光催化降解甲苯的实验研究

发布时间：2017-04-30 03:08

  本文关键词：光催化降解甲苯的实验研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着能源化工行业的发展,我国每年能源消费总量仍在不断攀升,每年因大量使用化石燃料带来的环境污染也越来越严重,尤其是大气环境中的挥发性有机污染物(VOCs),严重危害人类健康及生态系统安全。随着环境形势的紧迫,对挥发性有机化合物的治理日益受到各国的重视,许多国家和地区已对VOCs的排放制定了严格的标准。由于在根源上很难保证直接抑制VOCs的生成,因而必须高效治理产生的VOCs, TiO2光催化降解技术具有能耗低、适用范围广等优点,近年来受到广泛的关注。目前大多数改性的Ti02对光利用率仍然有很大的提升空间,且光催化降解的具体途径及机理仍存在很大的争议。因此,本文搭建了间歇式光氧化降解试验台及连续式光催化降解试验台,并选取甲苯作为研究对象,开展了光催化氧化降解实验,分析了甲苯在不同工况下的降解规律,据此提出合理的反应机理。(1)在光氧化及光催化降解反应中,随着甲苯初始浓度的增加,甲苯转化率会缓慢下降；而光照强度的增强,则会使其逐渐升高；在进行动力学分析时,发现甲苯光氧化降解和光催化降解反应均符合伪一级反应动力学方程。(2)通过间歇式光氧化降解试验结果得知,甲苯光氧化降解的中间产物主要包括苯、苯甲酸、乙醇、乙酸等,且随着光照强度的增加,代表性产物乙醇(无毒无害)的相对含量由38.7%增加到43.19%,而含苯环产物的相对含量由58.05%降至42.01%,且光照时间越长,甲苯的降解比较充分,而这些中间产物还可被进一步降解成水和二氧化碳等小分子。(3)基于连续式光催化降解试验系统,以Ti02为基体,掺杂了不同比例的La、硫脲对催化剂进行了改性,开展了光催化降解试验。采用溶胶-凝胶法制备了La单掺改性Ti02催化剂,发现在550℃下煅烧的La/TiO2催化剂表现出了较高的催化活性；当La掺杂含量为2.5%时(催化剂LMT-2.5-550),甲苯转化率最高,达到31.17%,比商业P25高11.83%;而在制备La/S共掺改性TiO2催化剂时发现,当硫脲掺杂比例为25%时(催化剂SMT-25-550),催化降解性能最优,甲苯转化率达到55.40%,比相同条件下催化剂LMT-2.5-550的甲苯转化率高24.23%,比商业P25高36.06%。(4)无掺杂催化剂TiO2表面主要有甲苯与羟基自由基反应生成的苯甲酸和苯甲醇,还有由产物苯甲醛在光照与催化剂的共同作用下与体系中生成的甲醇反应得到的苯甲酸甲酯等；而甲苯在催化剂LMT-2.5-550作用下转化率较高,表面产物主要生成了苯甲醇、苯甲酸以及苯甲醛与体系中生成的甲醇反应生成苯甲醛缩二甲醇等；在催化剂SMT-25-550作用下,甲苯转化率达到55.40%,且转化产物十分复杂,包含苯甲酸乙酯以及苯甲酸和苯甲酸甲酯的羟基化同分异构体,为开环反应降低了活化能,间接说明了甲苯转化程度更高。
【关键词】：光催化 甲苯 动力学 降解机理 TiO_2
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701
【目录】：

• 致谢5-7
• 摘要7-9
• Abstract9-14
• 1 绪论14-19
• 1.1 引言14-15
• 1.2 VOCs处理方法15-17
• 1.3 光催化降解技术17-19
• 2 光催化综述19-28
• 2.1 TiO_2活性的影响因素19-21
• 2.2 TiO_2光催化剂改性21-22
• 2.3 光催化降解效果影响因素22-25
• 2.3.1 初始反应浓度23
• 2.3.2 光照强度23
• 2.3.3 相对湿度23-24
• 2.3.4 反应温度24
• 2.3.5 光源24-25
• 2.4 光反应器类型25
• 2.5 光催化降解产物研究25-26
• 2.6 TiO_2光催化反应动力学26
• 2.7 本文研究内容26-28
• 3 实验系统及分析方法28-33
• 3.1 试剂、药品与气体28
• 3.2 实验装置28-30
• 3.2.1 间歇式光反应器28-29
• 3.2.2 连续式光反应器29-30
• 3.3 产物分析30-31
• 3.4 催化剂表征31-32
• 3.4.1 N_2-物理吸附31
• 3.4.2 X-射线衍射31-32
• 3.4.3 X-射线光电子能谱32
• 3.4.4 紫外-可见漫反射光谱32
• 3.5 本章小结32-33
• 4 甲苯的光氧化降解33-40
• 4.1 引言33
• 4.2 实验流程及计算指标33-34
• 4.3 实验结果34-39
• 4.3.1 甲苯初始浓度的影响34-35
• 4.3.2 光照强度的影响35-36
• 4.3.3 相对湿度的影响36-37
• 4.3.4 光降解产物机理分析37-39
• 4.4 本章小结39-40
• 5 镧掺杂介孔TiO_2的光催化性能40-58
• 5.1 引言40-41
• 5.2 催化剂制备41
• 5.3 实验流程及实验指标41-42
• 5.4 催化剂表征42-48
• 5.4.1 BET42
• 5.4.2 XRD42-45
• 5.4.3 XPS45-47
• 5.4.4 DRS47-48
• 5.5 催化剂活性测试48-50
• 5.6 反应条件影响50-53
• 5.6.1 甲苯初始浓度的影响50-52
• 5.6.2 光照强度的影响52-53
• 5.7 催化剂表面产物测定53-56
• 5.8 本章小结56-58
• 6 镧硫共掺改性TiO_2的光催化性能58-68
• 6.1 引言58
• 6.2 催化剂制备58-59
• 6.3 催化剂表征59-62
• 6.3.1 BET59
• 6.3.2 XRD59-60
• 6.3.3 XPS60-62
• 6.3.4 DRS62
• 6.4 催化剂活性测试62-63
• 6.5 反应条件影响63-65
• 6.5.1 甲苯初始浓度的影响63-64
• 6.5.2 光照强度的影响64-65
• 6.6 催化剂表面产物分析65-66
• 6.7 本章小结66-68
• 7 全文总结与展望68-71
• 7.1 总结68-69
• 7.2 本文创新点69
• 7.3 本文研究展望69-71
• 作者简介71-72
• 参考文献72-75

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