锆改性凹凸棒石及锆/铝/铈体系复合除氟材料的制备及其除氟性能研究

发布时间：2021-06-22 01:05

　　氟在阻止人体骨骼及一些器官疾病方面有着重要的作用。然而过量摄入氟会导致牙齿和骨骼疾病。世界卫生组织的标准规定,饮用水中氟离子浓度应不超过1.5mg/L,中国安全饮用水中氟离子浓度规定要小于1.0mg/L。在众多除氟方法中,吸附法因简单、方便而成为应用最广泛的方法之一。然而,现有的吸附剂大多数存在吸附量低、吸附缓慢以及最优pH值范围较窄等问题,虽然价格低廉,但依旧限制了它们的应用。因此,研究开发具有较高吸附容量、较快吸附速率以及较宽最优pH值范围的吸附剂成为一个亟待解决的问题。为解决上述这些技术问题,本文使用简单易行的方法制备了锆改性凹凸棒石（Zr-A）和锆／铝／铈体系（Zr-A1-Ce）两种复合除氟材料。通过大量实验,研究了其制备工艺条件,结合其结构及性能的表征,获得了较常规吸附剂具有更好吸附性能的除氟材料。使用XRD、FT-IR、SEM以及EDAX对锆改性凹凸棒石复合材料进行分析。结果表明,改性过程中,凹凸棒石的结构被破坏到一定的程度,纳米氧化锆粒子成功进入到凹凸棒石的层间或者表面。Zr-A吸附剂的除氟性能大大优于凹凸棒石原土的除氟性能,这主要是由Zr-A吸附剂表面电性的改变以及生成... 

【文章来源】：武汉理工大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：160 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 我国地方性氟中毒分布及氟污染现状
    1.3 含氟水的处理方法及比较
        1.3.1 离子交换法
        1.3.2 膜分离法
        1.3.3 电凝聚法
        1.3.4 混凝沉淀法
        1.3.5 吸附法
    1.4 吸附理论
        1.4.1 吸附的基本概念
        1.4.2 液相吸附作用
        1.4.3 吸附平衡
        1.4.4 固定床吸附概述
            1.4.4.1 吸附的传质过程
            1.4.4.2 吸附设备概述
            1.4.4.3 固定床吸附
        1.4.5 吸附剂的基本特点
    1.5 吸附剂分类及常见吸附剂
    1.6 稀土及其在水污染处理中的应用
        1.6.1 稀土元素及其性质
        1.6.2 稀土资源
        1.6.3 稀土金属在水污染处理中的应用
    1.7 凸棒石的开发及其在水污染处理中的应用
        1.7.1 凹凸棒石的结构特性与化学组成
        1.7.2 主要改性方法
        1.7.3 凹凸棒石在水污染处理中的应用
    1.8 课题的提出及意义
    1.9 课题研究的主要内容及技术路线
        1.9.1 课题研究的主要内容
        1.9.2 课题研究的技术路线
第2章 锆改性凹凸棒石的制备、表征及其除氟性能研究
    2.1 实验部分
        2.1.1 实验试剂及仪器
        2.1.2 吸附材料的制备
            2.1.2.1 凹凸棒石的钠化
            2.1.2.2 锆改性凹凸棒石复合除氟材料的制备
        2.1.3 氟离子浓度测试方法及吸附实验方法
        2.1.4 Zr-A吸附剂的解吸及再生实验
        2.1.5 锆改性凹凸棒石的表征方法
            2.1.5.1 X射线衍射(XRD)分析
            2.1.5.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
            2.1.5.3 扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱(EDAX)分析
            2.1.5.4 全谱直读感耦等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)
            2.1.5.5 表面电动电位(ζ电位)的测定
            2.1.5.6 X射线光电子能谱(XPS)
    2.2 结果与讨论
        2.2.1 锆改性凹凸棒石制备的影响因素
            2.2.1.1 制备方法的影响
            2.2.1.2 锆浓度的影响
            2.2.1.3 制备过程pH值的影响
            2.2.1.4 浸渍温度的影响
            2.2.1.5 浸渍时间的影响
        2.2.2 锆溶出率测试
        2.2.3 锆改性凹凸棒石的表征结果分析
            2.2.3.1 X射线衍射(XRD)分析结果
            2.2.3.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析
            2.2.3.3 扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱(EDAX)分析
        2.2.4 吸附条件对锆改性凹凸棒石吸附氟离子的影响
            2.2.4.1 待测液pH值对吸附效果的影响
            2.2.4.2 吸附剂投加量对吸附效果的影响
            2.2.4.3 接触时间对吸附效果的影响及吸附动力学研究
            2.2.4.4 吸附等温线研究
            2.2.4.5 共存阴离子对吸附剂除氟效果的影响
        2.2.5 锆改性凹凸棒石的脱附及再生
    2.3 吸附机理分析
    2.4 小结
第3章 锆改性凹凸棒石的颗粒化及固定床除氟实验研究
    3.1 实验材料及方法
        3.1.1 实验材料
        3.1.2 实验装置
        3.1.3 锆改性凹凸棒石颗粒吸附材料的制备
        3.1.4 散失率的测定
        3.1.5 动态吸附实验及再生
        3.1.6 实验参数
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 Zr-A颗粒材料制备的影响因素
            3.2.1.1 粘结剂浓度对颗粒吸附剂稳定性影响
            3.2.1.2 焙烧温度对颗粒吸附剂稳定性和除氟效果的影响
            3.2.1.3 焙烧时间对颗粒吸附剂稳定性和除氟效果的影响
        3.2.2 动态吸附试验
            3.2.2.1 初始氟离子浓度对穿透曲线的影响
            3.2.2.2 流量对穿透曲线的影响
            3.2.2.3 共存阴离子对穿透曲线的影响
        3.2.3 再生Zr-A颗粒吸附剂除氟性能测试
    3.3 小结
第4章 锆/铝/铈体系复合除氟材料的制备、表征及其除氟性能研究
    4.1 实验部分
        4.1.1 实验试剂及仪器
        4.1.2 锆/铝/铈体系复合除氟材料的制备
        4.1.3 氟离子浓度测试方法及吸附实验方法
        4.1.4 吸附剂的再生
        4.1.5 锆/铝/铈体系复合材料的表征方法
            4.1.5.1 X射线衍射(XRD)分析
            4.1.5.2 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
            4.1.5.3 扫描电子显微镜(SEM)
            4.1.5.4 比表面积(BET)
            4.1.5.5 全谱直读感耦等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES)
            4.1.5.6 表面电动电位(ζ电位)的测定
            4.1.5.7 X射线光电子能谱(XPS)
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 制备锆/铝/铈体系复合除氟材料的影响因素
            4.2.1.1 锆、铝、铈配比的影响
            4.2.1.2 共沉淀pH值的影响
            4.2.1.3 焙烧温度的影响
        4.2.2 表征结果分析
            4.2.2.1 X射线衍射(XRD)分析
            4.2.2.2 扫描电子显微镜(SEM)分析
            4.2.2.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析
        4.2.3 吸附条件对Zr-Al-Ce复合材料吸附氟离子的影响
            4.2.3.1 Zr-Al-Ce吸附剂投加量对吸附效果的影响
            4.2.3.2 接触时间对吸附效果的影响及吸附动力学研究
            4.2.3.3 初始氟离子对吸附效果的影响及吸附等温线研究
            4.2.3.4 吸附热力学研究
            4.2.3.5 共存阴离子对吸附剂除氟效果的影响
        4.2.4 Zr-Al-Ce复合除氟材料的再生
    4.3 吸附机理分析
    4.4 小结
第5章 锆/铝/铈体系粉末吸附材料的颗粒化及固定床动态除氟实验研究
    5.1 实验材料及方法
        5.1.1 实验材料及装置
        5.1.2 Zr-Al-Ce颗粒吸附材料的制备
        5.1.3 散失率的测定
        5.1.4 动态吸附实验及再生
    5.2 结果与讨论
        5.2.1 Zr-Al-Ce颗粒材料制备条件的优化
            5.2.1.1 粘结剂浓度对颗粒吸附剂稳定性的影响
            5.2.1.2 质量配比对颗粒吸附剂稳定性和除氟效果的影响
            5.2.1.3 热处理温度对颗粒吸附剂稳定性和除氟效果的影响
        5.2.2 动态吸附实验
            5.2.2.1 初始氟离子浓度对穿透曲线的影响
            5.2.2.2 进水流量对穿透曲线的影响
        5.2.3 再生Zr-Al-Ce颗粒吸附剂除氟性能测试
    5.3 小结
第6章 除氟剂除氟性能比较
    6.1 粘土基吸附剂除氟性能比较
    6.2 稀土基吸附剂除氟性能比较
第7章 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 创新点
    7.3 展望
致谢(一)
致谢(二)
参考文献
博士期间已发表和待发表的论文及申请专利
攻读博士学位期间参与科研项目



本文编号：3241799