A.ferrooxidans对高硫煤矸石去除酸性水体中Cr（Ⅵ）的强化作用
发布时间：2021-08-25 15:02
本研究考察了Acidithiobacillus ferrooxidans（A.ferrooxidans）联合高硫煤矸石（富含FeS2）对模拟煤矿酸性水体中Cr（Ⅵ）的去除效果.结果表明,处理Cr（Ⅵ）初始浓度为50mg/L的模拟煤矿酸性废水（pH=2.5）时,投配率为6.67～33.33g/L高硫煤矸石可使Cr（Ⅵ）去除达到良好效果.50mg/LCr（Ⅵ）在24h内即可完全被高硫煤矸石中的FeS2还原成Cr（Ⅲ）,且在反应终点时（120h）,6.67,13.33,33.33g/L高硫煤矸石对还原产物Cr（Ⅲ）的吸附去除率分别为7.1%、20.2%、29.1%.然而,在高硫煤矸石的还原和吸附作用下,大部分的Cr仍以Cr（Ⅲ）形式残留在酸性水体中,且高硫煤矸石的大量投加也给水体带来了Fe2+、Fe3+、SO42-等二次污染物.在高硫煤矸石-Cr（Ⅵ）体系中引入A.ferrooxidans和9K培养基后,A.ferrooxidans介导的Fe2+
【文章来源】：中国环境科学. 2020,40(09)北大核心EICSCD
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
A.f+5gCG处理与A.f+5gCG+9K处理反应终点收集滤渣XRD图谱
值得注意的是,当酸性体系中不存在A.ferrooxidans时(5g CG处理),在120h的反应时间内,溶液p H值的变化趋势与A.f+5gCG处理基本吻合.理论上,5g CG处理主要发生反应(1)和反应(2),而由反应(4)可知,在A.ferrooxidans的催化氧化作用下,A.f+5g CG处理体系反应终点的p H值应该比5g CG处理更高.造成上述结果的可能原因是体系无养分引入导致A.ferrooxidans无法完成正常繁殖过程,且随着持续时间延长,微生物活性越来越弱,致使Fe2+生物氧化受限(图2中5gCG和A.f+5gCG处理体系Fe2+浓度的一致性可对此进行佐证).与之对应地,当向A.f+5gCG体系中补充9K培养基后(A.f+5gCG+9K处理),在营养供给充足环境下,A.ferrooxidans能够顺利生长繁殖且维持较高的生物活性,其介导的生物氧化过程能够正常进行(反应(4)),从而使得体系p H值上升幅度大于A.f+5gCG处理,并在72h时达到最大值2.84.然而,随着反应的持续进行,A.f+5gCG+9K处理p H值在72h后开始迅速下降直至培养终点的2.52.由反应(1)、(2)、(4)可知,添加高硫煤矸石系列处理的p H值不断上升主要归因于反应(1)的耗酸过程,而反应(2)和(4)对体系的酸度综合效应影响较小,理论上只会产生少量H+.因此,推断A.f+5gCG+9K处理体系的p H值在72h后迅速下降可能受其它因素的调控.文献资料表明,A.ferrooxidans在高效催化酸性硫酸盐环境中Fe2+向Fe3+转化的同时,会伴随着Fe3+水解产生施氏矿物、黄铁矾等次生铁矿物[27-28].具体反应式如下:
矿物的结晶程度、颗粒大小、团聚现象、相对表面积大小等表观特征,可通过矿物的扫描电镜(SEM)直观反映[29];矿物类型则可采用X射线衍射仪(XRD)进行测定.为了进一步验证A.f+5g CG+9K处理后期阶段(72～120h)体系p H值和TFe浓度显著下降是否由反应(5)或(6)的Fe3+水解矿化过程引起,并观察和判定次生铁矿物的形貌特征及种类构成.本研究对A.f+5gCG+9K处理所得滤渣进行了SEM观察和XRD分析,并以A.f+5g CG处理作为对照进行比较(图3,4).由图3可知,A.f+5g CG处理所得滤渣(实际上就是高硫煤矸石)表现出一定的团聚结构,表面凹凸不平且形状不规则.与之对应地,A.f+5gCG+9K处理所得高硫煤矸石表面包裹着具有丰富孔隙结构的网状和针状毛刺矿物,并且存在晶形完好菱面体状矿物掺杂其中,这证实了A.f+5gCG+9K处理后期确有次生铁矿物生成.据文献报道,A.ferrooxidans介导的生物成因黄钾铁矾颗粒分布均匀,晶型规整并呈菱面体状,大小约1～4μm[30-32];相关研究发现,在酸性矿山废水中生物成因施氏矿物为海胆形或网状结构,粒径在1～2μm之间[33-34].显然,A.f+5g CG+9K处理所得次生铁矿物具备了施氏矿物和黄铁矾的典型特征.图4为A.f+5gCG+9K和A.f+5gCG处理反应终点收集滤渣XRD图谱.参考JCPDS施氏矿物(典型特征衍射峰位置2θ=35.16°等)和黄钾铁矾(典型特征衍射峰位置2θ=17.41°、28.97°、35.28°、45.86°、49.93°等)标准图谱,结合衍射峰位置及相对强度判断[35],A.f+5g CG+9K处理表面包裹矿物应为施氏矿物和黄钾铁矾的混合物.
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同条件下形成的黄钾铁矾微形貌对比研究[J]. 曹丽娜,陈炳辉,苟习颖,邹琦. 高校地质学报. 2019(03)
[2]NH4+对次生铁矿物形成及重金属去除的影响[J]. 宋永伟,王鹤茹,曹艳晓,朱祎涵,周立祥. 中国环境科学. 2018(06)
[3]煤矸石复合吸附剂对Cr6+的吸附性能[J]. 陈莉荣,赵林凯,张铁军,姜庆宏,苏洁,李卫平. 煤炭技术. 2017(01)
[4]矸石基X型分子筛对水中Co2+、Cu2+、Cd2+和Cr3+的去除[J]. 陈建龙,卢新卫,张萌萌,徐雪,赵妮. 环境工程学报. 2014(09)
[5]Fe（Ⅲ）供应速率对无定型施氏矿物形成的影响[J]. 柏双友,梁剑茹,王敏,周立祥. 矿物学报. 2011(02)
[6]不同底物驯化氧化亚铁硫杆菌的差异及对煤炭生物脱硫效率的影响[J]. 张德伟,周立祥,杨新萍,王世梅. 环境科学. 2011(01)
[7]不同因素影响下Fe（Ⅲ）水解中和法制备FeOOH矿相的光谱分析[J]. 熊慧欣,梁剑茹,徐轶群,周立祥. 光谱学与光谱分析. 2009(07)
[8]微生物-矿物接触作用对金属硫化物溶解的影响——氧化亚铁硫杆菌参与黄铜矿溶解的初步研究[J]. 苏贵珍,陆建军,陆现彩,李娟,韩晓冬,王睿勇,王汝成. 地学前缘. 2008(06)
[9]煤矸石基混凝剂在制革废水处理中的应用[J]. 隋智慧,刘安军,赵欣. 化工矿物与加工. 2007(03)
[10]氧化亚铁硫杆菌对黄铁矿的氧化作用初探[J]. 蒋磊,周怀阳,彭晓彤. 矿物学报. 2007(01)
本文编号：3362339
【文章来源】：中国环境科学. 2020,40(09)北大核心EICSCD
【文章页数】：8 页
【部分图文】：
A.f+5gCG处理与A.f+5gCG+9K处理反应终点收集滤渣XRD图谱
值得注意的是,当酸性体系中不存在A.ferrooxidans时(5g CG处理),在120h的反应时间内,溶液p H值的变化趋势与A.f+5gCG处理基本吻合.理论上,5g CG处理主要发生反应(1)和反应(2),而由反应(4)可知,在A.ferrooxidans的催化氧化作用下,A.f+5g CG处理体系反应终点的p H值应该比5g CG处理更高.造成上述结果的可能原因是体系无养分引入导致A.ferrooxidans无法完成正常繁殖过程,且随着持续时间延长,微生物活性越来越弱,致使Fe2+生物氧化受限(图2中5gCG和A.f+5gCG处理体系Fe2+浓度的一致性可对此进行佐证).与之对应地,当向A.f+5gCG体系中补充9K培养基后(A.f+5gCG+9K处理),在营养供给充足环境下,A.ferrooxidans能够顺利生长繁殖且维持较高的生物活性,其介导的生物氧化过程能够正常进行(反应(4)),从而使得体系p H值上升幅度大于A.f+5gCG处理,并在72h时达到最大值2.84.然而,随着反应的持续进行,A.f+5gCG+9K处理p H值在72h后开始迅速下降直至培养终点的2.52.由反应(1)、(2)、(4)可知,添加高硫煤矸石系列处理的p H值不断上升主要归因于反应(1)的耗酸过程,而反应(2)和(4)对体系的酸度综合效应影响较小,理论上只会产生少量H+.因此,推断A.f+5gCG+9K处理体系的p H值在72h后迅速下降可能受其它因素的调控.文献资料表明,A.ferrooxidans在高效催化酸性硫酸盐环境中Fe2+向Fe3+转化的同时,会伴随着Fe3+水解产生施氏矿物、黄铁矾等次生铁矿物[27-28].具体反应式如下:
矿物的结晶程度、颗粒大小、团聚现象、相对表面积大小等表观特征,可通过矿物的扫描电镜(SEM)直观反映[29];矿物类型则可采用X射线衍射仪(XRD)进行测定.为了进一步验证A.f+5g CG+9K处理后期阶段(72～120h)体系p H值和TFe浓度显著下降是否由反应(5)或(6)的Fe3+水解矿化过程引起,并观察和判定次生铁矿物的形貌特征及种类构成.本研究对A.f+5gCG+9K处理所得滤渣进行了SEM观察和XRD分析,并以A.f+5g CG处理作为对照进行比较(图3,4).由图3可知,A.f+5g CG处理所得滤渣(实际上就是高硫煤矸石)表现出一定的团聚结构,表面凹凸不平且形状不规则.与之对应地,A.f+5gCG+9K处理所得高硫煤矸石表面包裹着具有丰富孔隙结构的网状和针状毛刺矿物,并且存在晶形完好菱面体状矿物掺杂其中,这证实了A.f+5gCG+9K处理后期确有次生铁矿物生成.据文献报道,A.ferrooxidans介导的生物成因黄钾铁矾颗粒分布均匀,晶型规整并呈菱面体状,大小约1～4μm[30-32];相关研究发现,在酸性矿山废水中生物成因施氏矿物为海胆形或网状结构,粒径在1～2μm之间[33-34].显然,A.f+5g CG+9K处理所得次生铁矿物具备了施氏矿物和黄铁矾的典型特征.图4为A.f+5gCG+9K和A.f+5gCG处理反应终点收集滤渣XRD图谱.参考JCPDS施氏矿物(典型特征衍射峰位置2θ=35.16°等)和黄钾铁矾(典型特征衍射峰位置2θ=17.41°、28.97°、35.28°、45.86°、49.93°等)标准图谱,结合衍射峰位置及相对强度判断[35],A.f+5g CG+9K处理表面包裹矿物应为施氏矿物和黄钾铁矾的混合物.
【参考文献】：
期刊论文
[1]不同条件下形成的黄钾铁矾微形貌对比研究[J]. 曹丽娜,陈炳辉,苟习颖,邹琦. 高校地质学报. 2019(03)
[2]NH4+对次生铁矿物形成及重金属去除的影响[J]. 宋永伟,王鹤茹,曹艳晓,朱祎涵,周立祥. 中国环境科学. 2018(06)
[3]煤矸石复合吸附剂对Cr6+的吸附性能[J]. 陈莉荣,赵林凯,张铁军,姜庆宏,苏洁,李卫平. 煤炭技术. 2017(01)
[4]矸石基X型分子筛对水中Co2+、Cu2+、Cd2+和Cr3+的去除[J]. 陈建龙,卢新卫,张萌萌,徐雪,赵妮. 环境工程学报. 2014(09)
[5]Fe（Ⅲ）供应速率对无定型施氏矿物形成的影响[J]. 柏双友,梁剑茹,王敏,周立祥. 矿物学报. 2011(02)
[6]不同底物驯化氧化亚铁硫杆菌的差异及对煤炭生物脱硫效率的影响[J]. 张德伟,周立祥,杨新萍,王世梅. 环境科学. 2011(01)
[7]不同因素影响下Fe（Ⅲ）水解中和法制备FeOOH矿相的光谱分析[J]. 熊慧欣,梁剑茹,徐轶群,周立祥. 光谱学与光谱分析. 2009(07)
[8]微生物-矿物接触作用对金属硫化物溶解的影响——氧化亚铁硫杆菌参与黄铜矿溶解的初步研究[J]. 苏贵珍,陆建军,陆现彩,李娟,韩晓冬,王睿勇,王汝成. 地学前缘. 2008(06)
[9]煤矸石基混凝剂在制革废水处理中的应用[J]. 隋智慧,刘安军,赵欣. 化工矿物与加工. 2007(03)
[10]氧化亚铁硫杆菌对黄铁矿的氧化作用初探[J]. 蒋磊,周怀阳,彭晓彤. 矿物学报. 2007(01)
本文编号：3362339
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