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多溴联苯醚及其羟基衍生物的环境光化学转化

发布时间:2021-07-28 11:37
  多溴联苯醚(PBDEs)曾作为阻燃剂而被大量生产使用,现已成为环境中广泛存在的持久性污染物;其羟基化衍生物羟基多溴联苯醚(HO-PBDEs)也己在多种生物体和水体中被检出。两类污染物由于其大量的存在、广泛的分布和内分泌干扰活性而备受关注。为更好地评价其生态风险,有必要对其环境转化动力学、产物和途径展开深入研究。前人初步研究表明,PBDEs和HO-PBDEs均可以发生光降解,但环境介质影响PBDEs光解的机理及HO-PBDEs的光解动力学、途径和产物尚不清楚。因此,本文选取生产量较大的PBDEs产品—十溴联苯醚(BDE-209),并合成6种HO-PBDEs,研究其光解动力学、产物和途径,考察重要环境因子对其光化学反应的影响机制。由于理论计算在微观层面研究化学反应的优势,本论文采用理论计算和实验相结合的方法开展研究。BDE-209存在于大气、土壤和水体颗粒物等多种环境介质,推测介质通过多种作用方式影响BDE-209的光解。本论文选取有机溶剂来反映介质的内在性质,考察其对BDE-209光解的影响机制。光解实验表明,BDE-209在不同溶剂中的光解速率常数(k)具有显著差异。基于密度泛函理论(... 

【文章来源】:大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:135 页

【学位级别】:博士

【部分图文】:

多溴联苯醚及其羟基衍生物的环境光化学转化


激发态分子的光物理和光化学过程(Vc一振动弛豫、Ic一内转换、lsC一系间窜越、

路径,直接光解,联苯醚,光化学转化


决入B几图1· 5pBDEs的直接光解路径[,,,‘,0,172,1741 Fig.1.5DirectPhotolysisPathwaysofPBDEs1.3.2轻基多澳联苯醚的光化学转化从分子结构上分析,助色团一OH的引入会使HO一PBDES与嗅代模式相同的PBDEs具有更强的光吸收,具有发生光解的可能性。但由于HO一PBDES的标准样品较难获得,而对其光解的研究较少,目前只有两篇文献对Ho一PBDES的光解进行了报道l’7

化学结构式,三氯生,双酚A,联苯醚


图1·5pBDEs的直接光解路径[,,,‘,0,172,1741Fig.1.5DirectPhotolysisPathwaysofPBDEs联苯醚的光化学转化上分析,助色团一OH的引入会使HO一PBDES与嗅代模收,具有发生光解的可能性。但由于HO一PBDES的标究较少,目前只有两篇文献对Ho一PBDES的光解进行似化合物,如卤代酚、四澳双酚A(TBBPA)和三氯生(学和产物两个方面介绍当前HO一PBDES的光化学转题。

【参考文献】:
期刊论文
[1]羟基多溴联苯醚对鲤鱼急性毒性及定量结构活性关系[J]. 赵洪霞,张国龙,程向前,张新,陈景文,全燮.  环境科学与技术. 2011(09)
[2]多溴联苯醚光化学降解[J]. 方磊,黄俊,余刚.  化学进展. 2008(Z2)
[3]面向毒害有机物生态风险评价的(Q)SAR技术:进展与展望[J]. 陈景文,李雪花,于海瀛,王亚南,乔显亮.  中国科学(B辑:化学). 2008(06)
[4]利用电子自旋共振(ESR)技术研究啤酒原辅料自由基及其对麦汁自由基的影响[J]. 李崎,严敏,李永仙,董建军,单连菊,顾国贤.  分析试验室. 2007(05)

博士论文
[1]水中溶解性物质对氯霉素类和氟喹诺酮类抗生素光降解的影响[D]. 葛林科.大连理工大学 2009
[2]几种重要小分子的激发态和光解离机理的理论研究[D]. 骆成.吉林大学 2009



本文编号:3307844

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