四氧化三铁/聚乙烯亚胺纳米颗粒的制备及除磷性能的研究
发布时间：2021-04-15 13:43
采用化学共沉淀法,以聚乙烯亚胺（PEI）为改性剂,制备了聚乙烯亚胺改性的纳米四氧化三铁复合材料（Fe3O4/PEI）.Zeta电位、透射电镜和FTIR表征结果显示,PEI修饰提高了纳米Fe3O4在水中的分散性和稳定性,同时也增强了其表面正电荷,从而提高了Fe3O4对水中磷酸根的去除能力.在磷酸根初始浓度为50 mg·L-1,Fe3O4/PEI投加量为200 mg,p H=3,温度为25℃的条件下,Fe3O4/PEI对100 m L磷酸根的吸附去除率达到91%.吸附过程在3 h内达到平衡.吸附等温数据表明,该吸附过程符合Langmuir吸附等温方程,可决系数R2达到0.99,最大吸附量为29.88 mg·L-1.Fe3O4/PEI复合材料重复利用性好,在第5次吸附-解析后还能保持对磷酸根75%以上的吸附去除率.磷的解析效率随着p H增加而增加,在p H=13时,解析效率达到65%.
【文章来源】：环境科学学报. 2017,37(11)北大核心CSCD
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
Fe3O4和Fe3O4/PEI的XＲD图谱
?e3O4的6个晶面(220)、(311)、(400)、(422)、(511)、(440)．图中未出现其他杂质峰，说明结晶质量良好，与Fe3O4标准图谱一致，说明本实验所制备的Fe3O4/PEI为尖晶石型(Linetal．，2013)．聚乙烯亚胺改性的Fe3O4的特征衍射峰与纯的Fe3O4几乎一致，表明聚乙烯亚胺作为改性剂对Fe3O4晶型未产生影响．图1Fe3O4和Fe3O4/PEI的XＲD图谱Fig．1XＲDpatternoftheFe3O4andFe3O4/PEI3．1．2TEM表征分析图2是纯Fe3O4与Fe3O4/PEI图2Fe3O4(a)与Fe3O4/PEI(b)的透射电镜图Fig．2TransmissionelectronmicrographofFe3O4(a)andFe3O4/PEI(b)4131
O4相比，Fe3O4/PEI出现了位于2822、1570、1294cm－1的3个新的特征吸收峰，2822cm－1归属于亚甲基的C—H键的伸缩振动峰．1570cm－1归属于N—H键的面内弯曲振动峰．1294cm－1归属于C—N键的伸缩振动峰．这些特征吸收峰表明聚乙烯亚胺成功包覆于四氧化三铁表面，聚乙烯亚胺与四氧化三铁之间可能形成了配位键．Fe3O4/PEI-磷出现了1048cm－1新的特征吸收峰，1048cm－1归属于P—O键伸缩振动峰(Liuetal．，2014;Yinetal．，2010)，说明磷成功吸附在Fe3O4/PEI表面．图3Fe3O4、PEI和Fe3O4/PEI的红外光谱Fig．3TheFTIＲspectraofFe3O4、PEIandFe3O4/PEI3．1．4热重分析图4是Fe3O4和Fe3O4/PEI的热重图．用热失重TG测定聚乙烯亚胺的含量(李成奎等，2010)．从图中可知，Fe3O4发生一次失重，在80～150℃失去的是其表面未蒸干的水分，失重为1．5%．Fe3O4/PEI发生两次失重，分别在80～150℃和200～560℃，在80～150℃失去的是Fe3O4/PEI表面未蒸干的水分，失重为2．5%．在200～560℃失去的是聚乙烯亚胺，聚乙烯亚胺在200～560℃发生分解，失重为17．5%．在560℃以后没有失重现象，表明Fe3O4/PEI表面的水分及聚乙烯亚胺已经分解完全．热重分析图表明，用化学共沉淀法制备的Fe3O4/PEI复合材料含17．5%的聚乙烯亚胺．图4Fe3O4/PEI热重分析图Fig．4ThermogravimetricanalysisgraphofFe3O4/PEI3．1．5Zeta电位图5是Fe3O4和Fe3O4/PEI在不同pH下的Zeta电位值．裸Fe3O4的等电点在pH=6．5左右(汤智等，2015)，当pH小于6．5时表面带正电荷，当pH大于6．5时表面?
【参考文献】：
期刊论文
[1]改性硅藻土负载纳米零价铁去除水中硝酸盐氮[J]. 修瑞瑞,何世颖,宋海亮,杨林章,张婉. 化工学报. 2016(09)
[2]3种含铁吸附剂对水中磷酸盐的吸附性能[J]. 孙丽华,田海龙,段茜,张雅君. 水处理技术. 2016(01)
[3]镧-四氧化三铁-沸石复合材料制备及去除水中磷酸盐和铵[J]. 林建伟,方巧,詹艳慧. 环境化学. 2015(12)
[4]不同来源腐殖酸在纳米四氧化三铁上的吸附及对其沉降性的影响[J]. 汤智,赵晓丽,吴丰昌,谭一新,赵天慧,秦宁,钟燕平. 环境化学. 2015(08)
[5]Graphene-supported nanoscale zero-valent iron:Removal of phosphorus from aqueous solution and mechanistic study[J]. Fenglin Liu,JingHe Yang,Jiane Zuo,Ding Ma,Lili Gan,Bangmi Xie,Pei Wang,Bo Yang. Journal of Environmental Sciences. 2014(08)
[6]四氧化三铁-沸石复合材料去除水中铵和磷酸盐研究[J]. 詹艳慧,林建伟,王虹,王昕睿,黄娜,欧阳丹. 上海海洋大学学报. 2013(03)
[7]一种新型改性吸附剂对水中痕量磷的吸附特征[J]. 吴文清,黄少斌,张瑞峰,祝光富. 中国环境科学. 2012(11)
[8]淀粉改性纳米四氧化三铁的制备及其除磷效能的研究[J]. 丁程程,潘纲,张美一. 环境工程学报. 2011(10)
[9]磁性多孔Fe（OH）3微球制备及其在含磷废水处理中的应用[J]. 石中亮,宋永强,郭星,谢彩月,姚淑华. 过程工程学报. 2011(04)
[10]PEI修饰磁性Fe3O4纳米粒的制备和表征[J]. 蔡元元,高福平,周晶,欧阳伟炜,唐劲天. 科技导报. 2010(19)
硕士论文
[1]大比表面积氧化铝吸附剂的制备及其对水中六价铬的去除[D]. 于清泉.北京化工大学 2016
本文编号：3139447
【文章来源】：环境科学学报. 2017,37(11)北大核心CSCD
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
Fe3O4和Fe3O4/PEI的XＲD图谱
?e3O4的6个晶面(220)、(311)、(400)、(422)、(511)、(440)．图中未出现其他杂质峰，说明结晶质量良好，与Fe3O4标准图谱一致，说明本实验所制备的Fe3O4/PEI为尖晶石型(Linetal．，2013)．聚乙烯亚胺改性的Fe3O4的特征衍射峰与纯的Fe3O4几乎一致，表明聚乙烯亚胺作为改性剂对Fe3O4晶型未产生影响．图1Fe3O4和Fe3O4/PEI的XＲD图谱Fig．1XＲDpatternoftheFe3O4andFe3O4/PEI3．1．2TEM表征分析图2是纯Fe3O4与Fe3O4/PEI图2Fe3O4(a)与Fe3O4/PEI(b)的透射电镜图Fig．2TransmissionelectronmicrographofFe3O4(a)andFe3O4/PEI(b)4131
O4相比，Fe3O4/PEI出现了位于2822、1570、1294cm－1的3个新的特征吸收峰，2822cm－1归属于亚甲基的C—H键的伸缩振动峰．1570cm－1归属于N—H键的面内弯曲振动峰．1294cm－1归属于C—N键的伸缩振动峰．这些特征吸收峰表明聚乙烯亚胺成功包覆于四氧化三铁表面，聚乙烯亚胺与四氧化三铁之间可能形成了配位键．Fe3O4/PEI-磷出现了1048cm－1新的特征吸收峰，1048cm－1归属于P—O键伸缩振动峰(Liuetal．，2014;Yinetal．，2010)，说明磷成功吸附在Fe3O4/PEI表面．图3Fe3O4、PEI和Fe3O4/PEI的红外光谱Fig．3TheFTIＲspectraofFe3O4、PEIandFe3O4/PEI3．1．4热重分析图4是Fe3O4和Fe3O4/PEI的热重图．用热失重TG测定聚乙烯亚胺的含量(李成奎等，2010)．从图中可知，Fe3O4发生一次失重，在80～150℃失去的是其表面未蒸干的水分，失重为1．5%．Fe3O4/PEI发生两次失重，分别在80～150℃和200～560℃，在80～150℃失去的是Fe3O4/PEI表面未蒸干的水分，失重为2．5%．在200～560℃失去的是聚乙烯亚胺，聚乙烯亚胺在200～560℃发生分解，失重为17．5%．在560℃以后没有失重现象，表明Fe3O4/PEI表面的水分及聚乙烯亚胺已经分解完全．热重分析图表明，用化学共沉淀法制备的Fe3O4/PEI复合材料含17．5%的聚乙烯亚胺．图4Fe3O4/PEI热重分析图Fig．4ThermogravimetricanalysisgraphofFe3O4/PEI3．1．5Zeta电位图5是Fe3O4和Fe3O4/PEI在不同pH下的Zeta电位值．裸Fe3O4的等电点在pH=6．5左右(汤智等，2015)，当pH小于6．5时表面带正电荷，当pH大于6．5时表面?
【参考文献】：
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[5]Graphene-supported nanoscale zero-valent iron:Removal of phosphorus from aqueous solution and mechanistic study[J]. Fenglin Liu,JingHe Yang,Jiane Zuo,Ding Ma,Lili Gan,Bangmi Xie,Pei Wang,Bo Yang. Journal of Environmental Sciences. 2014(08)
[6]四氧化三铁-沸石复合材料去除水中铵和磷酸盐研究[J]. 詹艳慧,林建伟,王虹,王昕睿,黄娜,欧阳丹. 上海海洋大学学报. 2013(03)
[7]一种新型改性吸附剂对水中痕量磷的吸附特征[J]. 吴文清,黄少斌,张瑞峰,祝光富. 中国环境科学. 2012(11)
[8]淀粉改性纳米四氧化三铁的制备及其除磷效能的研究[J]. 丁程程,潘纲,张美一. 环境工程学报. 2011(10)
[9]磁性多孔Fe（OH）3微球制备及其在含磷废水处理中的应用[J]. 石中亮,宋永强,郭星,谢彩月,姚淑华. 过程工程学报. 2011(04)
[10]PEI修饰磁性Fe3O4纳米粒的制备和表征[J]. 蔡元元,高福平,周晶,欧阳伟炜,唐劲天. 科技导报. 2010(19)
硕士论文
[1]大比表面积氧化铝吸附剂的制备及其对水中六价铬的去除[D]. 于清泉.北京化工大学 2016
本文编号：3139447
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