基于ExoⅢ和功能化MoS 2 、H x TiS 2 纳米片信号放大的重金属离子电化学传感检测法
发布时间：2021-04-18 02:23
重金属污染已成为世界性的环境问题之一,严重威胁着人类的健康。环境中的重金属容易通过食物链放大、富集作用进入人体组织、器官,在极低浓度下就能破坏其功能,因此有必要建立灵敏、高效检测方法。与传统的重金属离子检测法相比,电化学传感法具有诸多的优点,如设备简单、耗时少、能实现原位检测,是最具前途的检测手段之一。本论文主要以提高重金属离子电化学传感法的灵敏度为目标,探索了基于核苷酸外切酶Ⅲ（ExoⅢ）和功能化HxTiS2纳米片、MoS2纳米片信号放大作用的电化学传感检测法,实现了对痕量Hg2+、Cu2+和Cd2+高灵敏、高特异性的检测,同时探索了传感元和重金属离子间选择性识别的机理。具体的研究内容如下:（1）利用胸腺嘧啶（T）和Hg2+间化学络合作用（T-Hg2+-T）以及ExoⅢ高效、特异性剪切双链DNA的特性,形成DNA杂交和酶剪切循环过程,实现Hg2+的电化学检测信号放大,对超低浓度的Hg2+检测具有独特的优势。基于Au-S共价键作用,将单链探针DNA（pDNA）固定在Au电极上;当Hg2+存在时,通过T-Hg2+-T化学络合反应,pDNA和具有碱基T失配的目标DNA（tDNA）杂交形成特...
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．３巧墨稀（Ａ）、单壁碳纳米管（Ｂ）、多壁碳纳米管（Ｃ）和Ｃ６０脚的结构示意图??Ｆｉｇ．?１．３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ?（Ａ），?ｓｉｎｇｌｅ－ｗａｌｌｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｔｕｂｅ?（Ｂ），??
石墨巧和碳纳米管是在电化学传感领域应用最为广泛的两种纳米材料，与碳纳米管??相比，石墨帰无论是在制备方法还是在电化学传感领域上的应用都较晚，但发展更为迅??速［５５’５６］，如图１．４所示，最近几年有关石墨巧基生物传感法和电化学传感法的研究报道??呈现突飞猛进的增长趋势。石墨帰是一种由碳原子构成二维的六方晶体结构，它是目前??己知最薄的纳米材料ｔｗ－ｗｉ，其厚度约为０．３５?ｎｍ［ｗ］。这种超薄的平面结构使得它在传感??领域具有得天独厚的优势。超薄的平面结构就像一层极薄的＂皮肤＂感应器一样，当其??周围环境变化时（与目标物的作用），就会导致其电、光、磁等性质的变化，起到信号放??大的作用，增强传感性能，因此石墨帰是一种非常有前景的传感构件。此外，石墨贿的??二维平面结构具有极高的可塑性ｆｗ’ｓｓｉ，是优良的载体，能与不同材料结合，形成在结构??和功能上具有优势互补的复合材料
为７．９〇ｘｌ〇４Ｓ／ｍ，远高于石墨帰薄膜的电导率（５．５４ｘｌ〇４Ｓ／ｍ）Ｕ７３］。此外，块体ＴｉＳ２经过??嵌裡（ＬｉｙＴｉＳｚ）、超声剥离后（ＬｉｙＴｉＳ２＋Ｈ２〇—ＨｘＴｉＳ２＋ＬｉＯＨ），可形成表面被氨原子修饰的??ＴｉＳ２（ＨｘＴｉＳ２）纳米片（如图１．８Ｃ），?Ｈ原子的引入可増大载流子的浓度，增强电子关联效应??（ｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎｓ），提高电导率（６．７６ｘ１〇４?Ｓ／ｍ）［＇７Ｗ。??２Ｈ?ＩＴ?ＩＴ＊??■?■?ＭｏＳ＾ｂｕｌｋ?ＭｏＳ，８ｌａｙｅｒ?ＭｏＳ，?６－ｌａｙｅｒ??觀戀懇識靈靈??圆励ｉ—誦議麵??图１．７?（Ａ）２Ｈ，ＩＴ和ＩＴ＇?ＭｏＳ２（４Ｘ４Ｘリ的俯视图、侧视图和能带结构图［１６７］；蓝绿色：??Ｍｏ；黄色：Ｓ．（Ｂ）不同厚度的ＭｏＳ２（厚度为单层、两层、几层和块体）的能带结构图［＂｜］??Ｋｇ．?１．７?Ｔｏｐ?ｖｉｅｗ?ａｎｄ?ｓｉｄｅ?ｖｉｅｗ?ｏｆ?２Ｈ，１Ｔ，ａｎｄ?ＩＴ＇?４?Ｘ?４?Ｘ?１?Ｍ０Ｓ２??ａｎｄ?化ｅｉｒ?ｂａｎｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ［ｉ６７］．?Ｃｙａｎ）?Ｍｏ；?ｙｅｌｌｏｗ，Ｓ．?（Ｂ）?Ｂａｎｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?Ｍ０Ｓ２?ｉｎ?ｂｕｌｋ，??ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ，?ｂｉｌａｙｅｒ，?ａｎｄ?ｍｏｎｏｌａｙｅｒ?ｆｔ）ｒｍｓ［ｉ７ｉ］??Ａ?３１?ＩＢ?ｒ?＂１?１??Ａ?．?—ＴｉＳａ（ｅｎ》?／?＿Ｊ?；?？?…ＨＷＨＳ；???Ｌｍｓ＾ｅｎ）?／?Ｅ?７ｃ〇．?？?专＂■?？Ｈ
【参考文献】：
期刊论文
[1]Three-dimensional graphene networks: synthesis,properties and applications[J]. Yanfeng Ma,Yongsheng Chen. National Science Review. 2015(01)
[2]介孔碳/聚苯胺修饰电极的制备及其对Cu2+的响应研究（英文）[J]. 郭卓,郭彤,赵常礼,高云鹏,李莎. 无机化学学报. 2010(11)
本文编号：3144608
【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：146 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．３巧墨稀（Ａ）、单壁碳纳米管（Ｂ）、多壁碳纳米管（Ｃ）和Ｃ６０脚的结构示意图??Ｆｉｇ．?１．３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ?（Ａ），?ｓｉｎｇｌｅ－ｗａｌｌｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｔｕｂｅ?（Ｂ），??
石墨巧和碳纳米管是在电化学传感领域应用最为广泛的两种纳米材料，与碳纳米管??相比，石墨帰无论是在制备方法还是在电化学传感领域上的应用都较晚，但发展更为迅??速［５５’５６］，如图１．４所示，最近几年有关石墨巧基生物传感法和电化学传感法的研究报道??呈现突飞猛进的增长趋势。石墨帰是一种由碳原子构成二维的六方晶体结构，它是目前??己知最薄的纳米材料ｔｗ－ｗｉ，其厚度约为０．３５?ｎｍ［ｗ］。这种超薄的平面结构使得它在传感??领域具有得天独厚的优势。超薄的平面结构就像一层极薄的＂皮肤＂感应器一样，当其??周围环境变化时（与目标物的作用），就会导致其电、光、磁等性质的变化，起到信号放??大的作用，增强传感性能，因此石墨帰是一种非常有前景的传感构件。此外，石墨贿的??二维平面结构具有极高的可塑性ｆｗ’ｓｓｉ，是优良的载体，能与不同材料结合，形成在结构??和功能上具有优势互补的复合材料
为７．９〇ｘｌ〇４Ｓ／ｍ，远高于石墨帰薄膜的电导率（５．５４ｘｌ〇４Ｓ／ｍ）Ｕ７３］。此外，块体ＴｉＳ２经过??嵌裡（ＬｉｙＴｉＳｚ）、超声剥离后（ＬｉｙＴｉＳ２＋Ｈ２〇—ＨｘＴｉＳ２＋ＬｉＯＨ），可形成表面被氨原子修饰的??ＴｉＳ２（ＨｘＴｉＳ２）纳米片（如图１．８Ｃ），?Ｈ原子的引入可増大载流子的浓度，增强电子关联效应??（ｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｅｌｅｃｔｒｏｎ?ｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎｓ），提高电导率（６．７６ｘ１〇４?Ｓ／ｍ）［＇７Ｗ。??２Ｈ?ＩＴ?ＩＴ＊??■?■?ＭｏＳ＾ｂｕｌｋ?ＭｏＳ，８ｌａｙｅｒ?ＭｏＳ，?６－ｌａｙｅｒ??觀戀懇識靈靈??圆励ｉ—誦議麵??图１．７?（Ａ）２Ｈ，ＩＴ和ＩＴ＇?ＭｏＳ２（４Ｘ４Ｘリ的俯视图、侧视图和能带结构图［１６７］；蓝绿色：??Ｍｏ；黄色：Ｓ．（Ｂ）不同厚度的ＭｏＳ２（厚度为单层、两层、几层和块体）的能带结构图［＂｜］??Ｋｇ．?１．７?Ｔｏｐ?ｖｉｅｗ?ａｎｄ?ｓｉｄｅ?ｖｉｅｗ?ｏｆ?２Ｈ，１Ｔ，ａｎｄ?ＩＴ＇?４?Ｘ?４?Ｘ?１?Ｍ０Ｓ２??ａｎｄ?化ｅｉｒ?ｂａｎｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ［ｉ６７］．?Ｃｙａｎ）?Ｍｏ；?ｙｅｌｌｏｗ，Ｓ．?（Ｂ）?Ｂａｎｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?Ｍ０Ｓ２?ｉｎ?ｂｕｌｋ，??ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ，?ｂｉｌａｙｅｒ，?ａｎｄ?ｍｏｎｏｌａｙｅｒ?ｆｔ）ｒｍｓ［ｉ７ｉ］??Ａ?３１?ＩＢ?ｒ?＂１?１??Ａ?．?—ＴｉＳａ（ｅｎ》?／?＿Ｊ?；?？?…ＨＷＨＳ；???Ｌｍｓ＾ｅｎ）?／?Ｅ?７ｃ〇．?？?专＂■?？Ｈ
【参考文献】：
期刊论文
[1]Three-dimensional graphene networks: synthesis,properties and applications[J]. Yanfeng Ma,Yongsheng Chen. National Science Review. 2015(01)
[2]介孔碳/聚苯胺修饰电极的制备及其对Cu2+的响应研究（英文）[J]. 郭卓,郭彤,赵常礼,高云鹏,李莎. 无机化学学报. 2010(11)
本文编号：3144608
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