基于催化氧化—吸附于一体的燃煤烟气中汞的测定方法及其应用研究
发布时间：2021-04-27 02:49
汞在生态系统中属于非生命必需、高毒的微量重金属元素,是国际组织及各国政府优先控制的环境污染物。对人类活动所导致汞排放的研究发现:燃煤烟气排放的汞是环境中汞的重要来源。中国是世界上最大的煤炭生产和消费国家,国际上对我国燃煤的汞排放量十分关注,并且认为中国是世界上汞排放量最大的国家,约占全球总排放量的42%。从排放行业来看,电厂及供热的烟气汞排放贡献最大,约占中国汞排放量的47%。为了客观地认识我国汞排放和汞污染的现状,特别是燃煤烟气汞的排放,首先需要建立可靠的测定方法。本论文在前期吸附剂研究的基础上,建立了一种集催化氧化—吸附于一体的燃煤烟气中汞的测定方法,将该方法应用于几个电厂的测定。并在电厂测定结果的基础上估算了我国燃煤电厂的汞排放量。同时,还尝试利用此法在垃圾焚烧、炼铁、焦化、汞回收等行业进行了烟气汞的初步测定。论文主要的研究及其结论如下:1、采用催化氧化吸附剂建立的烟气汞的测定方法如下:烟气汞采样时,吸附剂的最佳温度为120℃,最佳流量为0.3-0.5 L/min,现场采样时间以2小时为宜。吸附汞后的吸附剂用4 mol/L HCl-饱和KCl溶液淋洗处理可获得较高的汞回收率,且方...
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：150 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 汞污染的来源
1.1.1 天然源
1.1.2 人为源
1.2 煤燃烧过程中汞的迁移转化
1.2.1 汞在燃煤过程中的形态转化
1.2.2 汞的排放特性
1.3 中国大气中的汞污染及燃煤汞的排放
1.3.1 中国大气中的汞污染
1.3.2 中国燃煤汞的排放量
1.3.3 汞排放因子
1.4 全球对汞污染问题的关注
1.4.1 联合国汞公约政府间的谈判
1.4.2 国外对烟气汞的管理与控制
1.4.3 中国应对燃煤汞污染的举措
1.5 燃煤烟气中汞的测量方法
1.5.1 中国GB13223-2011中汞的测定方法
1.5.2 安大略（Ontario Hydro Method）方法
1.5.3 EPA法 30B
1.5.4 实时监测分析法
1.5.5 各种方法的比较
1.6 本论文的前期研究基础
1.7 本论文的研究目的、内容及技术路线
第二章 实验方法
2.1 试剂和仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 实验装置和方法
2.2.1 吸附剂的制备与表征
2.2.2 原煤、煤渣的消解
2.2.3 煤的元素分析和工业分析
2.2.4 实验室小型燃煤烟气实验装置及方法
2.2.5 现场烟气中汞的采样方法
2.2.6 汞的测定
2.2.7 实验所用煤样分析结果
第三章 燃煤烟气中汞的测量方法研究
3.1 燃煤烟气中汞的吸附条件研究
3.1.1 吸附温度对吸附性能的影响
3.1.2 烟气流量对吸附性能的影响
3.1.3 现场采样时间的确定
3.2 吸附剂所捕集汞的解吸方法优选
3.2.1 高温热解—液体吸收法
2O5-HNO3-H2SO4消解法"> 3.2.2 V2O5-HNO3-H2SO4消解法
2-HCl溶液浸渍法"> 3.2.3 SnCl2-HCl溶液浸渍法
3.2.4 KCl-HCl溶液浸渍法
3.2.5 KCl-HCl溶液淋洗法
3.3 吸附剂性能的比较
3.4 方法的QA/QC研究
3.4.1 采样仪器的校准
3.4.2 测定过程的校准
3.4.3 平行样品结果的一致性
3.4.4 吸附剂的穿透及注入汞的回收测试
3.5 吸附剂的再生性能研究
3.6 与其他方法的比较
3.7 燃煤电厂烟气中总汞的测定方法草案
3.8 与在线监测方法的初步比对
3.9 本章小结
第四章 铝基催化氧化吸附剂微观结构特征与吸附机理的探讨
4.1 XAFS技术简介
4.1.1 XAFS的定义及应用
4.1.2 XAFS原理
4.1.3 EXAFS数据分析
4.1.4 XAFS实验技术
4.1.5 上海光源XAFS光束线站
4.2 铝基催化氧化吸附剂的XAFS表征
4.2.1 XAFS测定方法及参数
4.2.2 EXAFS数据处理
4.3 吸附剂中CO的结构分析
4.3.1 Co-K边的XANES谱分析
4.3.2 Co-K边的EXAFS谱分析
4.4 吸附剂中CU的结构分析
4.4.1 Cu-K边的XANES谱分析
4.4.2 Cu-K边的EXAFS谱分析
4.5 吸附剂中MN的结构分析
4.5.1 Mn-K边的XANES谱分析
4.5.2 Mn-K边的EXAFS谱分析
4.6 吸附剂中HG的结构分析
Ⅲ边的XANES谱"> 4.6.1 Hg-LⅢ边的XANES谱
Ⅲ边的EXAFS谱"> 4.6.2 Hg-LⅢ边的EXAFS谱
4.7 铝基催化氧化吸附剂的原子吸收结果分析
4.8 吸附机理分析
4.9 本章小结
第五章 电厂燃煤锅炉烟气中汞的归趋
5.1 电厂及燃煤概况
5.2 电厂燃煤过程汞的质量平衡
5.3 燃烧及其后过程中煤中汞的迁移转化与分布
5.3.1 煤中汞的释放及底渣中的汞
5.3.2 飞灰上的汞及其影响因素
5.3.3 脱硫塔中的汞以及影响汞氧化的因素
5.3.4 烟囱中的汞
5.4 烟气净化装置的除汞效率
5.5 汞的排放因子
5.6 本章小结
第六章 我国燃煤电厂汞排放量估算
6.1 燃煤汞排放量的计算
6.1.1 以往学者的计算方法
6.1.2 本论文的计算方法
6.2 我国燃煤电厂汞排放量的估算（2000-2010年）
6.3 电厂烟气净化装置对大气汞排放量的影响
6.3.1 除尘、脱硫装置对大气汞排放量的影响
6.3.2 除尘、脱硫装置脱除汞量估算
6.4 燃煤电厂汞排放的控制对策
6.4.1 燃烧前脱汞
6.4.2 燃烧中脱汞
6.4.3 燃烧后脱汞
6.5 不确定性分析
6.5.1 煤种的不确定性
6.5.2 锅炉类型的不确定性
6.5.3 烟气净化装置的不确定性
6.5.4 电厂规模的不确定性
6.5.5 污染物排放监管力度的不确定性
6.6 本章小结
第七章 垃圾焚烧行业烟气中汞的初步测定
7.1 医疗废物焚烧行业烟气中汞的初步测定
7.1.1 医疗废物的分类及来源
7.1.2 某医疗废物焚烧厂烟气中汞的测定
7.2 生活垃圾焚烧行业烟气中汞的初步测定
7.2.1 生活垃圾的组成及其中的汞
7.2.2 垃圾焚烧烟气净化系统对汞的去除
7.2.3 生活垃圾焚烧厂烟气中汞的测定
7.3 工业垃圾焚烧行业烟气中汞的初步测定
7.3.1 工业垃圾的组成及燃烧特性
7.3.2 工业垃圾中的汞及焚烧烟气中汞的测定
7.4 本章小结
第八章 其他行业现场烟气中汞的测定
8.1 钢铁行业现场烟气中汞的初步测定
8.1.1 钢铁行业的汞污染
8.1.2 铁矿石冶炼厂烟气中汞含量的测定
8.2 焦化行业现场烟气中汞的初步测定
8.2.1 焦化行业的汞污染
8.2.2 焦化厂烟气中汞含量的测定
8.3 汞回收行业实际烟气中汞的测定
8.4 本章小结
第九章 结论与展望
9.1 研究结论
9.1.1 燃煤烟气中汞的测定方法及铝基催化氧化吸附剂吸附机理的深入研究
9.1.2 燃煤电厂现场烟气中汞的测定及我国燃煤电厂汞排放量的估算研究
9.1.3 焚烧及其他行业烟气中汞的初步测定研究
9.2 论文创新点
9.3 研究展望
参考文献
附录1
致谢
攻读博士学位期间已发表的论文
本文编号：3162618
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：150 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 汞污染的来源
1.1.1 天然源
1.1.2 人为源
1.2 煤燃烧过程中汞的迁移转化
1.2.1 汞在燃煤过程中的形态转化
1.2.2 汞的排放特性
1.3 中国大气中的汞污染及燃煤汞的排放
1.3.1 中国大气中的汞污染
1.3.2 中国燃煤汞的排放量
1.3.3 汞排放因子
1.4 全球对汞污染问题的关注
1.4.1 联合国汞公约政府间的谈判
1.4.2 国外对烟气汞的管理与控制
1.4.3 中国应对燃煤汞污染的举措
1.5 燃煤烟气中汞的测量方法
1.5.1 中国GB13223-2011中汞的测定方法
1.5.2 安大略（Ontario Hydro Method）方法
1.5.3 EPA法 30B
1.5.4 实时监测分析法
1.5.5 各种方法的比较
1.6 本论文的前期研究基础
1.7 本论文的研究目的、内容及技术路线
第二章 实验方法
2.1 试剂和仪器
2.1.1 实验试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 实验装置和方法
2.2.1 吸附剂的制备与表征
2.2.2 原煤、煤渣的消解
2.2.3 煤的元素分析和工业分析
2.2.4 实验室小型燃煤烟气实验装置及方法
2.2.5 现场烟气中汞的采样方法
2.2.6 汞的测定
2.2.7 实验所用煤样分析结果
第三章 燃煤烟气中汞的测量方法研究
3.1 燃煤烟气中汞的吸附条件研究
3.1.1 吸附温度对吸附性能的影响
3.1.2 烟气流量对吸附性能的影响
3.1.3 现场采样时间的确定
3.2 吸附剂所捕集汞的解吸方法优选
3.2.1 高温热解—液体吸收法
2O5-HNO3-H2SO4消解法"> 3.2.2 V2O5-HNO3-H2SO4消解法
2-HCl溶液浸渍法"> 3.2.3 SnCl2-HCl溶液浸渍法
3.2.4 KCl-HCl溶液浸渍法
3.2.5 KCl-HCl溶液淋洗法
3.3 吸附剂性能的比较
3.4 方法的QA/QC研究
3.4.1 采样仪器的校准
3.4.2 测定过程的校准
3.4.3 平行样品结果的一致性
3.4.4 吸附剂的穿透及注入汞的回收测试
3.5 吸附剂的再生性能研究
3.6 与其他方法的比较
3.7 燃煤电厂烟气中总汞的测定方法草案
3.8 与在线监测方法的初步比对
3.9 本章小结
第四章 铝基催化氧化吸附剂微观结构特征与吸附机理的探讨
4.1 XAFS技术简介
4.1.1 XAFS的定义及应用
4.1.2 XAFS原理
4.1.3 EXAFS数据分析
4.1.4 XAFS实验技术
4.1.5 上海光源XAFS光束线站
4.2 铝基催化氧化吸附剂的XAFS表征
4.2.1 XAFS测定方法及参数
4.2.2 EXAFS数据处理
4.3 吸附剂中CO的结构分析
4.3.1 Co-K边的XANES谱分析
4.3.2 Co-K边的EXAFS谱分析
4.4 吸附剂中CU的结构分析
4.4.1 Cu-K边的XANES谱分析
4.4.2 Cu-K边的EXAFS谱分析
4.5 吸附剂中MN的结构分析
4.5.1 Mn-K边的XANES谱分析
4.5.2 Mn-K边的EXAFS谱分析
4.6 吸附剂中HG的结构分析
Ⅲ边的XANES谱"> 4.6.1 Hg-LⅢ边的XANES谱
Ⅲ边的EXAFS谱"> 4.6.2 Hg-LⅢ边的EXAFS谱
4.7 铝基催化氧化吸附剂的原子吸收结果分析
4.8 吸附机理分析
4.9 本章小结
第五章 电厂燃煤锅炉烟气中汞的归趋
5.1 电厂及燃煤概况
5.2 电厂燃煤过程汞的质量平衡
5.3 燃烧及其后过程中煤中汞的迁移转化与分布
5.3.1 煤中汞的释放及底渣中的汞
5.3.2 飞灰上的汞及其影响因素
5.3.3 脱硫塔中的汞以及影响汞氧化的因素
5.3.4 烟囱中的汞
5.4 烟气净化装置的除汞效率
5.5 汞的排放因子
5.6 本章小结
第六章 我国燃煤电厂汞排放量估算
6.1 燃煤汞排放量的计算
6.1.1 以往学者的计算方法
6.1.2 本论文的计算方法
6.2 我国燃煤电厂汞排放量的估算（2000-2010年）
6.3 电厂烟气净化装置对大气汞排放量的影响
6.3.1 除尘、脱硫装置对大气汞排放量的影响
6.3.2 除尘、脱硫装置脱除汞量估算
6.4 燃煤电厂汞排放的控制对策
6.4.1 燃烧前脱汞
6.4.2 燃烧中脱汞
6.4.3 燃烧后脱汞
6.5 不确定性分析
6.5.1 煤种的不确定性
6.5.2 锅炉类型的不确定性
6.5.3 烟气净化装置的不确定性
6.5.4 电厂规模的不确定性
6.5.5 污染物排放监管力度的不确定性
6.6 本章小结
第七章 垃圾焚烧行业烟气中汞的初步测定
7.1 医疗废物焚烧行业烟气中汞的初步测定
7.1.1 医疗废物的分类及来源
7.1.2 某医疗废物焚烧厂烟气中汞的测定
7.2 生活垃圾焚烧行业烟气中汞的初步测定
7.2.1 生活垃圾的组成及其中的汞
7.2.2 垃圾焚烧烟气净化系统对汞的去除
7.2.3 生活垃圾焚烧厂烟气中汞的测定
7.3 工业垃圾焚烧行业烟气中汞的初步测定
7.3.1 工业垃圾的组成及燃烧特性
7.3.2 工业垃圾中的汞及焚烧烟气中汞的测定
7.4 本章小结
第八章 其他行业现场烟气中汞的测定
8.1 钢铁行业现场烟气中汞的初步测定
8.1.1 钢铁行业的汞污染
8.1.2 铁矿石冶炼厂烟气中汞含量的测定
8.2 焦化行业现场烟气中汞的初步测定
8.2.1 焦化行业的汞污染
8.2.2 焦化厂烟气中汞含量的测定
8.3 汞回收行业实际烟气中汞的测定
8.4 本章小结
第九章 结论与展望
9.1 研究结论
9.1.1 燃煤烟气中汞的测定方法及铝基催化氧化吸附剂吸附机理的深入研究
9.1.2 燃煤电厂现场烟气中汞的测定及我国燃煤电厂汞排放量的估算研究
9.1.3 焚烧及其他行业烟气中汞的初步测定研究
9.2 论文创新点
9.3 研究展望
参考文献
附录1
致谢
攻读博士学位期间已发表的论文
本文编号：3162618
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