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V 2 O 5 /Ti-Ce柱撑粘土催化剂对H 2 S选择性催化氧化的研究

发布时间:2021-09-19 04:09
  本文制备一种名为TiO2-CeO2的柱撑粘土催化剂(简称Ti-Ce-PILCs),表面负载为5%V2O5,用于进行H2S选择性催化氧化反应研究,通过XPS、氮气吸附脱附曲线、XRD、H2-TPR、FT-IR、TG、NH3-TPD、TEM、SEM和XRF等表征方法,研究催化剂物理化学性质及在H2S选择性催化氧化反应中柱撑粘土催化剂的稳定性、催化活性及催化机理等。(1)研究CeO2、V2O5和TiO2三者相互作用对柱撑粘土催化剂稳定性和催化活性的影响,结果表明CeO2能够提高催化剂热稳定性,通过提供大量晶格氧和表面化学吸附氧,加强了负载于催化剂表面的V2O5氧化还原作用;TiO2增强了低价态氧化铈和氧化钒的再氧化作用,有效地抵制了催化剂的硫酸盐化。(2)通过三种类型的表面活性剂对V2O5/Ti-Ce-PILC催化剂进行了改性,研究表面活性剂与柱化剂间的相互作用关系。实验结果表明,表面活性剂改性对柱撑粘土催化剂的晶体结构、化学组成、孔结构、分布状态及催化性能均有很大影响。(3)改性后催化剂的催化性能与原料气体中O2/H2S的组分比值有关,当其比值稍高于O2/H2S化学计量比时,多余的O2促进... 

【文章来源】:华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:86 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 H_2S的消除
        1.1.1 H_2S的危害
        1.1.2 H_2S选择性催化氧化原理和研究现状
        1.1.3 硫化氢选择性催化氧化反应催化剂研究概况
    1.2 柱撑粘土
        1.2.1 柱撑粘土研究进展
        1.2.2 柱撑粘土物化性质
        1.2.3 柱撑粘土的应用
    1.3 柱撑粘土的制备
        1.3.1 基质粘土的选择
        1.3.2 柱化剂的作用
        1.3.3 柱撑粘土制备方法
    1.4 负载金属氧化物柱撑粘土催化剂
        1.4.1 金属氧化物
        1.4.2 金属氧化物负载方法
        1.4.3 金属氧化物负载柱撑粘土催化性能的影响因素
    1.5 本文主要研究内容
第2章 实验原料、设备与测试方法
    2.1 H_2S选择性催化氧化反应的实验内容
        2.1.1 反应装置
        2.1.2 实验步骤
        2.1.3 实验原料气组成与配气
        2.1.4 实验工况
    2.2 催化剂制备
        2.2.1 实验原料与试剂
        2.2.2 仪器与设备
        2.2.3 柱化剂制备方法
        2.2.4 V_2O_5/Ti-Ce柱撑粘土制备方法
    2.3 催化剂的表征与催化活性评价
        2.3.1 催化剂的表征
        2.3.2 催化剂的活性评价
第3章 V_2O_5/Ti-Ce-PILC催化剂中金属氧化物间的相互作用关系
    3.1 催化剂的结构和物化性质
        3.1.1 催化剂的XRD表征
        3.1.2 催化剂的氮气吸附脱附表征
        3.1.3 催化剂的热重分析
        3.1.4 催化剂的FT-IR分析
        3.1.5 催化剂的SEM分析
        3.1.6 催化剂的TEM分析
    3.2 催化剂的H_2-TPR分析
    3.3 催化剂的NH_3-TPD分析
    3.4 催化活性
        3.4.1 催化剂的催化性能
        3.4.2 催化剂的催化稳定性
    3.5 催化机理
    3.6 失活再生反应
    3.7 本章小结
第4章 V_2O_5/Ti-Ce-PILC催化剂中表面活性剂与柱化剂的相互作用关系
    4.1 催化剂的结构性质
        4.1.1 不同表面活性剂对催化剂结构性质的影响
        4.1.2 表面活性剂的添加量对柱撑粘土结构性质的影响
        4.1.3 柱化剂的含量对柱撑粘土结构性质的影响
    4.2 催化剂的H_2-TPR分析
    4.3 催化剂的NH_3-TPD分析
    4.4 催化性能
        4.4.1 反应时间对催化性能的影响
        4.4.2 原料气中O_2/H_2S比值对催化剂催化性能的影响
    4.5 催化机理
    4.6 分子动力学模拟表面活性剂与柱化剂间相互作用关系
        4.6.1 分子模拟的发展现状
        4.6.2 分子模拟软件Material Stuio
        4.6.3 双层结构模型
        4.6.4 模拟参数的选择及设定
        4.6.5 分子动力学模拟结果与讨论
    4.7 本章小结
第5章 结论
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
附录:研究生期间发表论文及获奖情况



本文编号:3400984

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