制步骤。（PSAC上NO的urea-SCR反应的表观活化能为-16.5kJ/mol,NO氧化反应的表观活化能为-15.2kJ/mol;同时,这两个反应均为NO的一级反应,O2的0.5级反应。）进一步的研究表明PSAC上孔径范围在0.5-0.8...
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 文献综述及课题选择
1.1 烟气脱硝技术的发展状况
1.1.1 干法烟气脱硝技术
1.1.2 湿法烟气脱硝技术
1.1.3 等离子体过程烟气脱硝技术
1.1.4 光催化法脱硝技术
1.1.5 微波法烟气脱硝技术
1.1.6 生化法烟气脱硝技术
1.2 采用不同种类还原剂的SCR技术
3作为还原剂的SCR技术"> 1.2.1 以NH3作为还原剂的SCR技术
1.2.2 以CO作为还原剂的SCR技术
2作为还原剂的SCR技术"> 1.2.3 以H2作为还原剂的SCR技术
1.2.4 以丙烷为还原剂的SCR技术
1.2.5 以甲醇作为还原剂的SCR技术
1.2.6 以乙醇作为还原剂的SCR技术
1.2.7 以乙醛作为还原剂的SCR技术
1.2.8 以二甲醚作为还原剂的SCR技术
1.2.9 以尿素作为还原剂的SCR技术
1.2.10 以异丙胺作为还原剂的SCR技术
1.2.11 以炭作为还原剂的SCR技术
1.3 球状活性炭发展概况
1.3.1 球状活性炭的分类
1.3.2 球状活性炭的改性方法
1.4 炭气凝胶发展概况
1.4.1 炭气凝胶的制备方法
1.4.2 炭气凝胶的改性方法
1.5 课题的提出
第2章 低温下沥青基球状活性炭担载尿素的NO选择性催化还原行为
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 原料及试剂
2.2.2 主要仪器设备
2.2.3 样品制备
2.2.4 样品表征
2.2.5 压降性能测试
2.2.6 反应活性评价
2的暂态响应实验"> 2.2.7 O2的暂态响应实验
2.2.8 红外光谱对反应过程中沥青基球状活性炭表面物种的表征
2.3 结果与讨论
2.3.1 沥青基球状活性炭担载尿素前后的SEM照片
2.3.2 沥青基球状活性炭和颗粒状活性炭的压降性能比较
2.3.3 沥青基球状活性炭上尿素与NO的反应曲线
2.3.4 沥青基球状活性炭上尿素担载量对NO还原的影响
2.3.5 空速对NO还原的影响
2.3.6 沥青基球状活性炭孔结构对NO还原的影响
2.3.7 沥青基球状活性炭表面性质对NO还原的影响
2.3.8 内外扩散对NO还原的影响及消除
2.3.9 反应温度对NO还原的影响及反应表观活化能的计算
2进气浓度对NO还原的影响及反应级数的计算"> 2.3.10 NO和O2进气浓度对NO还原的影响及反应级数的计算
2暂态响应实验"> 2.3.11 O2暂态响应实验
2.3.12 红外光谱表征沥青基球状活性炭上尿素的活化以及尿素与NO的反应过程
2.3.13 沥青基球状活性炭上urea-SCR反应的机理讨论
2.4 本章小结
2选择性催化还原行为">第3章 低温下沥青基球状活性炭担载尿素的NO2选择性催化还原行为
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 原料及试剂
3.2.2 主要仪器设备
3.2.3 样品制备
3.2.4 样品表征
3.2.5 反应活性评价
3.3 结果与讨论
2的反应曲线"> 3.3.1 沥青基球状活性炭上尿素与NO2的反应曲线
2还原的影响"> 3.3.2 沥青基球状活性炭上尿素担载量对NO2还原的影响
2还原的影响"> 3.3.3 反应温度对NO2还原的影响
2进气浓度对NO2还原的影响"> 3.3.4 NO2进气浓度对NO2还原的影响
2进气浓度对NO2还原的影响"> 3.3.5 O2进气浓度对NO2还原的影响
2还原的影响"> 3.3.6 空速对NO2还原的影响
3.4 本章小结
第4章 低温下炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂担载三聚氰胺的NO选择性催化还原行为
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 原料及试剂
4.2.2 主要仪器设备
4.2.3 样品制备
4.2.4 样品表征
4.2.5 反应活性评价
4.2.6 原位红外实验
4.3 结果与讨论
4.3.1 金属氧化物在催化剂上的分布
4.3.2 催化剂上三聚氰胺与NO的反应曲线
4.3.3 催化剂上三聚氰胺担载量对NO还原的影响
4.3.4 催化剂上金属氧化物担载量对NO还原的影响
4.3.5 催化剂煅烧温度对NO还原的影响
4.3.6 反应温度对NO还原的影响
4.3.7 NO进气浓度对NO还原的影响
2进气浓度对NO还原的影响"> 4.3.8 O2进气浓度对NO还原的影响
4.3.9 空速对NO还原的影响
4.4 本章小结
2选择性催化还原行为">第5章 低温下炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂担载三聚氰胺的NO2选择性催化还原行为
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 原料及试剂
5.2.2 主要仪器设备
5.2.3 样品制备
5.2.4 反应活性评价
5.2.5 原位红外实验
5.3 结果与讨论
2的反应曲线"> 5.3.1 催化剂上三聚氰胺与NO2的反应曲线
2还原的影响"> 5.3.2 催化剂上三聚氰胺担载量对NO2还原的影响
2还原的影响"> 5.3.3 催化剂上金属氧化物担载量对NO2还原的影响
2还原的影响"> 5.3.4 催化剂煅烧温度对NO2还原的影响
2还原的影响"> 5.3.5 反应温度对NO2还原的影响
2进气浓度对NO2还原的影响"> 5.3.6 NO2进气浓度对NO2还原的影响
2进气浓度对NO2还原的影响"> 5.3.7 O2进气浓度对NO2还原的影响
2还原的影响"> 5.3.8 空速对NO2还原的影响
5.4 本章小结
第6章 低温下三聚氰胺与NOx的反应机理研究
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 原料及试剂
6.2.2 主要仪器设备
6.2.3 样品制备
6.2.4 反应活性评价
6.2.5 原位红外实验
6.3 结果与讨论
6.3.1 不同催化剂的反应活性比较
6.3.2 NO在催化剂上的吸附过程
2对NO在催化剂上吸附的影响"> 6.3.3 O2对NO在催化剂上吸附的影响
6.3.4 催化剂上NO与三聚氰胺的反应过程
2与三聚氰胺的反应过程"> 6.3.5 催化剂上NO+O2与三聚氰胺的反应过程
2在催化剂上的吸附过程"> 6.3.6 NO2在催化剂上的吸附过程
2对NO2在催化剂上吸附的影响"> 6.3.7 O2对NO2在催化剂上吸附的影响
2与三聚氰胺的反应过程"> 6.3.8 催化剂上NO2与三聚氰胺的反应过程
6.4 本章小结
第7章 结论
7.1 本文的主要结论
7.2 本文的创新点
7.3 进一步工作的建议
参考文献
致谢
攻读博士学位期间己发表论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]燃煤烟气脱硝技术的应用与进展[J]. 高凤,杨嘉谟. 环境保护科学. 2007(03)
[2]烟气脱硝技术研究新进展[J]. 祝社民,李伟峰,陈英文,沈树宝. 环境污染与防治. 2005(09)
[3]关于烟气脱硝的SNCR工艺及其技术经济分析[J]. 路涛,贾双燕,李晓芸. 现代电力. 2004(01)
[4]电晕放电烟气脱硝机理探讨[J]. 魏恩宗,高翔,骆仲泱,倪明江,岑可法. 电站系统工程. 2003(05)
[5]氨法脱除烟气中气态污染物的应用分析[J]. 陈梅倩,何伯述. 北方交通大学学报. 2003(04)
[6]球形活性炭及其应用[J]. 杨骏兵,康飞宇. 材料导报. 2002(05)
[7]泰安市城区大气环境质量状况及其评价[J]. 李子君,陈淑芬. 山东师大学报(自然科学版). 2001(01)
[8]球状活性炭及其应用进展[J]. 宋燕,乔文明,凌立成,刘朗. 炭素. 1999(01)
[9]SO2在球状活性炭上的吸附转化研究[J]. 李开喜,凌立成,宋燕,刘朗,刘振宇,张碧江. 煤炭转化. 1999(01)
[10]微波-炭还原法处理一氧化氮的研究[J]. 张达欣,于爱民,金钦汉. 高等学校化学学报. 1997(08)
博士论文
[1]直流电晕放电诱导自由基簇射烟气脱硝试验和机理研究[D]. 林赫.浙江大学 2002
本文编号：3088176
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 文献综述及课题选择
1.1 烟气脱硝技术的发展状况
1.1.1 干法烟气脱硝技术
1.1.2 湿法烟气脱硝技术
1.1.3 等离子体过程烟气脱硝技术
1.1.4 光催化法脱硝技术
1.1.5 微波法烟气脱硝技术
1.1.6 生化法烟气脱硝技术
1.2 采用不同种类还原剂的SCR技术
3作为还原剂的SCR技术"> 1.2.1 以NH3作为还原剂的SCR技术
1.2.2 以CO作为还原剂的SCR技术
2作为还原剂的SCR技术"> 1.2.3 以H2作为还原剂的SCR技术
1.2.4 以丙烷为还原剂的SCR技术
1.2.5 以甲醇作为还原剂的SCR技术
1.2.6 以乙醇作为还原剂的SCR技术
1.2.7 以乙醛作为还原剂的SCR技术
1.2.8 以二甲醚作为还原剂的SCR技术
1.2.9 以尿素作为还原剂的SCR技术
1.2.10 以异丙胺作为还原剂的SCR技术
1.2.11 以炭作为还原剂的SCR技术
1.3 球状活性炭发展概况
1.3.1 球状活性炭的分类
1.3.2 球状活性炭的改性方法
1.4 炭气凝胶发展概况
1.4.1 炭气凝胶的制备方法
1.4.2 炭气凝胶的改性方法
1.5 课题的提出
第2章 低温下沥青基球状活性炭担载尿素的NO选择性催化还原行为
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 原料及试剂
2.2.2 主要仪器设备
2.2.3 样品制备
2.2.4 样品表征
2.2.5 压降性能测试
2.2.6 反应活性评价
2的暂态响应实验"> 2.2.7 O2的暂态响应实验
2.2.8 红外光谱对反应过程中沥青基球状活性炭表面物种的表征
2.3 结果与讨论
2.3.1 沥青基球状活性炭担载尿素前后的SEM照片
2.3.2 沥青基球状活性炭和颗粒状活性炭的压降性能比较
2.3.3 沥青基球状活性炭上尿素与NO的反应曲线
2.3.4 沥青基球状活性炭上尿素担载量对NO还原的影响
2.3.5 空速对NO还原的影响
2.3.6 沥青基球状活性炭孔结构对NO还原的影响
2.3.7 沥青基球状活性炭表面性质对NO还原的影响
2.3.8 内外扩散对NO还原的影响及消除
2.3.9 反应温度对NO还原的影响及反应表观活化能的计算
2进气浓度对NO还原的影响及反应级数的计算"> 2.3.10 NO和O2进气浓度对NO还原的影响及反应级数的计算
2暂态响应实验"> 2.3.11 O2暂态响应实验
2.3.12 红外光谱表征沥青基球状活性炭上尿素的活化以及尿素与NO的反应过程
2.3.13 沥青基球状活性炭上urea-SCR反应的机理讨论
2.4 本章小结
2选择性催化还原行为">第3章 低温下沥青基球状活性炭担载尿素的NO2选择性催化还原行为
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 原料及试剂
3.2.2 主要仪器设备
3.2.3 样品制备
3.2.4 样品表征
3.2.5 反应活性评价
3.3 结果与讨论
2的反应曲线"> 3.3.1 沥青基球状活性炭上尿素与NO2的反应曲线
2还原的影响"> 3.3.2 沥青基球状活性炭上尿素担载量对NO2还原的影响
2还原的影响"> 3.3.3 反应温度对NO2还原的影响
2进气浓度对NO2还原的影响"> 3.3.4 NO2进气浓度对NO2还原的影响
2进气浓度对NO2还原的影响"> 3.3.5 O2进气浓度对NO2还原的影响
2还原的影响"> 3.3.6 空速对NO2还原的影响
3.4 本章小结
第4章 低温下炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂担载三聚氰胺的NO选择性催化还原行为
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 原料及试剂
4.2.2 主要仪器设备
4.2.3 样品制备
4.2.4 样品表征
4.2.5 反应活性评价
4.2.6 原位红外实验
4.3 结果与讨论
4.3.1 金属氧化物在催化剂上的分布
4.3.2 催化剂上三聚氰胺与NO的反应曲线
4.3.3 催化剂上三聚氰胺担载量对NO还原的影响
4.3.4 催化剂上金属氧化物担载量对NO还原的影响
4.3.5 催化剂煅烧温度对NO还原的影响
4.3.6 反应温度对NO还原的影响
4.3.7 NO进气浓度对NO还原的影响
2进气浓度对NO还原的影响"> 4.3.8 O2进气浓度对NO还原的影响
4.3.9 空速对NO还原的影响
4.4 本章小结
2选择性催化还原行为">第5章 低温下炭气凝胶基Mn-Ce复合催化剂担载三聚氰胺的NO2选择性催化还原行为
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 原料及试剂
5.2.2 主要仪器设备
5.2.3 样品制备
5.2.4 反应活性评价
5.2.5 原位红外实验
5.3 结果与讨论
2的反应曲线"> 5.3.1 催化剂上三聚氰胺与NO2的反应曲线
2还原的影响"> 5.3.2 催化剂上三聚氰胺担载量对NO2还原的影响
2还原的影响"> 5.3.3 催化剂上金属氧化物担载量对NO2还原的影响
2还原的影响"> 5.3.4 催化剂煅烧温度对NO2还原的影响
2还原的影响"> 5.3.5 反应温度对NO2还原的影响
2进气浓度对NO2还原的影响"> 5.3.6 NO2进气浓度对NO2还原的影响
2进气浓度对NO2还原的影响"> 5.3.7 O2进气浓度对NO2还原的影响
2还原的影响"> 5.3.8 空速对NO2还原的影响
5.4 本章小结
第6章 低温下三聚氰胺与NOx的反应机理研究
6.1 引言
6.2 实验部分
6.2.1 原料及试剂
6.2.2 主要仪器设备
6.2.3 样品制备
6.2.4 反应活性评价
6.2.5 原位红外实验
6.3 结果与讨论
6.3.1 不同催化剂的反应活性比较
6.3.2 NO在催化剂上的吸附过程
2对NO在催化剂上吸附的影响"> 6.3.3 O2对NO在催化剂上吸附的影响
6.3.4 催化剂上NO与三聚氰胺的反应过程
2与三聚氰胺的反应过程"> 6.3.5 催化剂上NO+O2与三聚氰胺的反应过程
2在催化剂上的吸附过程"> 6.3.6 NO2在催化剂上的吸附过程
2对NO2在催化剂上吸附的影响"> 6.3.7 O2对NO2在催化剂上吸附的影响
2与三聚氰胺的反应过程"> 6.3.8 催化剂上NO2与三聚氰胺的反应过程
6.4 本章小结
第7章 结论
7.1 本文的主要结论
7.2 本文的创新点
7.3 进一步工作的建议
参考文献
致谢
攻读博士学位期间己发表论文
【参考文献】：
期刊论文
[1]燃煤烟气脱硝技术的应用与进展[J]. 高凤,杨嘉谟. 环境保护科学. 2007(03)
[2]烟气脱硝技术研究新进展[J]. 祝社民,李伟峰,陈英文,沈树宝. 环境污染与防治. 2005(09)
[3]关于烟气脱硝的SNCR工艺及其技术经济分析[J]. 路涛,贾双燕,李晓芸. 现代电力. 2004(01)
[4]电晕放电烟气脱硝机理探讨[J]. 魏恩宗,高翔,骆仲泱,倪明江,岑可法. 电站系统工程. 2003(05)
[5]氨法脱除烟气中气态污染物的应用分析[J]. 陈梅倩,何伯述. 北方交通大学学报. 2003(04)
[6]球形活性炭及其应用[J]. 杨骏兵,康飞宇. 材料导报. 2002(05)
[7]泰安市城区大气环境质量状况及其评价[J]. 李子君,陈淑芬. 山东师大学报(自然科学版). 2001(01)
[8]球状活性炭及其应用进展[J]. 宋燕,乔文明,凌立成,刘朗. 炭素. 1999(01)
[9]SO2在球状活性炭上的吸附转化研究[J]. 李开喜,凌立成,宋燕,刘朗,刘振宇,张碧江. 煤炭转化. 1999(01)
[10]微波-炭还原法处理一氧化氮的研究[J]. 张达欣,于爱民,金钦汉. 高等学校化学学报. 1997(08)
博士论文
[1]直流电晕放电诱导自由基簇射烟气脱硝试验和机理研究[D]. 林赫.浙江大学 2002
本文编号：3088176
本文链接：https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/3088176.html
