铁离子负载型电芬顿氧化降解双酚A的研究

发布时间：2017-04-24 22:00

  本文关键词：铁离子负载型电芬顿氧化降解双酚A的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：高级氧化技术是一种高效处理有机废水的方法,被广泛用于废水处理领域。其中电芬顿法因具有反应迅速、操作简便以及环境友好等特点而被广泛关注,但传统电芬顿具有适用pH范围较窄,铁污泥产生量多等缺点。而利用非均相电芬顿氧化法能有效的解决这些问题,因此具有更深的研究价值。双酚A是一种具有雌激素效应的有机化合物,是一种重要的化工原料,被广泛的应用于生产各类生活用品、产品包装及婴儿用品等,可经由生产废液及垃圾渗滤液进入水体,危害生物健康。目前经济有效的双酚A降解方法仍需要进一步研究。该研究通过制备两种催化剂,并与多孔碳素阴极、Ti/SnO_2-Sb_2O_5-IrO_2阳极构建非均相电化学氧化系统用于处理双酚A模拟废水。研究了催化剂的催化性能与稳定性;电压、双酚A初始浓度、催化剂投加量等因素对TOC去除率的影响,得出以下结论:(1)采用浸渍法,将亚铁离子负载到离子交换树脂上,制备成离子交换树脂负载型催化剂;将三价铁离子负载到沸石上,制备成沸石负载型催化剂。离子交换树脂的铁离子负载量为256.7 mg/g,沸石的负载量33.6 mg/g,两者都具有较好的催化性能。(2)利用固相催化剂,与多孔碳素阴极,Ti/SnO_2-Sb_2O_5-IrO_2阳极,构建非均相电化学氧化系统,通过电芬顿氧化和阳极氧化两种作用共同降解双酚A及中间产物,其中电芬顿氧化是主要的降解机制。(3)在聚四氟乙烯加量为15 mL,石墨粉添加量为30 g,1.0 g羟基化碳纳米管的条件下所制备的多孔碳素阴极具有良好的H_2O_2产生能力。在直流电压为3.0V,pH为3.0,空气为氧源条件下,反应120 min时,H_2O_2的累积浓度为162.6 mg/L。(4)离子交换树脂负载型催化剂催化降解双酚A,在pH为3.0,直流电压为3.0 V,双酚A起始浓度为60 mg/L,催化剂投加量为2.5 g/L的条件下,120 min内TOC的去除率达到67.3%,在中性条件下,亦能使TOC的去除率达到64.3%。此外,该固相催化剂使用过程中初期脱附量较多。(5)沸石负载型催化剂催化降解双酚A,在pH为3.0,直流电压为3.0 V,双酚A起始浓度为60 mg/L,催化剂投加量为25.0 g/L的条件下,反应480 min内TOC的去除率达到70.8%。在pH为8.0,催化剂投加量为5.0 g/L的条件下,反应240 min内去除50%的TOC。(6)在pH为3.0条件下反应360 min,仅有少量铁离子脱附进入液相(1.8mg/L),而在偏碱性条件下铁离子脱附量可以忽略。该结果表明有机物的降解主要基于发生在固相催化剂表面的类Fenton氧化过程。因此沸石负载型催化剂拓宽了传统电芬顿反应的pH适用范围,非均相的催化氧化过程避免了后续处理中污泥的产生。
【关键词】：铁离子 电芬顿 双酚A 沸石 离子交换树脂
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 绪论10-28
• 1.1 课题背景10-11
• 1.2 文献综述11-26
• 1.2.1 高级氧化技术（Advanced Oxidation Process，AOP）11-12
• 1.2.2 电-Fenton.（Electro-Fenton Process）12-17
• 1.2.2.1 概述12
• 1.2.2.2 分类12-14
• 1.2.2.3 影响因素14-16
• 1.2.2.4 优势16
• 1.2.2.5 缺陷16-17
• 1.2.3 非均相电芬顿17-19
• 1.2.3.1 概述17-18
• 1.2.3.2 负载型固相催化剂的优点18
• 1.2.3.3 催化剂载体18-19
• 1.2.4 双酚A19-22
• 1.2.4.1 双酚A的简介19-20
• 1.2.4.2 双酚A的产生20
• 1.2.4.3 双酚A的环境分布20-21
• 1.2.4.4 双酚A的危害21-22
• 1.2.5 双酚A的降解方法22-26
• 1.2.5.1 生物法22-23
• 1.2.5.2 物理法23
• 1.2.5.3 化学法23-26
• 1.3 研究设想与研究内容26
• 1.4 研究目的与意义26-28
• 第二章 催化剂的制备及性能28-38
• 2.1 实验部分28-31
• 2.1.1 实验试剂28
• 2.1.2 实验仪器28-29
• 2.1.3 分析方法29
• 2.1.4 催化剂制备方法29-31
• 2.1.4.1 离子交换树脂负载型催化剂的制备29-30
• 2.1.4.2 沸石负载型催化剂的制备30-31
• 2.2 催化剂性能31-37
• 2.2.1 离子交换树脂负载型催化剂性能31-34
• 2.2.1.1 酸处理对离子交换树脂负载型催化剂性能的影响31-32
• 2.2.1.2 硫酸亚铁浓度对离子交换树脂负载型催化剂性能的影响32-33
• 2.2.1.3 催化剂负载前后形貌对比33
• 2.2.1.4 负载量的测定33-34
• 2.2.2 沸石负载型催化剂的性能34-37
• 2.2.2.1 氯化铁浓度对沸石催化剂催化性能的影响34-35
• 2.2.2.2 烘干温度对沸石催化剂催化性能的影响35
• 2.2.2.3 催化剂负载前后形貌变化35-36
• 2.2.2.4 负载量的测定36-37
• 2.5 本章小结37-38
• 第三章 离子交换树脂负载铁离子降解双酚A38-52
• 3.1 实验部分38-39
• 3.1.1 实验试剂38
• 3.1.2 实验仪器38-39
• 3.1.3 实验装置39
• 3.1.4 分析方法39
• 3.2 实验方法39-42
• 3.2.1 多孔碳素阴极制备39-40
• 3.2.2 阴极氧还原生成H_2O_240
• 3.2.3 H_2O_2溶液浓度的测定40-41
• 3.2.4 电-Fenton氧化降解双酚A41
• 3.2.5 BPA工作曲线的测定41
• 3.2.6 铁离子工作曲线的测定41-42
• 3.3 结果与讨论42-50
• 3.3.1 PTFE乳液添加量对碳素阴极H_2O_2产生量的影响42-43
• 3.3.2 电压对碳素阴极H_2O_2产生量的影响43-44
• 3.3.3 催化剂加量对双酚A降解的影响44-46
• 3.3.4 溶液初始pH值对双酚A降解的影响46-47
• 3.3.5 底物浓度对双酚A降解的影响47-48
• 3.3.6 紫外-可见光谱分析48-49
• 3.3.7 催化剂的稳定性49-50
• 3.4 本章小结50-52
• 第四章 沸石负载铁离子降解双酚A52-62
• 4.1 实验部分52-53
• 4.1.1 实验原料52
• 4.1.2 实验仪器52-53
• 4.1.3 实验装置53
• 4.1.4 分析方法53
• 4.2 实验结果与讨论53-60
• 4.2.1 pH值对碳素阴极H_2O_2产生量的影响53-54
• 4.2.2 初始pH值对降解双酚A的影响54-55
• 4.2.3 催化剂加量对降解双酚A的影响55-57
• 4.2.4 双酚A初始浓度对降解双酚A的影响57-58
• 4.2.5 催化剂稳定性58-59
• 4.2.6 反应时间对降解双酚A的影响59-60
• 4.3 本章小结60-62
• 第五章 结论与展望62-64
• 5.1 结论62-63
• 5.2 展望与建议63-64
• 参考文献64-70
• 致谢70-71
• 攻读学位期间发表的学术论文目录71-72

【参考文献】

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本文编号：325015