新型可见光催化剂的制备及其性能研究
发布时间：2021-04-16 11:22
染料废水是目前最难降解的工业废水之一,随着染料工业的蓬勃发展,对水体等环境的危害日趋严重。如何绿色经济地处理染料废水逐渐受到人们重视。半导体光催化技术具有速度快、无选择性、降解完全等优点,在处理染料废水方面备受关注。但是,目前传统的光催化材料存在只能利用紫外光、光生载流子复合率高、粉体催化剂难以分离回收等难题而大大限制了其应用。具有高催化活性的可见光响应催化剂的制备与应用,已成为研究人员广泛关注和研究的热点课题。本论文围绕Ti02和Ag3PO4等潜力光催化剂,从催化剂的合成和改性入手,制备了Ti-Cr-MCM-48、Ag3PO4/MWCNT、AgBr/Ag3PO4/Fe3O4等一系列可见光催化剂,通过多种表征手段考察其结构、形貌、光吸收性质及可见光条件下对甲基橙染料的降解性能。本论文的主要研究内容如下：1、采用十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,钛酸异丙酯为钛源、正硅酸乙酯为硅源,硝酸铬为金属前驱体,结合超声-水解合成工艺,一步法制备了具有可见光活性的Ti-Cr-MCM-48钛硅分子筛催化剂。结果表明,Ti-Cr-MCM-48具有良好的可见光活性,5h内对甲基橙的降解效率达到81%,远高于C...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：115 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
几种常见半导体在pH=1时的能级位置
图1-1几种常见半导体在pH=l时的能级位置半导体材料表面的光催化反应过程如图1-2所示。当半导体吸收等于或大于禁带宽度的光子能量时，价带上的电子（e.)被激发并跃迁到导带，同时在价带上留下相应的空穴（h+),从而产生了具有高活性的光生电子空穴对。电子空穴对分离并迁移到半导体表面，在这个过程中伴随着电子空穴对复合过程。在富氧的溶液中，分离的电子能够还原被吸附的溶解氧（途径C)，生成强氧化性的超氧自由基参与污染物降解反应。而空穴则可迁移至半导体表面与所吸附的电子供体如氧氧根离子结合，使之氧化（途径D),继而生成强氧化性的经基自由基降解污染物。在染料废水的降解过程中，空穴亦可直接氧化吸附于半导体表面的染料分子
^pnc^-S HBH图1 -4光照射下表面敏化Ti02上电子的转移过程近年来过渡金属络合物被许多研究人员用来作为Ti02的光敏化剂，因为过渡金属络合物能够发生电子的d-d跃迁，其吸收光谱常落在可见光区。Kisch等[1^]使用溶胶凝胶法制备了 PtCU/Ti02光催化劍，4-氯苯酸降解实验表明PtClVTiOz具有良好的可见光催化活性。Cho等[1°7]以三（4,4'-二援基-2，2'-联吼唆)iJ (Ru"L3)为敏化剂敏化Ti02，可见光下成功实现CCU脱氯。除了过渡金属络合物，有机染料也常被用来拓宽Ti02的光谱吸收范围。有机染料的大71环共辆离域体系使其具有较宽的可见光响应范围和较强的电子供给能力，同时有机染料分子结构易于修饰，从而有效调控吸收带和电子供给能力。赵进才等no8
【参考文献】：
期刊论文
[1]Pt/BiOCl纳米片的制备、表征及其光催化性能[J]. 余长林,陈建钗,操芳芳,李鑫,樊启哲,YU Jimmy,魏龙福. 催化学报. 2013(02)
[2]染料废水处理技术研究进展[J]. 任南琪,周显娇,郭婉茜,杨珊珊. 化工学报. 2013(01)
[3]反渗透技术处理染料废水的试验研究[J]. 范莉莉,陆人武,陈炜鹏. 环境科技. 2009(S1)
[4]复合式好氧生物法处理印染废水[J]. 方旭,付振强,韩宏大. 环境保护科学. 2004(03)
[5]电化学方法降解酸性红B研究[J]. 王爱民,曲久辉,姜桂兰. 环境科学. 2003(02)
[6]偶氮染料吸附和光催化氧化动力学[J]. 范山湖,孙振范,邬泉周,李玉光. 物理化学学报. 2003(01)
博士论文
[1]非金属掺杂TiO2基纳米材料的制备新方法、结构表征及可见光催化降解气相甲苯性能[D]. 董帆.浙江大学 2010
[2]可见光响应型光催化剂的制备、结构和性能研究[D]. 丁建军.中国科学技术大学 2009
本文编号：3141328
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：115 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
几种常见半导体在pH=1时的能级位置
图1-1几种常见半导体在pH=l时的能级位置半导体材料表面的光催化反应过程如图1-2所示。当半导体吸收等于或大于禁带宽度的光子能量时，价带上的电子（e.)被激发并跃迁到导带，同时在价带上留下相应的空穴（h+),从而产生了具有高活性的光生电子空穴对。电子空穴对分离并迁移到半导体表面，在这个过程中伴随着电子空穴对复合过程。在富氧的溶液中，分离的电子能够还原被吸附的溶解氧（途径C)，生成强氧化性的超氧自由基参与污染物降解反应。而空穴则可迁移至半导体表面与所吸附的电子供体如氧氧根离子结合，使之氧化（途径D),继而生成强氧化性的经基自由基降解污染物。在染料废水的降解过程中，空穴亦可直接氧化吸附于半导体表面的染料分子
^pnc^-S HBH图1 -4光照射下表面敏化Ti02上电子的转移过程近年来过渡金属络合物被许多研究人员用来作为Ti02的光敏化剂，因为过渡金属络合物能够发生电子的d-d跃迁，其吸收光谱常落在可见光区。Kisch等[1^]使用溶胶凝胶法制备了 PtCU/Ti02光催化劍，4-氯苯酸降解实验表明PtClVTiOz具有良好的可见光催化活性。Cho等[1°7]以三（4,4'-二援基-2，2'-联吼唆)iJ (Ru"L3)为敏化剂敏化Ti02，可见光下成功实现CCU脱氯。除了过渡金属络合物，有机染料也常被用来拓宽Ti02的光谱吸收范围。有机染料的大71环共辆离域体系使其具有较宽的可见光响应范围和较强的电子供给能力，同时有机染料分子结构易于修饰，从而有效调控吸收带和电子供给能力。赵进才等no8
【参考文献】：
期刊论文
[1]Pt/BiOCl纳米片的制备、表征及其光催化性能[J]. 余长林,陈建钗,操芳芳,李鑫,樊启哲,YU Jimmy,魏龙福. 催化学报. 2013(02)
[2]染料废水处理技术研究进展[J]. 任南琪,周显娇,郭婉茜,杨珊珊. 化工学报. 2013(01)
[3]反渗透技术处理染料废水的试验研究[J]. 范莉莉,陆人武,陈炜鹏. 环境科技. 2009(S1)
[4]复合式好氧生物法处理印染废水[J]. 方旭,付振强,韩宏大. 环境保护科学. 2004(03)
[5]电化学方法降解酸性红B研究[J]. 王爱民,曲久辉,姜桂兰. 环境科学. 2003(02)
[6]偶氮染料吸附和光催化氧化动力学[J]. 范山湖,孙振范,邬泉周,李玉光. 物理化学学报. 2003(01)
博士论文
[1]非金属掺杂TiO2基纳米材料的制备新方法、结构表征及可见光催化降解气相甲苯性能[D]. 董帆.浙江大学 2010
[2]可见光响应型光催化剂的制备、结构和性能研究[D]. 丁建军.中国科学技术大学 2009
本文编号：3141328
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