Pt/分子筛催化剂上氢气选择催化还原NO的研究
发布时间：2021-08-14 13:35
氮氧化物（NOx）是大气的主要污染物。选择催化还原法（SCR）是消除大气中NOx的有效方法。近年来,H2以其清洁、低温高活性的特点逐渐引起人们的研究兴趣。本文以ZSM-35分子筛为载体,考察了金属负载型ZSM-35催化剂在氢气选择催化还原NO（H2-SCR）反应中的活性,并通过金属助剂添加、共结晶载体使用、快速SCR反应等提高催化剂的活性和选择性。同时利用多种表征手段深入探讨H2-SCR反应机理、金属助剂的作用以及快速SCR反应的优势。在相同条件下比较了Pt基ZSM-35催化剂与ZSM-5、Beta催化剂的H2-SCR反应性能。120℃时,Pt/ZSM-35催化剂上的NO转化率达到80.8%,相应的N2选择性为68.5%,明显优于Pt/ZSM-5、Pt/Beta。XRD和NH3-TPD结果说明三种催化剂上均含有金属态的Pt物种；Pt引入未改变载体的骨架和晶体结构,但是降低了强酸中心数量。原位红外光谱结果说明反应条件下原位生成了吸附氨物种。进一步研究表明Pt负载量对Pt/ZSM-35催化剂H2-SCR反应活性有一定影响。XRD、TEM、XPS结果显示Pt/ZSM-35催化剂上80%的Pt...
【文章来源】：南开大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：139 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
载体的NH3一TPo图
第 3 章 P吃 SM 一35 催化剂在 H Z一SC R 反应中的性能研究的酸性最弱, 其活性也是最低的 "这说明载体的酸性对催化剂活性有一定影响 " 但是 Z SM 一5 分子筛是三种载体中酸性最其活性却低于 ZSM 一53 分子筛为载体的催化剂 "这说明载体剂在 H Z一SC R 反应中活性的唯一因素 "
第 3 章 P吃 SM 一35 催化剂在 H Z一sc R 反应 中的性能研究了 1% P吃 SM 一35 催化剂上 102 0C 和 41 0 /C 的原的红外光谱图 " 120 /C 时在 1000 ppm N O + 500反应形成 5 个正峰 (2448, 1630, 2808, 3006 98 cm 一,) " 其中, 1484 mc 一,处谱峰可以归属于 Pt l或者 N H3 与 B 酸中心结合形成的N 场+的峰[46 l附时并未检测到, 且伴随这一谱峰在 32 71 cm 一.处的伸缩振动峰 471 ], 因此, 我们将 1448 "m 一, 处谱成的N 比十离子的出峰 " 位于 1603 , 2808 和 30的分子水的出峰 [8. ]" 3598 cm 一, 处峰归属于 is O( 川, 而倒峰的出现说明反应过程中消耗了 is (o )l 上, 因而在其形成过程中必然包含质子的消耗, 这一致 6[. J"
【参考文献】：
期刊论文
[1]MCM-49与ZSM-35的共结晶及混合物的芳构化性能比较[J]. 谢素娟,刘盛林,张玲,徐龙伢. 石油学报(石油加工). 2009(S2)
[2]用固体核磁共振研究HZSM-35分子筛的酸性[J]. 刘勇,张维萍,谢素娟,徐龙伢,韩秀文,包信和. 催化学报. 2009(02)
[3]V2O5-CeO2/TiO2催化剂上低温氨选择性催化还原NO的性能[J]. 黄妍,童志权,伍斌,张俊丰. 燃料化学学报. 2008(05)
[4]Pt/Si-MCM-41介孔结构对低温NO+H2+O2反应的影响（英文）[J]. 武鹏,刘运霞,章福祥,李兰冬,杨雅莉,关乃佳. 物理化学学报. 2008(03)
[5]Pt/SAPO-34在低温H2选择催化还原NO反应中的催化活性[J]. 武鹏,刘运霞,章福祥,武光军,吕宝成,关乃佳. 催化学报. 2008(02)
[6]Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst[J]. LI Zhe SHEN Lin-tao HUANG Wei~* XIE Ke-chang Key Laboratory of Coal Science and Technology,Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China.. Journal of Environmental Sciences. 2007(12)
[7]ZSM5/ZSM11共结晶分子筛上二乙苯气相烷基转移[J]. 赵雪松,刘盛林,陈福存,谢素娟,徐龙伢,王清遐. 黑龙江大学自然科学学报. 2006(03)
[8]Ni/H-USY催化剂上甲烷选择性催化还原NOx的性能[J]. 张惠,方和良,施耀,李伟,谭天恩,郑小明. 化工学报. 2006(02)
[9]MCM22/ZSM35共结晶分子筛上催化裂化汽油改质[J]. 刘盛林,牛雄雷,谢素娟,吴治华,彭建彪,徐龙伢. 石油化工. 2005(04)
[10]预处理条件对Pt/Al2O3催化还原NO的活性影响[J]. 王静,傅立新,李俊华. 高等学校化学学报. 2004(06)
本文编号：3342559
【文章来源】：南开大学天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：139 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
载体的NH3一TPo图
第 3 章 P吃 SM 一35 催化剂在 H Z一SC R 反应中的性能研究的酸性最弱, 其活性也是最低的 "这说明载体的酸性对催化剂活性有一定影响 " 但是 Z SM 一5 分子筛是三种载体中酸性最其活性却低于 ZSM 一53 分子筛为载体的催化剂 "这说明载体剂在 H Z一SC R 反应中活性的唯一因素 "
第 3 章 P吃 SM 一35 催化剂在 H Z一sc R 反应 中的性能研究了 1% P吃 SM 一35 催化剂上 102 0C 和 41 0 /C 的原的红外光谱图 " 120 /C 时在 1000 ppm N O + 500反应形成 5 个正峰 (2448, 1630, 2808, 3006 98 cm 一,) " 其中, 1484 mc 一,处谱峰可以归属于 Pt l或者 N H3 与 B 酸中心结合形成的N 场+的峰[46 l附时并未检测到, 且伴随这一谱峰在 32 71 cm 一.处的伸缩振动峰 471 ], 因此, 我们将 1448 "m 一, 处谱成的N 比十离子的出峰 " 位于 1603 , 2808 和 30的分子水的出峰 [8. ]" 3598 cm 一, 处峰归属于 is O( 川, 而倒峰的出现说明反应过程中消耗了 is (o )l 上, 因而在其形成过程中必然包含质子的消耗, 这一致 6[. J"
【参考文献】：
期刊论文
[1]MCM-49与ZSM-35的共结晶及混合物的芳构化性能比较[J]. 谢素娟,刘盛林,张玲,徐龙伢. 石油学报(石油加工). 2009(S2)
[2]用固体核磁共振研究HZSM-35分子筛的酸性[J]. 刘勇,张维萍,谢素娟,徐龙伢,韩秀文,包信和. 催化学报. 2009(02)
[3]V2O5-CeO2/TiO2催化剂上低温氨选择性催化还原NO的性能[J]. 黄妍,童志权,伍斌,张俊丰. 燃料化学学报. 2008(05)
[4]Pt/Si-MCM-41介孔结构对低温NO+H2+O2反应的影响（英文）[J]. 武鹏,刘运霞,章福祥,李兰冬,杨雅莉,关乃佳. 物理化学学报. 2008(03)
[5]Pt/SAPO-34在低温H2选择催化还原NO反应中的催化活性[J]. 武鹏,刘运霞,章福祥,武光军,吕宝成,关乃佳. 催化学报. 2008(02)
[6]Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst[J]. LI Zhe SHEN Lin-tao HUANG Wei~* XIE Ke-chang Key Laboratory of Coal Science and Technology,Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China.. Journal of Environmental Sciences. 2007(12)
[7]ZSM5/ZSM11共结晶分子筛上二乙苯气相烷基转移[J]. 赵雪松,刘盛林,陈福存,谢素娟,徐龙伢,王清遐. 黑龙江大学自然科学学报. 2006(03)
[8]Ni/H-USY催化剂上甲烷选择性催化还原NOx的性能[J]. 张惠,方和良,施耀,李伟,谭天恩,郑小明. 化工学报. 2006(02)
[9]MCM22/ZSM35共结晶分子筛上催化裂化汽油改质[J]. 刘盛林,牛雄雷,谢素娟,吴治华,彭建彪,徐龙伢. 石油化工. 2005(04)
[10]预处理条件对Pt/Al2O3催化还原NO的活性影响[J]. 王静,傅立新,李俊华. 高等学校化学学报. 2004(06)
本文编号：3342559
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