活化过硫酸盐对地下水中全氟辛酸（PFOA）的氧化降解研究

发布时间：2017-04-29 00:11

  本文关键词：活化过硫酸盐对地下水中全氟辛酸（PFOA）的氧化降解研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：全氟化合物(Perfluorinated compounds. PFCs)具有高表面活性,稳定性好、疏油疏水等特性,因而广泛用于光刻胶、涂料、表面活性剂和泡沫灭火剂等领域。PFCs是环境中的一类新兴难降解污染物,全氟辛酸(Perfluorooctanoic acid, PFOA),作为全氟化合物家族中的典型代表,近来被频繁报道存在于多种环境介质、动物甚至人体中。PFOA在环境中具有稳定性、生物累积性,并且具有免疫毒性、神经毒性和生殖毒性,已成为目前最受关注的新兴持久性有机污染物之一因此有效去除地下水环境中PFOA的技术研究已成为目前环境科学领域研究的热点。本研究以PFOA作为研究对象,采用活化过硫酸盐高级氧化技术对水环境中PFOA进行降解研究,考察了不同反应pH值(1.8-12)、反应温度(25℃-50℃)、过硫酸盐投加剂量、离子影响等因素对活化过硫酸盐对水中PFOA脱氟率及降解率的影响。在研究过程中,对不同条件下活化过硫酸盐释放自由基的种类进行检测分析,探索能够降解PFOA的有效自由基及其释放的最佳条件,同时通过对PFOA降解产物分析,阐明活化过硫酸盐对PFOA的降解机理。研究结果表明,活化过硫酸盐能够有效降解PFOA,然而与传统碱性条件下激活过硫酸盐不同的是,在酸性条件下活化过硫酸盐更容易降解PFOA。实验结果表明,pH值越低,温度越高,过硫酸盐剂量越高,反应时间越长,PFOA降解率越高。在pH值为2.0,反应温度为50℃的反应条件下,反应100 h后PFOA降解率可达89.9%,其相应脱氟率为23.9%,这表明该条件下降解的PFOA并未能完全脱氟。PFOA降解遵循准一级动力学反应规律。电子顺磁共振分析结果表明,硫酸根自由基(S04-·)是降解PFOA的主要自由基,羟基自由基(·OH)作为辅助自由基也参与了PFOA及其降解产物的降解。基于活化过硫酸盐自由基的分析结果,并结合降解产物分析结果,我们推测PFOA在S04-·的作用下通过脱羧反应实现初步降解,接着在·OH的作用下实现HF的消除,生成少1个碳链的全氟羧酸(Cn-1F2n-1COOH),以此类推,直至PFOA及其降解产物完全降解为氟离子和二氧化碳。
【关键词】：全氟辛酸 活化过硫酸盐 自由基 脱氟
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X523
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 绪论11-28
• 1.1 PFOA概述11-14
• 1.1.1 PFOA理化性质及毒理性质11-12
• 1.1.2 PFOA在水环境中的污染现状12-13
• 1.1.3 PFOA的立法管制13-14
• 1.2 PFOA的处理技术研究现状14-19
• 1.2.1 PFOA的吸附去除技术14-15
• 1.2.2 PFOA的高温热解技术15-16
• 1.2.3 PFOA的氧化降解技术16-17
• 1.2.4 PFOA的还原降解处理技术17
• 1.2.5 PFOA的光解处理技术17-19
• 1.3 过硫酸盐高级氧化技术研究现状19-25
• 1.3.1 过硫酸盐19-20
• 1.3.2 过硫酸盐高级氧化技术20-24
• 1.3.3 过硫酸盐技术处理PFOA研究现状24-25
• 1.4 论文研究的意义和内容25-28
• 1.4.1 研究意义25-26
• 1.4.2 研究内容26-27
• 1.4.3 技术路线27-28
• 第二章 活化过硫酸盐降解地下水中PFOA反应条件研究28-42
• 2.1 引言28
• 2.2 实验材料及方法28-32
• 2.2.1 实验试剂及仪器28-29
• 2.2.2 实验方法29-31
• 2.2.3 分析方法31-32
• 2.3 结果与讨论32-41
• 2.3.1 pH值对过硫酸盐降解PFOA的影响33-36
• 2.3.2 过硫酸盐浓度对PFOA降解的影响36-37
• 2.3.3 反应温度及反应时间对过硫酸盐降解PFOA的影响37-41
• 2.4 本章小结41-42
• 第三章 活化过硫酸盐降解PFOA的机理研究42-49
• 3.1 引言42
• 3.2 实验材料及方法42-45
• 3.2.1 实验试剂及仪器42-44
• 3.2.2 实验方法44
• 3.2.3 检测与分析方法44-45
• 3.3 结果与讨论45-48
• 3.3.1 过硫酸盐产生自由基研究45-46
• 3.3.2 PFOA降解产物及降解途径分析46-48
• 3.4 本章小结48-49
• 第四章 结论与展望49-51
• 4.1 结论49-50
• 4.2 展望50-51
• 参考文献51-60
• 攻读硕士学位期间论文发表与专利申请情况60-61
• 致谢61-62

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