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Co、Mn水滑石基复合氧化物催化剂上碳烟和NOx的催化消除

发布时间:2021-04-26 17:35
  碳烟和NOx是柴油车尾气中的主要污染物。如何降低碳烟的燃烧温度同时提高NOx的还原效率是降低柴油车污染的关键。高效的氧化型催化剂可以显著降低碳烟催化燃烧的活化能,而具有还原活性位的催化剂可以提高碳烟还原NOx的效率。本文选取Co、Mn为主体元素的水滑石基复合氧化物作为催化剂,并用K对催化剂进行改性,优化了催化剂的组成、K的负载量、催化剂的焙烧温度等参数。另外,基于in situ DRIFTS表征结果,对NOx的储存物种进行了深入研究以揭示NOx的储存路径,并对反应机理进行了探讨。首先,用pH值共沉淀法成功制备了CoMgAlO水滑石基氧化物并负载了不同含量的K,考察了K负载量对催化剂的碳烟燃烧活性和NOx储存性能的影响。在200400 oC的柴油车尾气温度范围内,所有催化剂都显示出了很高的催化活性。当K的负载量达到4.5 wt.%时,改进效果比较显著。K的添加增加了活性Co物种的数目,增强了体相晶格氧的移动性,从而提高了催化剂的碳烟燃烧活性。此外,K的添加使含氮储存物种多元化,因而提高了催化剂的NOx储存能力。电子给体K物种的存在有利于气相O2... 

【文章来源】:天津大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:129 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 研究背景简介
    1.1 汽车尾气的主要成分及危害
    1.2 汽车尾气排放标准
    1.3 汽车尾气污染的防治
第二章 文献综述
    2.1 碳烟燃烧催化剂
        2.1.1 碳烟催化消除技术
        2.1.2 碳烟催化消除的机理研究
        2.1.3 碳烟催化消除的催化剂及催化过程研究
            2.1.3.1 贵金属催化剂
            2.1.3.2 过渡金属氧化物催化剂
    2.2 消除NOx 催化剂
    2.3 同时消除碳烟和储存/还原NOx 的催化剂
        2.3.1 同时消除碳烟和储存/还原NOx 的催化机理研究
        2.3.2 同时消除碳烟和储存/还原NOx 的催化技术
        2.3.3 同时消除碳烟和储存/还原NOx 的催化剂及催化过程研究
    2.4 碱金属掺杂催化剂的优势
        2.4.1 碱金属掺杂催化剂在碳烟燃烧反应中的应用
        2.4.2 碱金属掺杂催化剂在NOx 储存和/或消除反应中的应用
        2.4.3 碱金属掺杂催化剂在同时消除碳烟和储存和/或消除 NOx 反应中的应用
    2.5 水滑石基复合氧化物催化剂的优势
        2.5.1 水滑石的结构
        2.5.2 水滑石材料的主要性质
        2.5.3 水滑石基复合氧化物在催化中的应用
    2.6 论文工作设计
        2.6.1 论文选题依据
        2.6.2 论文的主要研究内容
第三章 K的负载量对水滑石基CoMgAlO 复合氧化物催化剂上碳烟燃烧和NOx储存活性的影响
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验药品和试剂
        3.2.2 催化剂制备
        3.2.3 催化剂表征
        3.2.4 活性测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 前驱体的表征
        3.3.2 催化剂的表征
        3.3.3 催化剂的碳烟燃烧活性
        3.3.4 催化剂的NOx 储存活性
    3.4 本章小结
第四章 焙烧温度对K/CoMgAlO 复合氧化物催化剂碳烟燃烧、NOx 储存和碳烟-NOx 共消除活性的影响
    4.1 引言
    4.2 实验
        4.2.1 实验药品和试剂
        4.2.2 催化剂制备
        4.2.3 催化剂表征
        4.2.4 催化剂活性测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的表征
        4.3.2 催化剂上碳烟的燃烧活性
        4.3.3 催化剂上NOx 的储存活性和消除活性
    4.4 本章小结
第五章 Mn 含量对MnxM93-xAlO 水滑石基复合氧化物催化剂上碳烟-NOx 共消除活性的影响
    5.1 引言
    5.2 实验
        5.2.1 实验药品和试剂
        5.2.2 催化剂制备
        5.2.3 催化剂表征
        5.2.4 催化剂活性测试
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 前驱体的表征
        5.3.2 催化剂的表征
        5.3.3 催化剂上的碳烟燃烧活性
        5.3.4 催化剂上的NOx 储存和消除活性
    5.4 本章小结
第六章 K 的负载量对MnMgAlO 水滑石基复合氧化物催化剂上碳烟-NOx 共消除活性的影响
    6.1 引言
    6.2 实验
        6.2.1 实验药品和试剂
        6.2.2 催化剂制备
        6.2.3 催化剂表征
        6.2.4 催化剂活性测试
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 催化剂的表征
        6.3.2 催化剂上的碳烟燃烧活性
        6.3.3 催化剂上的NOx 储存和还原活性
        6.3.4 含K 催化剂的热稳定性
    6.4 本章小结
第七章 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 本工作创新点
    7.3 展望
参考文献
发表论文和科研情况说明
致谢


【参考文献】:
期刊论文
[1]汽车尾气污染控制方法探讨[J]. 原培胜,张永,朱大林,牛巧云.  中国环保产业. 2009(02)
[2]类水滑石衍生CuAlO催化剂同时去除碳颗粒和氮氧化物[J]. 王仲鹏,陈铭夏,上官文峰.  物理化学学报. 2009(01)
[3]柴油车的颗粒捕集器[J]. 王凤艳,吴海波.  内燃机. 2008(04)
[4]柴油机尾气净化催化剂的最新研究进展[J]. 赵震,张桂臻,刘坚,梁鹏,许洁,段爱军,姜桂元,徐春明.  催化学报. 2008(03)
[5]载体焙烧温度对NOx储存还原催化剂K/Pt/TiO2-ZrO2结构与性能的影响[J]. 刘咏,孟明,郭丽红,查宇清.  催化学报. 2007(10)
[6]K和Cu部分取代对LaMnO3钙钛矿型催化剂同时去除NOx和碳烟的影响[J]. 彭小圣,林赫,上官文峰,黄震.  催化学报. 2006(09)
[7]汽车尾气排放标准[J]. 邓文杰.  汽车实用技术. 2005(06)
[8]Pt/Mg-Al-O催化剂上NOx的存储性能[J]. 程昊,陈光文,王树东,吴迪镛,张引,李恒强.  催化学报. 2004(04)
[9]镁铁双羟基复合金属氧化物的可控合成及晶面生长特征研究[J]. 张慧,齐荣,刘丽娜,段雪.  化学物理学报. 2003(01)
[10]稀薄燃烧型汽车尾气净化的研究[J]. 皇甫艺,周晓谋.  环境污染治理技术与设备. 2003(01)



本文编号:3161824

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