VUV/HPW/BMMs体系对全氟辛酸（PFOA）的脱氟研究
发布时间：2021-09-19 04:28
采用真空紫外灯（VUV）和双模型介孔材料（BMMs）负载磷钨酸（HPW）催化剂构建光催化体系,探究该体系对水中全氟辛酸（PFOA）的脱氟效果.研究了PFOA初始浓度、HPW/BMMs投加量、初始p H值对体系脱氟的影响,并采用响应曲面法（Response Surface Method,RSM）分析了最佳边界反应条件.结果表明,体系对PFOA具有明显的脱氟效果:脱氟效率随PFOA初始浓度的增大而减小;催化剂投加量为0.2 g·L-1,脱氟效率最高达50.2%;体系p H为34时,体系脱氟效果显著.基于Box-Behnken响应曲面法,各影响因子对脱氟效率的显著性排序为:p H>PFOA初始浓度>HPW/BMMs投加量.p H值与HPW/BMMs投加量及初始PFOA浓度交互作用显著,模型回归性良好,最佳运行条件为:p H=3.82,HPW/BMMs投加量为0.3 g·L-1,PFOA初始浓度为20 mg·L-1,反应4 h的脱氟率达到52.6%,与预测值相比偏差为1.2%.本研究为高效降解全...
【文章来源】：环境科学学报. 2017,37(11)北大核心CSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
光催化反应装置示意图
箱调控，在设定的时间间隔内取样，用离子色谱法检测水样中的F－浓度，以F－浓度来表征PFOA的降解情况．离子色谱仪(Dionex，ICS-90)工作条件:手动进样器(进样量1mL);色谱柱AS4A-SC4X250mm;流动相为Na2CO3(9mmol·L－1)，流速1mL·min－1;柱温箱柱温为40℃;带有抑制器的电导率检测器;扫描电流为45mA．氟离子标准曲线为:y=0．0．1039x(Ｒ2=0．9999)，定量F－的峰面积计算溶液中F－浓度．3结果与讨论(Ｒesultsanddiscussion)3．1VUV、VUV/HPW、VUV/HPW/BMMs体系对PFOA的降解效果图2VUV、VUV/BMMs、VUV/HPW、VUV/HPW/BMMs体系脱氟效果比较Fig．2PhotochemicaldefluorinationofPFOAunderVUV，VUV/BMMs，VUV/HPWandVUV/HPW/BMMssystem不调节pH值，反应温度通过恒温培养箱控制为25℃，分别采用VUV、VUV/BMMs、VUV/HPW、VUV/HPW/BMMs体系降解10mg·L－1PFOA溶液，其中，BMMs、HPW和HPW/BMMs投加量均为0．2g·L－1，脱氟效果见图2．由图2可知，随着紫外灯辐照时间增加，各体系脱氟率逐渐增大．反应进行4h后，单独的VUV体系脱氟率为18．7%，略高于VUV/BMMs体系，BMMs对体系的作用可忽略不计，对F－亦无吸附．加入HPW/BMMs后，体系对PFOA的脱氟率显著提升至50．2%，远优于VUV/HPW体系．本研究中紫外灯发射的VUV占整个光谱范围的12%～15%，体系光能以254nmUVC光为主，HPW和HPW/BMMs的加入均提高了体系的光能利用率，增加了光解途径，HPW/BMMs具有巨大的比表面积和双孔道结构，保证了PFOA与活性位点的充分接触．在紫外光照射下，除PFOA直接光解外，处于基态的［PW12O40］3－转化为激发态的［PW12O40］3－*，［PW12O40］3－*夺取PFOA羧基上的电子使C
－1)PFOA的脱氟效果，结果如图3所示．VUV/HPW/BMMs体系对各浓度PFOA均有明显的脱氟作用．反应4h后，脱氟率随着PFOA浓度的增大而减小，在5、10、20、30、40mg·L－1浓度下的脱氟率分别为52．1%、50．2%、44．3%、33．5、29．8%．从光化学原理可知，在紫外灯功率恒定的条件下，产生的光密度恒定．在PFOA浓度较低时，丰富的光子量能满足PFOA的直接光解和光催化降解，在较高的PFOA浓度下，可能会出现光子限制条件，产生的光子量无法满足过量PFOA的直接光解和光催化降解，导致PFOA的脱氟率降低(梁小燕等，2013)．图3PFOA初始浓度对VUV/HPW/BMMs体系脱氟的影响Fig．3EffectofinitialPFOAconcentrationondefluorinationinVUV/HPW/BMMssystem3．3HPW/BMMs投加量对VUV/HPW/BMMs体系脱氟的影响反应温度为25℃，初始pH值未调，PFOA初始浓度为10mg·L－1，考察不同HPW/BMMs投加量(0．1～1．0g·L－1)对PFOA脱氟的影响，结果如图4所示．从图4可见，VUV/HPW/BMMs体系对PFOA的脱氟率随着HPW/BMMs投加量的增大呈先增大后减小的趋势．在HPW/BMMs投加量为0．2g·L－1时，PFOA脱氟率达到最大值50．5%．在HPW/BMMs浓度较低时(＜0．2g·L－1)，随着催化剂投加量的增加，催化位点增多，脱氟率相应增大．当HPW/BMMs投加量超过0．2g·L－1，HPW/BMMs中磷钨酸分子间相互吸附作用强，降低了磷钨酸吸收光生空穴的效率，阻碍了强氧化性自由基［PW12O40］3－*的产生(黄志华，2015)．同时，HPW/BMMs投加量增加，对光反射增强，光吸收减少，光解效率下降，故PFOA脱氟率随着HPW/BMMs投加量增加反而下降(武钏，2007)．综上所述，在VUV/HPW/BMMs体系中催化剂投加量存在饱和点，过高的HPW/BMMs投加量反而对PFOA降解不利
【参考文献】：
期刊论文
[1]水中全氟化合物的活性炭吸附特性研究[J]. 孙博,马军. 给水排水. 2017(02)
[2]全氟辛酸诱导斑马鱼脾脏损伤及白细胞介素表达紊乱的免疫毒效应研究[J]. 马佳乐,侯萍,王思瑶,谢宁宁,沈旭丹,林康,吴聪慧,陆香君,张杭君. 环境科学学报. 2016(07)
[3]杂多酸光催化体系对全氟辛烷磺酸钾的脱氟研究[J]. 黄志华. 广东化工. 2015(13)
[4]介质阻挡放电等离子去除PFOA的影响因素及机制研究[J]. 王莉,喻泽斌,李明樾,孙蕾,陈颖,彭振波,孙玲芳,项国梁. 环境科学学报. 2015(03)
本文编号：3401015
【文章来源】：环境科学学报. 2017,37(11)北大核心CSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
光催化反应装置示意图
箱调控，在设定的时间间隔内取样，用离子色谱法检测水样中的F－浓度，以F－浓度来表征PFOA的降解情况．离子色谱仪(Dionex，ICS-90)工作条件:手动进样器(进样量1mL);色谱柱AS4A-SC4X250mm;流动相为Na2CO3(9mmol·L－1)，流速1mL·min－1;柱温箱柱温为40℃;带有抑制器的电导率检测器;扫描电流为45mA．氟离子标准曲线为:y=0．0．1039x(Ｒ2=0．9999)，定量F－的峰面积计算溶液中F－浓度．3结果与讨论(Ｒesultsanddiscussion)3．1VUV、VUV/HPW、VUV/HPW/BMMs体系对PFOA的降解效果图2VUV、VUV/BMMs、VUV/HPW、VUV/HPW/BMMs体系脱氟效果比较Fig．2PhotochemicaldefluorinationofPFOAunderVUV，VUV/BMMs，VUV/HPWandVUV/HPW/BMMssystem不调节pH值，反应温度通过恒温培养箱控制为25℃，分别采用VUV、VUV/BMMs、VUV/HPW、VUV/HPW/BMMs体系降解10mg·L－1PFOA溶液，其中，BMMs、HPW和HPW/BMMs投加量均为0．2g·L－1，脱氟效果见图2．由图2可知，随着紫外灯辐照时间增加，各体系脱氟率逐渐增大．反应进行4h后，单独的VUV体系脱氟率为18．7%，略高于VUV/BMMs体系，BMMs对体系的作用可忽略不计，对F－亦无吸附．加入HPW/BMMs后，体系对PFOA的脱氟率显著提升至50．2%，远优于VUV/HPW体系．本研究中紫外灯发射的VUV占整个光谱范围的12%～15%，体系光能以254nmUVC光为主，HPW和HPW/BMMs的加入均提高了体系的光能利用率，增加了光解途径，HPW/BMMs具有巨大的比表面积和双孔道结构，保证了PFOA与活性位点的充分接触．在紫外光照射下，除PFOA直接光解外，处于基态的［PW12O40］3－转化为激发态的［PW12O40］3－*，［PW12O40］3－*夺取PFOA羧基上的电子使C
－1)PFOA的脱氟效果，结果如图3所示．VUV/HPW/BMMs体系对各浓度PFOA均有明显的脱氟作用．反应4h后，脱氟率随着PFOA浓度的增大而减小，在5、10、20、30、40mg·L－1浓度下的脱氟率分别为52．1%、50．2%、44．3%、33．5、29．8%．从光化学原理可知，在紫外灯功率恒定的条件下，产生的光密度恒定．在PFOA浓度较低时，丰富的光子量能满足PFOA的直接光解和光催化降解，在较高的PFOA浓度下，可能会出现光子限制条件，产生的光子量无法满足过量PFOA的直接光解和光催化降解，导致PFOA的脱氟率降低(梁小燕等，2013)．图3PFOA初始浓度对VUV/HPW/BMMs体系脱氟的影响Fig．3EffectofinitialPFOAconcentrationondefluorinationinVUV/HPW/BMMssystem3．3HPW/BMMs投加量对VUV/HPW/BMMs体系脱氟的影响反应温度为25℃，初始pH值未调，PFOA初始浓度为10mg·L－1，考察不同HPW/BMMs投加量(0．1～1．0g·L－1)对PFOA脱氟的影响，结果如图4所示．从图4可见，VUV/HPW/BMMs体系对PFOA的脱氟率随着HPW/BMMs投加量的增大呈先增大后减小的趋势．在HPW/BMMs投加量为0．2g·L－1时，PFOA脱氟率达到最大值50．5%．在HPW/BMMs浓度较低时(＜0．2g·L－1)，随着催化剂投加量的增加，催化位点增多，脱氟率相应增大．当HPW/BMMs投加量超过0．2g·L－1，HPW/BMMs中磷钨酸分子间相互吸附作用强，降低了磷钨酸吸收光生空穴的效率，阻碍了强氧化性自由基［PW12O40］3－*的产生(黄志华，2015)．同时，HPW/BMMs投加量增加，对光反射增强，光吸收减少，光解效率下降，故PFOA脱氟率随着HPW/BMMs投加量增加反而下降(武钏，2007)．综上所述，在VUV/HPW/BMMs体系中催化剂投加量存在饱和点，过高的HPW/BMMs投加量反而对PFOA降解不利
【参考文献】：
期刊论文
[1]水中全氟化合物的活性炭吸附特性研究[J]. 孙博,马军. 给水排水. 2017(02)
[2]全氟辛酸诱导斑马鱼脾脏损伤及白细胞介素表达紊乱的免疫毒效应研究[J]. 马佳乐,侯萍,王思瑶,谢宁宁,沈旭丹,林康,吴聪慧,陆香君,张杭君. 环境科学学报. 2016(07)
[3]杂多酸光催化体系对全氟辛烷磺酸钾的脱氟研究[J]. 黄志华. 广东化工. 2015(13)
[4]介质阻挡放电等离子去除PFOA的影响因素及机制研究[J]. 王莉,喻泽斌,李明樾,孙蕾,陈颖,彭振波,孙玲芳,项国梁. 环境科学学报. 2015(03)
本文编号：3401015
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