自然水体生物膜体系中活性氧的生成及其对典型有机污染物的降解

发布时间：2017-04-29 02:01

  本文关键词：自然水体生物膜体系中活性氧的生成及其对典型有机污染物的降解，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：自然水体生物膜是自然水体中的复杂的生物群落,对水环境中的有机污染物的迁移和转化具有重要的作用。而自然水体生物膜体系中的活性氧成分(Reactive Oxygen Species,ROS)是降解有机污染物的重要影响因素。十二烷基苯磺酸钠(Sodium Dodecyl Benzene Sulfonate,DBS)作为有机污染物的一种,具有无挥发、易测定、非持久性的特点,可以用作有机污染物的代表。本研究以过氧化氢(H_2O_2)为ROS的代表,采用单一变量法,研究不同影响因素,包括光照条件、生物膜数量、有机配体和p H值对自然水体生物膜体系中H_2O_2生成的影响。另外以过氧化氢酶(CAT)、异丙醇(IPA)、超氧化物歧化酶(SOD)、糠醇(FFA)分别为H_2O_2、羟基自由基(·OH)、超氧阴离子(·O_2~-)、单线态氧(~1O_2)的清除剂或淬灭剂,通过去除单个ROS间接得出所去除的ROS对DBS的降解作用。以香草醛缩苯胺、2-(2′-吡啶亚胺甲基)苯酚、An-Cy作为·OH、·O_2~-、~1O_2的荧光探针,通过探针荧光强度的变化,研究不同清除剂或淬灭剂对不同ROS的去除效果。研究结果表明:在光照条件下的生物膜模拟实验体系中,H_2O_2浓度随着时间增加显著增加,开始的生成速度较快,随后逐渐趋于稳定;当体系从光照条件变为无光时,体系中H_2O_2含量呈下降趋势。生物膜体系为避光条件时,体系中的H_2O_2含量不为零,H_2O_2同样有生成和积累,但其浓度显著低于光照的体系。生物膜数量的增减会直接导致体系中H_2O_2浓度的相应增减。有机配体的存在使体系H_2O_2浓度显著下降。与p H=9相比,p H=7和5的体系中H_2O_2浓度更高。自然水体生物膜体系中的H_2O_2浓度主要由(1)生物膜生产H_2O_2、(2)H_2O_2自然分解和(3)生物膜去除H_2O_2三种作用共同决定。各因素主要通过影响这三种作用来影响生物膜体系中的H_2O_2浓度。在同时存在生物膜和光照的体系中,第一种作用往往是决定H_2O_2浓度及其变化的主导因素。在光照条件下的生物膜模拟实验体系中,H_2O_2、·OH、·O_2~-、~1O_2四种ROS均存在,且本研究所选择的CAT、IPA、SOD、FFA可以有效去除生物膜体系中存在的H_2O_2、·OH、·O_2~-、~1O_2。这四种ROS(H_2O_2、·OH、·O_2~-、~1O_2)被清除前后体系中的DBS降解量不同,这表明它们对DBS的降解均有作用。在加入SOD的体系中,SOD歧化·O_2~-后生成H_2O_2和O2,体系中H_2O_2浓度和溶解氧升高,从而导致DBS的降解量增加。在加入CAT、IPA、FFA的体系中,去除了相应ROS,同时体系中的H_2O_2浓度因ROS间转化的平衡被打破而降低,体系中的DBS的降解量减少。在自然水体生物膜体系中DBS的降解是多种ROS共同作用的结果。H_2O_2因其较高的稳定浓度对DBS的降解起了主要作用,·OH、·O_2~-和~1O_2对DBS的降解也有一定的直接和间接影响,但这三种ROS因其寿命短、浓度低,对DBS降解的作用小于H_2O_2的作用。
【关键词】：自然水体生物膜 活性氧 过氧化氢 十二烷基苯磺酸钠 降解
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X131.2
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-18
• 1.1 自然水体生物膜10
• 1.2 自然水体中的活性氧成分10-15
• 1.2.1 过氧化氢11-12
• 1.2.2 羟基自由基12-14
• 1.2.3 超氧阴离子14
• 1.2.4 单线态氧14-15
• 1.3 自然水体生物膜体系中有机污染物的降解15-16
• 1.4 研究内容与意义16-18
• 第2章 实验方法与材料18-34
• 2.1 主要仪器与试剂18-20
• 2.1.1 主要仪器18
• 2.1.2 主要试剂18-20
• 2.2 自然水体生物膜的培养及表征20-21
• 2.2.1 生物膜的培养20-21
• 2.2.2 生物膜的表征21
• 2.3 自然水体生物膜体系的模拟实验21-29
• 2.3.1 模拟实验体系21-22
• 2.3.2 自然水体生物膜体系中H_2O_2的生成实验22-25
• 2.3.3 自然水体生物膜体系中ROS对DBS的降解作用实验25-29
• 2.4 ROS的荧光探针的合成及其测定29-34
• 第3章 结果与讨论34-50
• 3.1 自然水体生物膜的表征34-35
• 3.2 自然水体生物膜体系中H_2O_2的生成35-39
• 3.2.1 光照条件变化与H_2O_2生成的关系35-36
• 3.2.2 生物膜数量与H_2O_2生成的关系36-37
• 3.2.3 有机配体与H_2O_2生成的关系37-38
• 3.2.4 pH值与H_2O_2生成的关系38-39
• 3.3 自然水体生物膜体系中ROS对DBS的降解作用39-50
• 3.3.1 H_2O_2对DBS的降解作用39-41
• 3.3.2 ·OH对DBS的降解作用41-43
• 3.3.3 ·O_2~-对DBS的降解作用43-45
• 3.3.4 ~1O_2对DBS的降解作用45-48
• 3.3.5 对比各ROS对DBS降解作用48-50
• 第4章 结论50-51
• 参考文献51-58
• 作者简介及在学期间科研成果58-59
• 致谢59

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