新型铝基颗粒去除水中砷、氟的效能及机理研究

发布时间：2017-04-23 00:04

  本文关键词：新型铝基颗粒去除水中砷、氟的效能及机理研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近几年,人们对砷、氟污染的关注度越来越高。而吸附法在水处理中有广泛的应用,因此开发出新型、高效的吸附剂去除砷、氟成为人类研究的重点。本实验利用前期制备出的铝锰复合氧化物(MODAO)粉末状吸附剂为原料,加入粘结剂聚丙烯酰胺(PAM)制成颗粒状的吸附剂——铝基颗粒(Al-Mn Based Particulate Adsorbent,ABPA)。并探讨了相关的吸附机理及其对砷氟的去除性能。主要完成工作和研究结果如下:1.通过优化制备条件,在铝锰复合氧化物粉末(Al3Mn1,Al:Mn=3:1)中加入聚丙烯酰胺(PAM)作为粘结剂制成颗粒状吸附剂,当烘干温度为60℃时效果最好。2.利用扫描电子显微镜——能谱分析(SEM——EDS)、测绘(Mapping)、比表面积(BET)、红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)等表征技术,发现了ABPA的比表面积为54.26 m2/g,等电点(pHpzc)为3.83,其主要元素包括Al、Mn、O和C;ABPA中的金属氧化物主要为无定型晶型结构,表面富含羟基;另外,对ABPA进行强度测试,发现其抗压强度为300N左右。由孔径测试可知,ABPA具有极少的小于4nm的空隙存在。3.吸附动力学实验结果表明,Power模型都可以很好的描述F、As(III)、As(V)吸附动力学曲线的特征,这说明了ABPA表面分布有不同吸附能的活性位点。此外颗粒内扩散会影响F、As(III)、As(V)的吸附速率,但不是唯一的控制因素。4.吸附等温线实验结果表明,Temkin等温线模型可以很好的描述ABPA对氟的吸附等温线特征,这说明吸附过程中包括化学作用和物理作用;Langmuir等温线模型对As(III)吸附等温线数据的拟合程度最好,最大吸附量qm达到了57.5mg/g;而Freundlich等温线模型可以很好的描述ABPA吸附As(V),最大吸附量达到49.6 mg/g。5.pH影响实验结果表明,当溶液为中性时,ABPA对F-的去除效果较好,pH=3时吸附去除F效果较差,这是因为pH=3时溶出大量的Al3+并与F-形成优势络合物[AlF]2+、[AlF2]+、AlF3,而此时吸附剂表面带正电荷(pHpzc=3.83)。pH对ABPA除As(III)、As(V)的规律接近,pH=3时吸附除As(III)、As(V)效果较好,ABPA对As(III)的吸附是先将As(III)氧化成As(V)再吸附,而氧化能力也是低pH时较好。6.共存阴离子实验结果可以看出,阴离子的存在对ABPA吸附F的影响较小;而阴离子对吸附As(III)、As(V)影响较大,其中PO43-影响最大,因为P和As为同族元素,结构相似,存在竞争吸附。7.利用FT-IR、XPS技术分析吸附前后的ABPA样品,羟基参与了反应,这就说明了络合作用为主要机制,也能说明ABPA除As(III)中氧化作用的存在;从SEM图中可以看出,吸附后的ABPA表面有絮体沉积物,这应该是Al3+的水解产物与水中的As、F阴离子结合后形成的沉积物。8.氟柱吸附实验中,初始浓度C0=3mg/L,接触时间(EBCT)为15min,当过柱体积为119时,氟离子的出水浓度达到1mg/L,而此时的吸附量为0.54mg/g;砷柱吸附实验中,C0=100ug/L,接触时间(EBCT)为15min,当过柱体积为1510时,As(III)出水浓度达到10ug/L,而此时的吸附量为327.7ug/g;而当过柱体积为1520时,As(V)出水浓度达到10ug/L,而此时的吸附量为313.8ug/g,ABPA对As(III)的吸附效果较好。9.经过筛选,草酸作为淋洗液效果最好,草酸淋洗F、As(III)、As(V)的最佳浓度分别为3mmol/L、2 mmol/L、3 mmol/L,经过五个循环再生F的去除效率从87.6%降到75.2%,As(III)的去除效率从87%降到71.7%,As(V)的去除效率从92.2%降到68.6%。
【关键词】：铝氧化物 颗粒状吸附剂 砷 氟 吸附
【学位授予单位】：西北农林科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52;TU991.2
【目录】：

• 摘要5-7
• abstract7-12
• 第一章 绪论12-20
• 1.1 水中砷氟的来源、危害及污染现状12-13
• 1.1.1 水中砷的来源、危害及污染现状12
• 1.1.2 水中氟的来源、危害及污染现状12-13
• 1.2 砷、氟污染治理的研究现状13-18
• 1.2.1 水中去除砷的研究现状13-16
• 1.2.2 水中去除氟的研究现状16-18
• 1.3 颗粒状吸附剂去除水中的砷、氟的研究进展18-19
• 1.4 研究目的和内容19-20
• 1.4.1 研究目的19
• 1.4.2 研究内容19-20
• 第二章 实验材料和方法20-27
• 2.1 实验材料与仪器20
• 2.2 吸附剂的制备与筛选20-21
• 2.2.1 ABPA的制备20-21
• 2.2.2 吸附剂制备的参数优化21
• 2.3 静态实验和动态实验21-23
• 2.3.1 静态除氟实验21-22
• 2.3.2 静态除砷实验22
• 2.3.3 动态除氟实验22-23
• 2.3.4 动态除As(III)、As(V)实验23
• 2.4 吸附剂的再生23-24
• 2.4.1 淋洗液种类的筛选23
• 2.4.2 淋洗液浓度的筛选23-24
• 2.4.3 吸附剂的循环再生24
• 2.5 样品的测定与表征24-27
• 2.5.1 样品的测定24-25
• 2.5.2 ABPA的表征25-27
• 第三章 ABPA的筛选、优化和表面特性研究27-36
• 3.1 ABPA的筛选、优化27-30
• 3.1.1 ABPA的筛选27-28
• 3.1.2 ABPA的优化28-30
• 3.2 ABPA的外观图30
• 3.3 ABPA表面特性研究30-35
• 3.3.1 ABPA扫描电镜分析30-32
• 3.3.2 红外光谱分析32
• 3.3.3 吸附前ABPA的XPS分析32-33
• 3.3.4 ABPA的X射线衍射分析33-34
• 3.3.5 ABPA的比表面积分析34
• 3.3.6 ABPA的等电点34-35
• 3.4 本章总结35-36
• 第四章 ABPA对氟的吸附性能研究36-46
• 4.1 氟的吸附动力学36-38
• 4.2 氟的吸附等温线38-40
• 4.3 pH对ABPA吸附氟效果的影响40-41
• 4.4 共存离子对ABPA吸附氟的影响41-42
• 4.5 ABPA吸附氟后的扫描电子显微镜图42-43
• 4.6 ABPA吸附氟后的红外光谱图43-44
• 4.7 吸附氟后的X射线光电子能谱(XPS)44
• 4.8 ABPA动态吸附去除氟的研究44-45
• 4.9 本章小结45-46
• 第五章 ABPA对砷的吸附性能研究46-59
• 5.1 As(III)、As(V)的吸附动力学46-48
• 5.2 As(III)、As(V)的吸附等温线48-49
• 5.3 pH对ABPA吸附As(III)、As(V)的影响49-51
• 5.3.1 pH对ABPA吸附As(III)的影响49-50
• 5.3.2 pH对ABPA吸附As(V)的影响50-51
• 5.4 共存离子对ABPA吸附As(III)、As(V)的影响51-52
• 5.5 ABPA吸附As(III)、As(V)后的扫描电子显微镜图52-55
• 5.6 ABPA吸附As(III)、As(V)后的红外光谱图55
• 5.7 吸附As(III)、As(V)后的X射线光电子能谱(XPS)55-57
• 5.8 ABPA动态吸附去除As(III)、As(V)的研究57-58
• 5.9 本章小结58-59
• 第六章 ABPA的再生59-64
• 6.1 淋洗液种类的筛选59-60
• 6.2 淋洗液浓度的筛选60-62
• 6.3 ABPA吸附F、As(III)、As(V)的循环再生62-63
• 6.4 本章小结63-64
• 结论64-65
• 不足与展望65-66
• 参考文献66-71
• 作者简介71-72
• 致谢72

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1 常冰;新型铝基颗粒去除水中砷、氟的效能及机理研究[D];西北农林科技大学;2016年

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本文编号：321495