工业烟气汞形态转化机制研究
发布时间：2021-05-18 06:28
削减燃煤电厂、水泥生产等工业过程的大气汞排放对中国履行《关于汞的水俣公约》、保护生态环境具有重大意义。烟气中汞的形态分布不仅是大气汞排放控制的关键参数,也是影响汞在大气环境中的迁移转化规律的重要因素。掌握工业生产过程烟气汞的形态转化机制对我国的大气汞排放控制至关重要。本研究利用固定床和一维沉降炉煤燃烧实验装置,测定了烟气汞的氯化氧化反应速率,建立了基于E-R机制和L-H机制的燃煤烟气汞非均相氧化机制模型,通过与实验数据的对比,明确燃煤烟气汞氧化机制。初步建立了燃煤烟气汞化学物种的检测方法,并对降温过程中燃煤烟气汞化学物种进行了识别。进而选取典型的燃煤电厂和水泥厂开展测试,分析了生产过程中汞的行为特征和污控设施对烟气汞形态转化的影响。研究结果表明,燃煤烟气汞的氯化氧化反应速率随烟气氯浓度的升高先快速上升后趋于稳定。燃煤烟气汞的氯化氧化过程遵循E-R机制。固体浸渍方法对烟气汞的氧化效率高于气体添加。使用石英膜、PTFE膜和尼龙膜作为采样介质,采用连续提取法和高效液相色谱-原子荧光联用检测方法,分析了燃煤烟气中汞的存在形态,发现燃煤烟气汞不是以氯化汞或氯化亚汞等简单化合物的形态存在,而是以复...
【文章来源】：清华大学北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：151 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
主要符号对照表
第1章 引言
1.1 研究背景
1.2 国内外研究现状
1.2.1 燃煤烟气汞氧化机制研究
1.2.2 汞化学物种解析研究
1.2.3 工业生产过程中烟气汞形态转化研究
1.3 研究目的、意义和内容
1.3.1 研究目的和意义
1.3.2 研究内容与技术路线
第2章 燃煤烟气汞氧化机制研究
2.1 实验设计与实验装置
2.1.1 实验设计
2.1.2 实验装置
2.2 燃煤烟气汞氯氧化机制实验研究
2.2.1 固定床实验研究
2.2.2 一维沉降炉实验研究
2.3 燃煤烟气汞氯氧化反应的非均相机制模型
2.3.1 燃煤烟气汞氧化速率方程
2.3.2 固定床实验条件下反应路径识别
2.3.3 一维沉降炉实验条件下反应路径识别
2.4 燃煤烟气汞氧化的其他影响因素研究
2.4.1 氧气和二氧化硫对汞氯氧化的影响研究
2.4.2 燃煤烟气汞与氮氧化物的反应及二氧化硫的影响研究
2.4.3 氯元素和氮氧化物的协同氧化效应
2.5 本章小结
第3章 燃煤烟气汞的化学物种解析
3.1 实验设计与实验装置
3.1.1 实验设计
3.1.2 采样装置
3.1.3 EPA3200连续提取法
3.1.4 GC-MS和HPLC-AFS实验装置
3.2 燃煤烟气汞化学物种识别方法的建立
3.2.1 采样过程烟气汞的捕集效率
3.2.2 燃煤烟气汞化学物种识别的连续提取法评价
3.2.3 燃煤烟气汞化学物种GC-MS识别方法的评价
3.2.4 燃煤烟气汞化学物种HPLC-AFS识别方法的评价
3.2.5 燃煤烟气汞化学物种识别方法的对比
3.3 燃煤烟气汞化学物种识别
3.3.1 燃煤烟气汞化学物种连续提取法识别结果
3.3.2 燃煤烟气汞化学物种HPLC-AFS识别结果
3.4 小结
第4章 典型工业烟气中汞的形态转化机制
4.1 测试企业的选择
4.2 测试分析方法
4.2.1 点位布设情况
4.2.2 烟气样品和固体样品测试方法
4.2.3 质量控制与质量保证
4.3 燃煤电厂汞形态转化特征
4.3.1 燃煤电厂汞的行为过程
4.3.2 燃煤电厂烟气汞形态转化特征
4.4 水泥生产过程汞形态转化特征
4.4.1 水泥生产过程中汞的行为特征
4.4.2 水泥生产过程中烟气汞形态转化特征
4.5 小结
第5章 结论与建议
5.1 结论
5.2 建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]Mechanism of Hg0 oxidation in the presence of HCl over a commercial V2O5–WO3/TiO2 SCR catalyst[J]. Ruihui Liu,Wenqing Xu,Li Tong,Tingyu Zhu. Journal of Environmental Sciences. 2015(10)
[2]粉煤灰负载Fe2O3脱除气态单质汞的试验研究[J]. 王钧伟,陈培,刘瑞卿,秦伟,杜荣斌,刘涛. 环境科学学报. 2014(12)
[3]中国汞污染治理的现状与策略研究[J]. 曾少军,曾凯超,杨来. 中国人口.资源与环境. 2014(S1)
[4]中国燃煤电厂汞排放规律[J]. 殷立宝,禚玉群,徐齐胜,朱振武,杜雯,安忠义. 中国电机工程学报. 2013(29)
[5]中国汞污染的来源、成因及控制技术路径分析[J]. 孙阳昭,陈扬,蓝虹,刘俐媛,方莉. 环境化学. 2013(06)
[6]环境汞污染及研究动态[J]. 张银玲,龙燕,罗仙平,邓扬悟. 有色冶金设计与研究. 2012(04)
[7]贵州万山汞矿区污染土壤中汞的形态分布特征[J]. 包正铎,王建旭,冯新斌,商立海. 生态学杂志. 2011(05)
[8]Impact of Flue Gas Species and Temperature on Mercury Oxidation[J]. 陶叶,禚玉群,张亮,陈昌和,徐旭常. Tsinghua Science and Technology. 2010(04)
[9]Study on mechanism of mercury oxidation by fly ash from coal combustion[J]. DIAZ-SOMOANO Mercedes,MARTINEZ-TARAZONA M. Rosa. Chinese Science Bulletin. 2010(02)
[10]我国汞污染防治的研究与思考[J]. 温武瑞,李培,李海英,孙阳昭. 环境保护. 2009(18)
硕士论文
[1]燃煤飞灰中汞的赋存状态及其在热处理过程中释放特征的研究[D]. 梁红姬.华南理工大学 2014
[2]高效液相色谱与电感耦合等离子体质谱联用在汞形态分析中的应用[D]. 陈晓盼.浙江大学 2014
[3]高效液相色谱原子荧光法测定水和沉积物中汞形态方法研究[D]. 祁晓婷.湖北大学 2013
[4]燃煤电厂和水泥厂大气汞排放特征研究[D]. 李文俊.西南大学 2011
[5]燃煤过程汞排放测试及汞排放量估算研究[D]. 张乐.浙江大学 2007
本文编号：3193298
【文章来源】：清华大学北京市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：151 页
【学位级别】：博士
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摘要
Abstract
主要符号对照表
第1章 引言
1.1 研究背景
1.2 国内外研究现状
1.2.1 燃煤烟气汞氧化机制研究
1.2.2 汞化学物种解析研究
1.2.3 工业生产过程中烟气汞形态转化研究
1.3 研究目的、意义和内容
1.3.1 研究目的和意义
1.3.2 研究内容与技术路线
第2章 燃煤烟气汞氧化机制研究
2.1 实验设计与实验装置
2.1.1 实验设计
2.1.2 实验装置
2.2 燃煤烟气汞氯氧化机制实验研究
2.2.1 固定床实验研究
2.2.2 一维沉降炉实验研究
2.3 燃煤烟气汞氯氧化反应的非均相机制模型
2.3.1 燃煤烟气汞氧化速率方程
2.3.2 固定床实验条件下反应路径识别
2.3.3 一维沉降炉实验条件下反应路径识别
2.4 燃煤烟气汞氧化的其他影响因素研究
2.4.1 氧气和二氧化硫对汞氯氧化的影响研究
2.4.2 燃煤烟气汞与氮氧化物的反应及二氧化硫的影响研究
2.4.3 氯元素和氮氧化物的协同氧化效应
2.5 本章小结
第3章 燃煤烟气汞的化学物种解析
3.1 实验设计与实验装置
3.1.1 实验设计
3.1.2 采样装置
3.1.3 EPA3200连续提取法
3.1.4 GC-MS和HPLC-AFS实验装置
3.2 燃煤烟气汞化学物种识别方法的建立
3.2.1 采样过程烟气汞的捕集效率
3.2.2 燃煤烟气汞化学物种识别的连续提取法评价
3.2.3 燃煤烟气汞化学物种GC-MS识别方法的评价
3.2.4 燃煤烟气汞化学物种HPLC-AFS识别方法的评价
3.2.5 燃煤烟气汞化学物种识别方法的对比
3.3 燃煤烟气汞化学物种识别
3.3.1 燃煤烟气汞化学物种连续提取法识别结果
3.3.2 燃煤烟气汞化学物种HPLC-AFS识别结果
3.4 小结
第4章 典型工业烟气中汞的形态转化机制
4.1 测试企业的选择
4.2 测试分析方法
4.2.1 点位布设情况
4.2.2 烟气样品和固体样品测试方法
4.2.3 质量控制与质量保证
4.3 燃煤电厂汞形态转化特征
4.3.1 燃煤电厂汞的行为过程
4.3.2 燃煤电厂烟气汞形态转化特征
4.4 水泥生产过程汞形态转化特征
4.4.1 水泥生产过程中汞的行为特征
4.4.2 水泥生产过程中烟气汞形态转化特征
4.5 小结
第5章 结论与建议
5.1 结论
5.2 建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]Mechanism of Hg0 oxidation in the presence of HCl over a commercial V2O5–WO3/TiO2 SCR catalyst[J]. Ruihui Liu,Wenqing Xu,Li Tong,Tingyu Zhu. Journal of Environmental Sciences. 2015(10)
[2]粉煤灰负载Fe2O3脱除气态单质汞的试验研究[J]. 王钧伟,陈培,刘瑞卿,秦伟,杜荣斌,刘涛. 环境科学学报. 2014(12)
[3]中国汞污染治理的现状与策略研究[J]. 曾少军,曾凯超,杨来. 中国人口.资源与环境. 2014(S1)
[4]中国燃煤电厂汞排放规律[J]. 殷立宝,禚玉群,徐齐胜,朱振武,杜雯,安忠义. 中国电机工程学报. 2013(29)
[5]中国汞污染的来源、成因及控制技术路径分析[J]. 孙阳昭,陈扬,蓝虹,刘俐媛,方莉. 环境化学. 2013(06)
[6]环境汞污染及研究动态[J]. 张银玲,龙燕,罗仙平,邓扬悟. 有色冶金设计与研究. 2012(04)
[7]贵州万山汞矿区污染土壤中汞的形态分布特征[J]. 包正铎,王建旭,冯新斌,商立海. 生态学杂志. 2011(05)
[8]Impact of Flue Gas Species and Temperature on Mercury Oxidation[J]. 陶叶,禚玉群,张亮,陈昌和,徐旭常. Tsinghua Science and Technology. 2010(04)
[9]Study on mechanism of mercury oxidation by fly ash from coal combustion[J]. DIAZ-SOMOANO Mercedes,MARTINEZ-TARAZONA M. Rosa. Chinese Science Bulletin. 2010(02)
[10]我国汞污染防治的研究与思考[J]. 温武瑞,李培,李海英,孙阳昭. 环境保护. 2009(18)
硕士论文
[1]燃煤飞灰中汞的赋存状态及其在热处理过程中释放特征的研究[D]. 梁红姬.华南理工大学 2014
[2]高效液相色谱与电感耦合等离子体质谱联用在汞形态分析中的应用[D]. 陈晓盼.浙江大学 2014
[3]高效液相色谱原子荧光法测定水和沉积物中汞形态方法研究[D]. 祁晓婷.湖北大学 2013
[4]燃煤电厂和水泥厂大气汞排放特征研究[D]. 李文俊.西南大学 2011
[5]燃煤过程汞排放测试及汞排放量估算研究[D]. 张乐.浙江大学 2007
本文编号：3193298
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