咪唑类离子液体的吸附研究

发布时间：2017-04-23 06:09

  本文关键词：咪唑类离子液体的吸附研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：与传统有机溶剂相比,离子液体被认为是一种绿色溶剂,已在生物、环境和化工等领域得到广泛应用。但随着研究的深入,人们逐渐发现离子液体在合成、纯化、回收及应用方面存在一定缺陷。已有研究表明,大多数离子液体对生物是有毒性的,甚至有些离子液体具有致命的毒性,且离子液体的可生化降解性差,如果将其排入水体,将成为一类新型的持久性污染物。因此,研究对水体中离子液体的去除至关重要。去除离子液体的方法主要有化学降解、生物降解和吸附法,吸附法成本低、设备简单易操作,被认为是有效的方法。对于吸附法而言,吸附剂的选择至关重要。去除离子液体的吸附剂中,活性炭应用较多且有效,但对实际应用来说,仍需进一步提高其吸附容量。本文采用硝酸、过氧化氢及过硫酸铵对活性炭进行了改性,吸附亲水／疏水性不同的咪唑类离子液体氯化1-丁基-3-甲基咪唑([BMIM]Cl)和氯化1-辛基.3.甲基咪唑([OMIM]Cl),研究活性炭表面化学性质对离子液体的去除影响,并进一步研究吸附动力学以及pH和离子强度等对吸附效果的影响。研究结果表明,活性炭的表面化学性质和离子液体的亲水／疏水性均会对吸附产生较大影响。改性后的活性炭对亲水性离子液体[BMIM]Cl的吸附容量提高了50%,而对疏水性较强的离子液体[OMIM]Cl的吸附容量则没有提升,这是由于改性过后,活性炭表面的含氧官能团增加了,促进了吸附剂和包含亲水性阳离子的[BMIM]Cl之间氢键的相互作用力；对比三种氧化后的活性炭,有着最低比表面积及孔容的过硫酸铵氧化的活性炭吸附效果最好,其表面羧基及酸性基团最多,影响吸附的因素除了孔结构参数之外,活性碳表面化学性质和官能团数量是一大关键因素。氧化前后的活性炭对离子液体的吸附等温线符合Freundlich吸附模式,动力学过程符合二级动力学模型,pH及离子强度对吸附效果影响较大。在采用酸活化后,虽能进一步提高吸附容量,但只限于亲水性离子液体,且此过程较繁琐。因此,仍需进一步探索,寻找新的高效离子液体吸附剂。本文选取了β分子筛作为探索吸附剂,相比目前已有的其他去除离子液体的吸附剂,其价格低廉、容易制备、具有良好的水热稳定性、适度酸性及疏水性。本文采用硅铝比(Si02与A1203的摩尔比)为31.66和190.73的两种β沸石,吸附[DMIM]Cl、 [BMIM]Cl及[OMIM]Cl等3种分子大小不同的离子液体,探讨吸附动力机制及吸附扩散过程的机理,研究沸石硅铝比对离子液体吸附性能的影响。研究结果表明,β沸石对离子液体的吸附等温线符合Freundlich吸附模式,[DMIM]Cl、[BMIM]Cl和[OMIM]C1在β1沸石上的吸附容量分别为0.62mmol·g-1、 0.67mmol·g-1和0.72mmol·g-1,在β2沸石上的吸附容量分别为0.23 mmol·g-1,0.38 mmol·g-1和0.55 mmol·g-1。β1沸石的吸附效果比β2沸石要好,且随着离子液体阳离子上烷基侧链碳原子数目增加,针对同一种吸附质,p1和p2沸石吸附容量之间的差异逐渐减小。吸附动力学显示[DMIM]Cl、[OMIM]Cl在β沸石上的吸附符合二级动力学,β1沸石吸附速率高于β2沸石,且吸附平衡所需时间更短。[DMIM]Cl和[OMIM]Cl在β1沸石上的吸附速率常数分别为0.025 g·mg-1·min-1和0.011 g·mg-1·min-1,在β2沸石上的吸附速率常数分别为0.017 g·mg-·min-1和0.0033 g·mg-1·min-1。β沸石对离子液体[BMIM]Cl及[OMIM]Cl的吸附容量比目前已报道文献中的活性炭的更高,是去除水体中离子液体的一种潜在优质吸附剂。
【关键词】：活性炭 β沸石 离子液体 吸附
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X52;O647.3
【目录】：

• 中文摘要6-8
• Abstract8-14
• 第一章 绪论14-28
• 1.1 离子液体简介14-18
• 1.1.1 离子液体的物理化学性质14-15
• 1.1.2 离子液体的应用15-16
• 1.1.3 离子液体的毒性16-18
• 1.2 含离子液体废水的处理方法18-21
• 1.2.1 离子液体在环境系统中的吸收18-19
• 1.2.2 离子液体的化学降解19
• 1.2.3 离子液体的生物降解19
• 1.2.4 吸附法19-21
• 1.3 吸附剂的介绍及相关研究进展21-26
• 1.3.1 活性炭的简介及相关研究进展21-23
• 1.3.2 β沸石简介及相关研究进展23-26
• 1.4 研究内容、目标和意义26-28
• 1.4.1 论文的研究内容和目标26-27
• 1.4.2 论文的研究意义27-28
• 第二章 咪唑类离子液体在活性炭上的吸附研究28-51
• 2.1 实验材料及仪器29-31
• 2.1.1 试剂和材料29-30
• 2.1.2 仪器30-31
• 2.2 实验部分31-34
• 2.2.1 材料表征31-32
• 2.2.2 吸附等温线实验32-33
• 2.2.3 吸附动力学实验33
• 2.2.4 离子强度影响33
• 2.2.5 pH影响33-34
• 2.3 结果和讨论34-49
• 2.3.1 BET结果分析34-35
• 2.3.2 红外结果分析35-37
• 2.3.3 Boehm滴定结果分析37-38
• 2.3.4 吸附后材料的收集38-40
• 2.3.5 吸附等温线分析40-44
• 2.3.6 吸附动力学分析44-47
• 2.3.7 离子强度对吸附的影响47-48
• 2.3.8 pH对吸附的影响48-49
• 2.4 本章小结49-51
• 第三章 咪唑类离子液体在β沸石上的吸附研究51-67
• 3.1 实验材料及仪器52-53
• 3.1.1 试剂和材料52-53
• 3.1.2 实验仪器53
• 3.2 实验部分53-55
• 3.2.1 材料表征53-54
• 3.2.2 吸附等温线实验54
• 3.2.3 吸附动力学实验54-55
• 3.3 结果和讨论55-66
• 3.3.1 材料的元素分析55
• 3.3.2 材料的X-射线衍射55-56
• 3.3.3 材料的孔结构参数分析56-58
• 3.3.4 红外测定分析58-59
• 3.3.5 吸附等温线分析59-63
• 3.3.6 吸附动力学63-66
• 3.4 本章小结66-67
• 第四章 结论与展望67-69
• 4.1 结论67-68
• 4.2 展望68-69
• 参考文献69-80
• 附录：攻读硕士学位期间发表的文章和获奖情况80-81
• 致谢81-82

【参考文献】

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本文编号：321942