介孔分子筛/Fenton复合催化剂的制备及其降解有机污染物性能的研究
发布时间：2021-06-16 18:30
Fenton催化技术因为在水处理方面的高效性，自发现以来一直是环境学科的研究热点。均相Fenton技术早已被广泛用于难降解废水的预处理，但是也存在着适用pH范围窄、易产生大量铁泥沉淀等不足。近年来非均相Fenton催化技术因具有材料易得、二次污染低等优点已经替代均相技术成为Fenton催化研究的热点。但是非均相Fenton催化也同样存在两个瓶颈问题：催化剂的活性低和催化剂从反应液中分离困难。本文以介孔分子筛MCM-41作为非均相Fenton催化剂的载体，通过引入过渡金属等离子提高催化剂的活性，并通过设计具有磁性的核壳结构的复合催化剂，解决催化剂回收难的问题。论文的主要研究内容与成果如下:（1）利用室温共沉淀法，将双金属活性中心引入含铝介孔分子筛MCM-41材料中，制成了一种高效的含有Fe/Cu双催化中心的Fenton催化剂（Fe/Cu-Al-MCM-41）。通过对催化剂的分析测试表明，Fe/Cu金属离子的引入并未改变MCM-41载体规则的孔道结构，且金属活性中心高度分散在载体表面。这种催化剂与不含铝的单金属催化剂或双金属催化剂相比，具有优异的Fenton催化降解苯酚活性和良好的稳定性。...
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：124 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
Nafion全氟磺酸离子聚合物的结构式Fig.1-1MolecularStructureofNafion
1.2.4 介孔分子筛合成机理目前，介孔分子筛的合成主要通过S+I-，S-I+，S-M+I-，S+X-I+，N0S0，S0I0等6 种方式来实现[76]。其中，S+为阳离子表面活性剂，I-为阴离子无机物种，S-为阴离子表面活性剂，I+为阳离子无机物种，M+为金属阳离子，X-为卤素阴离子，N0为非离子表面活性剂，I0为非离子无机物种，S0为中性表面活性剂。以阳离子表面活性剂作为模板剂合成的MCM-41 介孔分子筛，由于合成机理比较复杂，研究者们对其形成机理提出了很多种观点和假设，但没有哪一种机理能够彻底解释所有的合成过程，现在普遍认为不同的合成路线遵循不同的合成机理，其主要观点包括以下几种：（1） 液晶模板机理 （liquid-crystal templating mechanism 或 liquid-crystaphase initiated，简记为 LCT）
的缩聚反应促进胶束形成类液晶相结构有序体。CFM机理[83]有助于解释合同于模板液晶结构的新相产物、低表面活性剂浓度下（如质量分数为 5%）成以及合成过程中的相转变等介孔分子筛合成中诸多实验现象。在硅源加入表面活性剂在水溶液中无论多少浓度都已经存在单个分子、球形和棒状胶束形态，处于动态平衡。即在表面活性剂浓度低于液晶形成的临界胶束浓度C1 时，介孔结构仍然可以形成。在合成中，离子间的静电作用力占据主导作随着硅源的加入，在有机胶束解离的同时大量的多电荷硅物种首先与表面活的配位反离子如OH-或Br-发生离子交换，多配位的硅酸根离子可与多个活性子键合，形成有机-无机离子对，从而促使活性剂棒状胶束在低浓度下形成照液晶结构六方堆积的方式排列，进一步聚合形成新介孔相[84]。多齿键合控制了与给定无机物种结合的活性剂分子的个数和表面堆积强度，并最终决相的形态，最后是无机物种的聚合与浓缩[85]。（3） 棒状自组装模型机理 （Silicate Rod Assembling Model Mechanism）
【参考文献】：
期刊论文
[1]水基稳定分散的靶向药物用纳米Fe3O4的制备[J]. 崔升,沈晓冬,林本兰. 精细化工. 2006(09)
[2]羟基自由基（·OH）的特性及其在光化学氧化中的反应机理[J]. 李灵香玉,马香娟. 化工技术与开发. 2006(08)
[3]高氮含量MCM-41的制备及其对Knoevenagal缩合反应的催化性能[J]. 蒋绍亮,宋英俊,章福祥,武光军,关乃佳. 催化学报. 2006(06)
[4]磁性Fe3O4纳米微粒的水热合成及表征[J]. 周小丽,毕红. 安徽大学学报(自然科学版). 2006(02)
[5]沸石和活性炭为载体的Fe3+和Cu2+型催化剂催化氧化苯酚的比较[J]. 何莼,奚红霞,张娇,李鑫,顾星,李忠. 离子交换与吸附. 2003(04)
[6]纳米介孔分子筛MCM-41的微波辐射合成法[J]. 姚云峰,张迈生,杨燕生. 物理化学学报. 2001(12)
[7]磁性氧化铁纳米粒子的研究进展[J]. 冯琳,宋延林,万梅香,江雷. 科学通报. 2001(16)
[8]羟自由基的分析研究进展[J]. 韩鹤友,何治柯,曾云鹗. 分析科学学报. 2001(01)
[9]XRD粉末衍射法研究全微波合成的MCM-41介孔分子筛[J]. 张迈生,姚云峰,杨燕生. 无机化学学报. 2000(01)
[10]中孔分子筛研究进展[J]. 陈逢喜,黄茜丹,李全芝. 科学通报. 1999(18)
博士论文
[1]新型磁性纳米功能材料的制备与性能研究[D]. 李瑞雪.华南理工大学 2010
[2]磁可分复合型TiO2光催化剂制备及其污染物降解性能研究[D]. 王丽燕.哈尔滨工业大学 2010
[3]纳米复合磁性材料的制备及磁性能研究[D]. 车如心.大连交通大学 2008
硕士论文
[1]凹凸棒石/磁性铁氧化物/TiO2复合材料的制备与性能研究[D]. 高薇.合肥工业大学 2008
[2]介孔超顺磁性纳米粒子的制备、性能及应用研究[D]. 曲玲玲.华南师范大学 2007
本文编号：3233570
【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：124 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
Nafion全氟磺酸离子聚合物的结构式Fig.1-1MolecularStructureofNafion
1.2.4 介孔分子筛合成机理目前，介孔分子筛的合成主要通过S+I-，S-I+，S-M+I-，S+X-I+，N0S0，S0I0等6 种方式来实现[76]。其中，S+为阳离子表面活性剂，I-为阴离子无机物种，S-为阴离子表面活性剂，I+为阳离子无机物种，M+为金属阳离子，X-为卤素阴离子，N0为非离子表面活性剂，I0为非离子无机物种，S0为中性表面活性剂。以阳离子表面活性剂作为模板剂合成的MCM-41 介孔分子筛，由于合成机理比较复杂，研究者们对其形成机理提出了很多种观点和假设，但没有哪一种机理能够彻底解释所有的合成过程，现在普遍认为不同的合成路线遵循不同的合成机理，其主要观点包括以下几种：（1） 液晶模板机理 （liquid-crystal templating mechanism 或 liquid-crystaphase initiated，简记为 LCT）
的缩聚反应促进胶束形成类液晶相结构有序体。CFM机理[83]有助于解释合同于模板液晶结构的新相产物、低表面活性剂浓度下（如质量分数为 5%）成以及合成过程中的相转变等介孔分子筛合成中诸多实验现象。在硅源加入表面活性剂在水溶液中无论多少浓度都已经存在单个分子、球形和棒状胶束形态，处于动态平衡。即在表面活性剂浓度低于液晶形成的临界胶束浓度C1 时，介孔结构仍然可以形成。在合成中，离子间的静电作用力占据主导作随着硅源的加入，在有机胶束解离的同时大量的多电荷硅物种首先与表面活的配位反离子如OH-或Br-发生离子交换，多配位的硅酸根离子可与多个活性子键合，形成有机-无机离子对，从而促使活性剂棒状胶束在低浓度下形成照液晶结构六方堆积的方式排列，进一步聚合形成新介孔相[84]。多齿键合控制了与给定无机物种结合的活性剂分子的个数和表面堆积强度，并最终决相的形态，最后是无机物种的聚合与浓缩[85]。（3） 棒状自组装模型机理 （Silicate Rod Assembling Model Mechanism）
【参考文献】：
期刊论文
[1]水基稳定分散的靶向药物用纳米Fe3O4的制备[J]. 崔升,沈晓冬,林本兰. 精细化工. 2006(09)
[2]羟基自由基（·OH）的特性及其在光化学氧化中的反应机理[J]. 李灵香玉,马香娟. 化工技术与开发. 2006(08)
[3]高氮含量MCM-41的制备及其对Knoevenagal缩合反应的催化性能[J]. 蒋绍亮,宋英俊,章福祥,武光军,关乃佳. 催化学报. 2006(06)
[4]磁性Fe3O4纳米微粒的水热合成及表征[J]. 周小丽,毕红. 安徽大学学报(自然科学版). 2006(02)
[5]沸石和活性炭为载体的Fe3+和Cu2+型催化剂催化氧化苯酚的比较[J]. 何莼,奚红霞,张娇,李鑫,顾星,李忠. 离子交换与吸附. 2003(04)
[6]纳米介孔分子筛MCM-41的微波辐射合成法[J]. 姚云峰,张迈生,杨燕生. 物理化学学报. 2001(12)
[7]磁性氧化铁纳米粒子的研究进展[J]. 冯琳,宋延林,万梅香,江雷. 科学通报. 2001(16)
[8]羟自由基的分析研究进展[J]. 韩鹤友,何治柯,曾云鹗. 分析科学学报. 2001(01)
[9]XRD粉末衍射法研究全微波合成的MCM-41介孔分子筛[J]. 张迈生,姚云峰,杨燕生. 无机化学学报. 2000(01)
[10]中孔分子筛研究进展[J]. 陈逢喜,黄茜丹,李全芝. 科学通报. 1999(18)
博士论文
[1]新型磁性纳米功能材料的制备与性能研究[D]. 李瑞雪.华南理工大学 2010
[2]磁可分复合型TiO2光催化剂制备及其污染物降解性能研究[D]. 王丽燕.哈尔滨工业大学 2010
[3]纳米复合磁性材料的制备及磁性能研究[D]. 车如心.大连交通大学 2008
硕士论文
[1]凹凸棒石/磁性铁氧化物/TiO2复合材料的制备与性能研究[D]. 高薇.合肥工业大学 2008
[2]介孔超顺磁性纳米粒子的制备、性能及应用研究[D]. 曲玲玲.华南师范大学 2007
本文编号：3233570
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