菱/锰铁矿石低温SCR脱硝催化剂的制备及改性研究
发布时间：2021-04-25 13:52
选择性催化还原法（Selective Catalytic Reduction,SCR）是近年来工业上广泛应用的一种烟气脱硝技术。但目前商用钒钨钛（V205-W03/TiO2）催化剂的活性窗口温度较高,采用高温高尘的布置方式影响催化脱硝装置的正常运行,同时该催化剂价格昂贵,主要活性组分钒是环境污染物,因此开发低温、高效、廉价的新型SCR脱硝催化剂是优化烟气脱硝,保护大气环境的一个重要课题。本文以菱/锰铁矿石作为研究对象,对其采用煅烧、掺杂稀土元素Ce、微波改性等手段制备一系列SCR脱硝催化剂,研究这两种铁矿石催化剂的SCR脱硝活性和抗硫特性。通过XRF、BET、XRD、NH3-TPD、TG等表征手段,分析铁矿石催化剂改性前后的组分、表面结构,微观形貌,晶型形态、表面酸性等。同时通过SCR脱硝试验,研究空速、氨氮比、氧含量等实验参数对催化剂脱硝活性的影响。主要结论如下:煅烧温度对菱铁矿和锰铁矿催化剂的表面结构和活性组分有很大的影响。煅烧温度分别为450℃、550℃、650℃时,450℃煅烧处理的菱/锰铁矿催化效率最佳,650℃时最差。450℃煅烧的菱铁矿主要产物为γ-Fe203,经过550...
【文章来源】：东南大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.2 NOx的来源及危害
1.3 固定源NOx的生成机理
1.3.1 燃料型NOx的生成机理
1.3.2 热力型NOx的生成机理
1.3.3 快速型NOx的生成机理
1.4 固定源NOx的控制技术
1.4.1 燃烧前控制技术
1.4.2 燃烧过程控制技术
1.4.3 燃烧后烟气脱硝技术
1.5 SCR脱硝催化剂
1.5.1 贵金属SCR脱硝催化剂
1.5.2 分子筛SCR脱硝催化剂
1.5.3 金属氧化物SCR脱硝催化剂
1.6 低温SCR脱硝催化剂
1.6.1 铁基、锰基低温SCR脱硝催化剂
1.6.2 铁矿石低温SCR脱硝催化剂
1.6.3 铈掺杂优化菱/锰铁矿石的SCR脱硝活性
1.6.4 微波优化菱/锰铁矿石的低温SCR脱硝活性
1.7 本文研究目的和内容
第二章 SCR脱硝实验研究方法
2.1 SCR脱硝实验系统
2.1.1 配气系统
2.1.2 加热系统
2.1.3 反应系统
2.1.4 烟气分析系统
2.2 催化剂的制备
2.2.1 菱/锰铁矿石简介
2.2.2 催化剂的制备及改性
2.3 催化剂的表征分析
2.3.1 X-射线荧光光谱（XRF）分析
2.3.2 催化剂的比表面（BET）分析
2.3.3 催化剂晶体形态（XRD）分析
2.3.4 氨气程序升温脱附（NH3-TPD）分析
2.3.5 热重（TG）分析
2.4 催化剂的活性评价
2.4.1 实验步骤
2.4.2 实验参数
2.5 本章小结
第三章 改性菱铁矿催化剂SCR脱硝性能
3.1 不同煅烧温度菱铁矿催化剂的SCR脱硝性能
3.2 掺杂Ce改性菱铁矿催化剂的SCR脱硝实验研究
3.2.1 掺杂Ce改性菱铁矿催化剂的SCR脱硝活性
3.2.2 掺杂Ce改性菱铁矿催化剂的XRF分析
3.3 改性前后菱铁矿催化剂的表征分析
3.3.1 改性前后菱铁矿催化剂的BET分析
3.3.2 改性前后菱铁矿催化剂的XRD分析
3.3.3 改性前后菱铁矿催化剂的NH3-TPD分析
3.4 实验参数对掺杂Ce改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
3.4.1 空速对掺杂Ce改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
3.4.2 氨氮比对掺杂Ce改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
3.4.3 氧含量对掺杂Ce改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
3.5 改性前后菱铁矿催化剂的抗硫性和持久性研究
2对催化剂催化脱硝效率的影响"> 3.5.1 SO2对催化剂催化脱硝效率的影响
2对催化剂催化脱硝特性的影响"> 3.5.2 SO2对催化剂催化脱硝特性的影响
3.6 本章小结
第四章 改性锰铁矿催化剂SCR脱硝性能
4.1 不同煅烧温度锰铁矿催化剂的催化脱硝性能对比
4.2 掺杂Ce改性锰铁矿催化剂的SCR脱硝性能研究
4.2.1 掺杂Ce改性锰铁矿催化剂的SCR脱硝活性对比
2对掺杂Ce改性锰铁矿催化剂催化脱硝效率的影响"> 4.2.2 SO2对掺杂Ce改性锰铁矿催化剂催化脱硝效率的影响
4.3 微波及掺杂Ce改性锰铁矿催化剂的SCR脱硝实验研究
4.3.1 微波及掺杂Ce改性锰铁矿催化剂的SCR脱硝活性
4.3.2 微波及掺杂Ce改性前后锰铁矿催化剂的BET分析
4.3.3 微波及掺杂Ce改性前后锰铁矿催化剂的XRD分析
3-TPD分析"> 4.3.4 微波及掺杂Ce改性前后锰铁矿催化剂的NH3-TPD分析
4.4 实验参数对改性锰铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
4.4.1 空速对改性锰铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
4.4.2 氨氮比对改性锰铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
4.4.3 氧含量对改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
4.5 本章小结
第五章 结论与展望
5.1 总结
5.2 展望
参考文献
致谢
攻读硕士期间发表论文及研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]微波辐射对铁基催化剂低温SCR脱硝活性的影响[J]. 蔡森,归柯庭. 动力工程学报. 2015(12)
[2]铈基催化剂用于NH3选择性催化还原NOx的研究进展[J]. 姚小江,贡营涛,李红丽,杨复沫. 物理化学学报. 2015(05)
[3]铁矿石低温催化脱硝性能研究[J]. 查贤斌,梁辉,归柯庭,蔡森,王瑞. 工程热物理学报. 2015(04)
[4]煅烧温度对Mn改性γ-Fe2O3催化剂结构及低温SCR脱硝活性的影响[J]. 张信莉,王栋,彭建升,路春美,徐丽婷. 燃料化学学报. 2015(02)
[5]氮氧化物排放现状及防治对策分析[J]. 芶永桃,张饶,陈琴. 泸天化科技. 2014(02)
[6]抗SO2和H2O中毒的低温NH3-SCR脱硝催化剂研究进展[J]. 杨超,程华,黄碧纯. 化工进展. 2014(04)
[7]蜂窝状SCR脱硝催化剂成型配方选择[J]. 姚杰,仲兆平. 中国环境科学. 2013(12)
[8]Fe2O3 particles as superior catalysts for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3[J]. Xiaobo Wang,Keting Gui. Journal of Environmental Sciences. 2013(12)
[9]火电企业氮氧化物排放现状与控制技术探讨[J]. 赵亚琳,陈满诚. 知识经济. 2013(11)
[10]铁铈复合氧化物催化剂SCR脱硝的改性研究[J]. 熊志波,路春美. 燃料化学学报. 2013(03)
博士论文
[1]基于Mn/Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能研究[D]. 张晓鹏.南开大学 2013
[2]铁基SCR脱硝催化剂改性研究[D]. 熊志波.山东大学 2013
硕士论文
[1]活性炭治理烟气中氮氧化物的研究[D]. 杨超.湘潭大学 2006
本文编号：3159502
【文章来源】：东南大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.2 NOx的来源及危害
1.3 固定源NOx的生成机理
1.3.1 燃料型NOx的生成机理
1.3.2 热力型NOx的生成机理
1.3.3 快速型NOx的生成机理
1.4 固定源NOx的控制技术
1.4.1 燃烧前控制技术
1.4.2 燃烧过程控制技术
1.4.3 燃烧后烟气脱硝技术
1.5 SCR脱硝催化剂
1.5.1 贵金属SCR脱硝催化剂
1.5.2 分子筛SCR脱硝催化剂
1.5.3 金属氧化物SCR脱硝催化剂
1.6 低温SCR脱硝催化剂
1.6.1 铁基、锰基低温SCR脱硝催化剂
1.6.2 铁矿石低温SCR脱硝催化剂
1.6.3 铈掺杂优化菱/锰铁矿石的SCR脱硝活性
1.6.4 微波优化菱/锰铁矿石的低温SCR脱硝活性
1.7 本文研究目的和内容
第二章 SCR脱硝实验研究方法
2.1 SCR脱硝实验系统
2.1.1 配气系统
2.1.2 加热系统
2.1.3 反应系统
2.1.4 烟气分析系统
2.2 催化剂的制备
2.2.1 菱/锰铁矿石简介
2.2.2 催化剂的制备及改性
2.3 催化剂的表征分析
2.3.1 X-射线荧光光谱（XRF）分析
2.3.2 催化剂的比表面（BET）分析
2.3.3 催化剂晶体形态（XRD）分析
2.3.4 氨气程序升温脱附（NH3-TPD）分析
2.3.5 热重（TG）分析
2.4 催化剂的活性评价
2.4.1 实验步骤
2.4.2 实验参数
2.5 本章小结
第三章 改性菱铁矿催化剂SCR脱硝性能
3.1 不同煅烧温度菱铁矿催化剂的SCR脱硝性能
3.2 掺杂Ce改性菱铁矿催化剂的SCR脱硝实验研究
3.2.1 掺杂Ce改性菱铁矿催化剂的SCR脱硝活性
3.2.2 掺杂Ce改性菱铁矿催化剂的XRF分析
3.3 改性前后菱铁矿催化剂的表征分析
3.3.1 改性前后菱铁矿催化剂的BET分析
3.3.2 改性前后菱铁矿催化剂的XRD分析
3.3.3 改性前后菱铁矿催化剂的NH3-TPD分析
3.4 实验参数对掺杂Ce改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
3.4.1 空速对掺杂Ce改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
3.4.2 氨氮比对掺杂Ce改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
3.4.3 氧含量对掺杂Ce改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
3.5 改性前后菱铁矿催化剂的抗硫性和持久性研究
2对催化剂催化脱硝效率的影响"> 3.5.1 SO2对催化剂催化脱硝效率的影响
2对催化剂催化脱硝特性的影响"> 3.5.2 SO2对催化剂催化脱硝特性的影响
3.6 本章小结
第四章 改性锰铁矿催化剂SCR脱硝性能
4.1 不同煅烧温度锰铁矿催化剂的催化脱硝性能对比
4.2 掺杂Ce改性锰铁矿催化剂的SCR脱硝性能研究
4.2.1 掺杂Ce改性锰铁矿催化剂的SCR脱硝活性对比
2对掺杂Ce改性锰铁矿催化剂催化脱硝效率的影响"> 4.2.2 SO2对掺杂Ce改性锰铁矿催化剂催化脱硝效率的影响
4.3 微波及掺杂Ce改性锰铁矿催化剂的SCR脱硝实验研究
4.3.1 微波及掺杂Ce改性锰铁矿催化剂的SCR脱硝活性
4.3.2 微波及掺杂Ce改性前后锰铁矿催化剂的BET分析
4.3.3 微波及掺杂Ce改性前后锰铁矿催化剂的XRD分析
3-TPD分析"> 4.3.4 微波及掺杂Ce改性前后锰铁矿催化剂的NH3-TPD分析
4.4 实验参数对改性锰铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
4.4.1 空速对改性锰铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
4.4.2 氨氮比对改性锰铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
4.4.3 氧含量对改性菱铁矿催化剂SCR脱硝活性的影响
4.5 本章小结
第五章 结论与展望
5.1 总结
5.2 展望
参考文献
致谢
攻读硕士期间发表论文及研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]微波辐射对铁基催化剂低温SCR脱硝活性的影响[J]. 蔡森,归柯庭. 动力工程学报. 2015(12)
[2]铈基催化剂用于NH3选择性催化还原NOx的研究进展[J]. 姚小江,贡营涛,李红丽,杨复沫. 物理化学学报. 2015(05)
[3]铁矿石低温催化脱硝性能研究[J]. 查贤斌,梁辉,归柯庭,蔡森,王瑞. 工程热物理学报. 2015(04)
[4]煅烧温度对Mn改性γ-Fe2O3催化剂结构及低温SCR脱硝活性的影响[J]. 张信莉,王栋,彭建升,路春美,徐丽婷. 燃料化学学报. 2015(02)
[5]氮氧化物排放现状及防治对策分析[J]. 芶永桃,张饶,陈琴. 泸天化科技. 2014(02)
[6]抗SO2和H2O中毒的低温NH3-SCR脱硝催化剂研究进展[J]. 杨超,程华,黄碧纯. 化工进展. 2014(04)
[7]蜂窝状SCR脱硝催化剂成型配方选择[J]. 姚杰,仲兆平. 中国环境科学. 2013(12)
[8]Fe2O3 particles as superior catalysts for low temperature selective catalytic reduction of NO with NH3[J]. Xiaobo Wang,Keting Gui. Journal of Environmental Sciences. 2013(12)
[9]火电企业氮氧化物排放现状与控制技术探讨[J]. 赵亚琳,陈满诚. 知识经济. 2013(11)
[10]铁铈复合氧化物催化剂SCR脱硝的改性研究[J]. 熊志波,路春美. 燃料化学学报. 2013(03)
博士论文
[1]基于Mn/Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能研究[D]. 张晓鹏.南开大学 2013
[2]铁基SCR脱硝催化剂改性研究[D]. 熊志波.山东大学 2013
硕士论文
[1]活性炭治理烟气中氮氧化物的研究[D]. 杨超.湘潭大学 2006
本文编号：3159502
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