AgMn/HZSM-5催化剂上臭氧氧化脱除模拟空气中苯和氨的研究
发布时间：2021-03-26 07:35
苯和氨是常见的空气污染物,其对人体健康和生态环境造成了极大的危害。治理苯和氨的空气污染刻不容缓。在众多苯和氨污染的治理技术中,催化氧化法是一种最常用的有效方法。其中,臭氧催化氧化法（Ozone Catalytic Oxidation, OZCO）,因以臭氧作氧化剂,其具有低温下反应速率快和污染物脱除效率高等优势,近年来受到了人们广泛的关注。本论文采用等体积共浸渍法制备了HZSM-5 （HZ）分子筛负载的Ag-MnOx双组份催化剂（AgMn/HZ）,将其应用于臭氧催化氧化脱除模拟空气中苯和氨的研究,并与HZ、Ag/HZ和Mn/HZ催化剂进行了比较。通过BET、XPS、H2-TPR和UV-Vis漫反射光谱技术对催化剂的物理化学性质进行了分析。另外,论文还开展了AgMn/HZ催化剂上循环的“吸附-空气放电”等离子体催化脱除苯的探索性研究。主要取得以下结果：1、在OZCO脱除苯的反应中,与HZ、Ag/HZ和Mn/HZ催化剂相比,AgMn/HZ催化剂不但具有最高的苯和O3转化率,而且具有最高的CO2选择性和最低的CO选择性。Mn3+是分解O3的主要活性位,并且AgMn/HZ催化剂上的O3分解活性...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：158 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
氨分子的(a)结构式和(b)电子式Fig.1.3Thestructuralformula(a)andelectronicformula(b)ofNH3molecule
合脱隙ＶＯＣｓ的新方法，也受到了科学工作者们的关泌Ｃ犯技术的操作流程，女口??图１．７所示１＾１：首先，将ＶＯＣｓ存储在催化剂上（等离子体关闭）；然后，切换至放电??气化并开启等离子化电源，将存储在催化剂上的ＶＯＣｓ分子氧化为Ｃ〇２和水（等离子体??启动）。存储、放电循环进行。该方法能进一步降低能耗、提高氧化过程中目标产物??０）２的选择性。??
１．２．４．１臭氧的性质及用途??臭氧是〇２的同素异形体，由Ｈ个０原子组成，分子式为〇３，是折线形分子。〇３??分子的０－０键长为１２７．２ｐｍ，键角为１１６?０４９’。〇３分子的共振结构式，如图１．９所示ｔｗｉ。??在某一瞬间中间的０原子与其中侧的０原子形成双键（结构式２），在另－－瞬间又与??另一侧的０原子形成双键（结构式３）。这样，两侧的０原子就都具有双键的性质，无??法区分了。??０?＋?一?￣?６?＊?一?—?：〇：??Ｊ?＼?一＾?务?＼?／?＼??：０：?：０：?：０：?：Ｐ：?－?：〇：?：〇：?：〇：??１２?３?４??图１．９臭氧分子的共振结构式??Ｆｉｇ．?１．９?Ｒｅｓｏｍａｎｃｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ?ｏｆ?〇３?ｍｏｌｅｃｕｌｅ口７］??在常温、常压下，化是一种淡蓝色气体，并伴有特殊的臭味。〇３的分子量约为４８，??在标准状况下的密度为２．１３心｜，烙点为－１％．０°（：，沸点为－１１１．０乂：，〇３在水中的溶解??度为与〇２相比，〇３的热稳定性较差，其在常温、常压下的分解过程，如??式（１．１１）和（１．１２）所示：??０３＋Ｍ?一?０?＋?０２＋Ｍ?１巧?（１．１１）??〇３＋０－＞２〇２?口可?（１．１２）??式（１．１１）和（１．１２）中，Ｍ代表第Ｈ体。常压下，〇３在２５?°Ｃ、１００?乂和２５０化时的??半衰期分别为１６０?ｈ、２１０?ｓ和化０３?ｓＰ７ｌ。由此可见
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同氮源溶剂热合成N-TiO2纳米颗粒及其光催化降解气相苯（英文）[J]. 何霏,马芳,李涛,李光兴. 催化学报. 2013(12)
[2]室温MnOx上O3氧化脱除空气中甲醛[J]. 赵德志,丁天英,李小松,刘景林,石川,朱爱民. 催化学报. 2012(03)
[3]室内空气中氨气对人体的危害及应对措施[J]. 高亮,路迎双. 开卷有益(求医问药). 2011(08)
[4]常温下MnO2/Al2O3催化剂催化臭氧氧化甲苯反应[J]. 龙丽萍,赵建国,杨利娴,付名利,吴军良,黄碧纯,叶代启. 催化学报. 2011(06)
[5]室内空气中氨污染现状[J]. 安平平,黄文鹏. 科技创新导报. 2010(06)
[6]Cu/TiO2/SiO2纳米复合薄膜光催化降解氨气性能的研究[J]. 倪小敏,张小俊,金翔,蔡昕,肖修昆,廖光煊. 环境科学与技术. 2009(11)
[7]挥发性有机废气治理技术的现状与进展[J]. 汪涵,郭桂悦,周玉莹,梁忠越. 化工进展. 2009(10)
[8]低浓度苯系物在室温下的MnOx/Al2O3催化O3氧化[J]. 王美艳,朱天乐,樊星. 中国环境科学. 2009(08)
[9]纳米TiO2-Ag改性VACF处理氨气研究[J]. 史良俊,许绿丝,陈孟,舒展. 环境工程学报. 2009(06)
[10]Ce0.5-xZr0.5-xBa2xO2负载TiO2光催化降解气相苯[J]. 皮展,蔡黎,钟俊波,龚茂初,陈耀强. 催化学报. 2008(05)
博士论文
[1]甲醛的催化氧化与“存储—氧化”循环脱除甲醛和苯的研究[D]. 王钰.大连理工大学 2014
[2]甲醛脱除的等离子体催化新过程与O3催化氧化[D]. 赵德志.大连理工大学 2012
[3]等离子体催化低温脱除氮氧化物和苯的研究[D]. 范红玉.大连理工大学 2009
[4]富氧条件下烃类选择还原氮氧化物过程研究[D]. 牛金海.大连理工大学 2006
本文编号：3101232
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：158 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
氨分子的(a)结构式和(b)电子式Fig.1.3Thestructuralformula(a)andelectronicformula(b)ofNH3molecule
合脱隙ＶＯＣｓ的新方法，也受到了科学工作者们的关泌Ｃ犯技术的操作流程，女口??图１．７所示１＾１：首先，将ＶＯＣｓ存储在催化剂上（等离子体关闭）；然后，切换至放电??气化并开启等离子化电源，将存储在催化剂上的ＶＯＣｓ分子氧化为Ｃ〇２和水（等离子体??启动）。存储、放电循环进行。该方法能进一步降低能耗、提高氧化过程中目标产物??０）２的选择性。??
１．２．４．１臭氧的性质及用途??臭氧是〇２的同素异形体，由Ｈ个０原子组成，分子式为〇３，是折线形分子。〇３??分子的０－０键长为１２７．２ｐｍ，键角为１１６?０４９’。〇３分子的共振结构式，如图１．９所示ｔｗｉ。??在某一瞬间中间的０原子与其中侧的０原子形成双键（结构式２），在另－－瞬间又与??另一侧的０原子形成双键（结构式３）。这样，两侧的０原子就都具有双键的性质，无??法区分了。??０?＋?一?￣?６?＊?一?—?：〇：??Ｊ?＼?一＾?务?＼?／?＼??：０：?：０：?：０：?：Ｐ：?－?：〇：?：〇：?：〇：??１２?３?４??图１．９臭氧分子的共振结构式??Ｆｉｇ．?１．９?Ｒｅｓｏｍａｎｃｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ?ｏｆ?〇３?ｍｏｌｅｃｕｌｅ口７］??在常温、常压下，化是一种淡蓝色气体，并伴有特殊的臭味。〇３的分子量约为４８，??在标准状况下的密度为２．１３心｜，烙点为－１％．０°（：，沸点为－１１１．０乂：，〇３在水中的溶解??度为与〇２相比，〇３的热稳定性较差，其在常温、常压下的分解过程，如??式（１．１１）和（１．１２）所示：??０３＋Ｍ?一?０?＋?０２＋Ｍ?１巧?（１．１１）??〇３＋０－＞２〇２?口可?（１．１２）??式（１．１１）和（１．１２）中，Ｍ代表第Ｈ体。常压下，〇３在２５?°Ｃ、１００?乂和２５０化时的??半衰期分别为１６０?ｈ、２１０?ｓ和化０３?ｓＰ７ｌ。由此可见
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同氮源溶剂热合成N-TiO2纳米颗粒及其光催化降解气相苯（英文）[J]. 何霏,马芳,李涛,李光兴. 催化学报. 2013(12)
[2]室温MnOx上O3氧化脱除空气中甲醛[J]. 赵德志,丁天英,李小松,刘景林,石川,朱爱民. 催化学报. 2012(03)
[3]室内空气中氨气对人体的危害及应对措施[J]. 高亮,路迎双. 开卷有益(求医问药). 2011(08)
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[5]室内空气中氨污染现状[J]. 安平平,黄文鹏. 科技创新导报. 2010(06)
[6]Cu/TiO2/SiO2纳米复合薄膜光催化降解氨气性能的研究[J]. 倪小敏,张小俊,金翔,蔡昕,肖修昆,廖光煊. 环境科学与技术. 2009(11)
[7]挥发性有机废气治理技术的现状与进展[J]. 汪涵,郭桂悦,周玉莹,梁忠越. 化工进展. 2009(10)
[8]低浓度苯系物在室温下的MnOx/Al2O3催化O3氧化[J]. 王美艳,朱天乐,樊星. 中国环境科学. 2009(08)
[9]纳米TiO2-Ag改性VACF处理氨气研究[J]. 史良俊,许绿丝,陈孟,舒展. 环境工程学报. 2009(06)
[10]Ce0.5-xZr0.5-xBa2xO2负载TiO2光催化降解气相苯[J]. 皮展,蔡黎,钟俊波,龚茂初,陈耀强. 催化学报. 2008(05)
博士论文
[1]甲醛的催化氧化与“存储—氧化”循环脱除甲醛和苯的研究[D]. 王钰.大连理工大学 2014
[2]甲醛脱除的等离子体催化新过程与O3催化氧化[D]. 赵德志.大连理工大学 2012
[3]等离子体催化低温脱除氮氧化物和苯的研究[D]. 范红玉.大连理工大学 2009
[4]富氧条件下烃类选择还原氮氧化物过程研究[D]. 牛金海.大连理工大学 2006
本文编号：3101232
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