高压脉冲气液混合放电降解对氯苯酚的研究

发布时间：2021-05-22 19:35

　　高压脉冲气液混合放电利用气相和液相共同放电产生臭氧、双氧水、羟基自由基等活性物质,提高污染物去除效率和电源能量利用率。本文以对氯苯酚（4-CP）为目标污染物,对该体系下反应器设计和比较、电源参数及工艺参数优化、有机污染物降解机理探讨以及降解动力学模型建立等方面进行较为系统的研究。首先,为了研究液相与气相放电的协同作用,比较了三种气液混合放电反应器形式:高压电极和地极均浸没在溶液中（HDBW）;高压电极浸没在水中,地极置于液面上（HDAW）;高压电极置于液面上,地极浸没在水中（GD）。通过比较4-CP降解效率、中间产物变化、TOC矿化、能量利用率、放电形式、臭氧和双氧水产生等方面,认为HDAW反应器能结合气相和液相共同放电促进4-CP降解,是一种高效新型的气液混合放电反应器。同时对该反应器各种操作参数进行优化,其中火花放电7min后4-CP去除效率能达到100%。通过研究不同的放电形式、活性物质在放电过程中的作用,认为4-CP的降解主要以^*OH氧化为主。其次,设计了一种新型的连续流气液混合放电反应器,并研究脉冲输入电压、脉冲频率、初始浓度、氧气流速以及串联个数对4-... 

【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：117 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
目录
第一章 脉冲等离子体技术研究现状与主要研究内容
    1.1 课题背景
    1.2 难降解有机污染物的处理方法
        1.2.1 各种处理方法比较
        1.2.2 高级氧化技术
    1.3 非平衡等离子体技术
    1.4 脉冲等离子体水处理技术
        1.4.1 高压脉冲电源
        1.4.2 液电反应器
        1.4.3 高压脉冲放电机理
        1.4.4 高压脉冲催化技术
        1.4.5 高压脉冲污染物降解机理及模型
    1.5 研究方案
        1.5.1 存在问题
        1.5.2 研究内容
        1.5.3 技术路线
第二章 实验装置及分析测试方法
    2.1 实验装置及工艺流程
        2.1.1 高压脉冲电源装置
        2.1.2 高压脉冲放电反应器
        2.1.3 高压脉冲放电流程
    2.2 分析测试方法
        2.2.1 电压电流波形测试
        2.2.2 液相H_2O_2的测定
        2.2.3 液相O_3的测定
        2.2.4 气相O_3的测定
        2.2.5 液相阴离子及低分子有机酸测定
        2.2.6 对氯酚及中间产物测定
        2.2.7 TOC测定
        2.2.8 pH和电导率测定
        2.2.9 能量利用计算
第三章 高压脉冲放电反应器设计与优化
    3.1 对氯酚降解效果、TOC矿化和能量利用率的比较
    3.2 放电模式的比较
    3.3 活性物质产生
        3.3.1 臭氧产生
        3.3.2 双氧水产生
    3.4 活性物质对4-CP降解的影响
    3.5 中间产物比较
    3.6 本章小结
第四章 间歇式气液混合放电反应降解4-CP
    4.1 工艺参数对对氯苯酚降解的影响
        4.1.1 脉冲电压的影响
        4.1.2 脉冲频率的影响
        4.1.3 溶液电导率的影响
        4.1.4 电极距离的影响
        4.1.5 氧气流量的影响
        4.1.6 初始浓度的影响
        4.1.7 气体组分的影响
    4.2 不同放电形式的比较
    4.3 活性物质对4-CP降解效果的影响
    4.4 本章小结
第五章 新型连续流气液混合放电反应器
    5.1 操作参数对4-CP降解和能量利用率的影响
        5.1.1 脉冲电压的影响
        5.1.2 脉冲频率的影响
        5.1.3 初始浓度的影响
        5.1.4 氧气流速的影响
        5.1.5 放电个数的影响
    5.2 臭氧与双氧水的产生
    5.3 中间产物分析
    5.4 能量利用率比较
    5.5 本章小结
第六章 气液混合放电过程中有机污染物的降解途径
    6.1 中间产物的确定
    6.2 中间产物的变化
        6.2.1 溶液电导率及pH的变化
        6.2.2 活性物质的变化
        6.2.3 4-CP降解中间产物的变化
    6.3 对氯苯酚的降解途径
        6.3.1 氧气条件下4-CP降解途径
        6.3.2 氮气条件下4-CP降解途径
        6.3.3 空气条件下4-CP降解途径
    6.4 本章小结
第七章 气液混合放电有机物降解模型分析
    7.1 模型的建立
    7.2 模型的求解方法
    7.3 羟基自由基、双氧水、水合电子和臭氧生成速率的确定
        7.3.1 不同脉冲电压下初始速率的确定
        7.3.2 不同脉冲频率下初始速率的确定
        7.3.3 不同溶液电导率下初始速率的确定
        7.3.4 不同氧气流量下初始速率的确定
        7.3.5 模型评估
    7.4 4-CP降解和中间产物生成的反应速率常数确定
    7.5 连续流降解模型
    7.6 本章小结
第八章 结论与建议
    8.1 结论
    8.2 主要创新点
    8.3 存在的问题及建议
参考文献
攻读博士学位期间发表学术论文
攻读博士学位期间发表会议论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]非平衡等离子体水处理技术研究进展[J]. 张延宗,郑经堂,陈宏刚.  化工进展. 2007(07)
[2]可用于光催化研究的脉冲放电流光光源[J]. 李杰,周志刚,王慧娟,李国锋,吴彦.  化学通报. 2006(01)
[3]200 kW烟气治理用脉冲电源的研制[J]. 任先文,赵君科,王保健,涂国锋,李小金,张之福,胡新康.  高电压技术. 2005(11)
[4]脉冲电晕法中的双脉冲电源的研制[J]. 戚栋,李春荣,王宁会,闫颖,舒红彪.  高电压技术. 2004(10)
[5]等离子体技术降解茜素红水溶液的机理研究[J]. 朱承驻,董文博,侯惠奇.  上海环境科学. 2003(11)
[6]EHD气液混合两相体电晕特性的研究[J]. 叶齐政,万辉,李劲,何正浩.  高压电器. 2003(01)
[7]高压脉冲电晕放电等离子体降解废水中苯酚[J]. 陈银生,张新胜,袁渭康.  环境科学学报. 2002(05)
[8]水中脉冲放电等离子体通道特性及气泡破裂过程[J]. 卢新培,潘垣,张寒虹.  物理学报. 2002(08)
[9]等离子体降解水相中有机污染物的机理研究[J]. 朱承驻,董文博,潘循皙,张仁熙,侯惠奇.  环境科学学报. 2002(04)
[10]水中脉冲放电的电特性与声辐射特性研究[J]. 卢新培,潘垣,张寒虹.  物理学报. 2002(07)

博士论文
[1]高压脉冲等离子体放电技术催化降解有机污染物的研究[D]. 郝小龙.浙江大学 2007
[2]高压脉冲液相放电技术处理水中难降解有机污染物的研究[D]. 卞文娟.浙江大学 2005

硕士论文
[1]脉冲放电等离子体治理恶臭废气技术研究[D]. 阮建军.浙江大学 2005
[2]高压脉冲放电降解染料废水的研究[D]. 杨彬.浙江大学 2004



本文编号：3201554