脉冲放电协同Ag改性Mn-TiO 2 /分子筛催化剂去除甲醛
发布时间：2021-10-16 19:45
为进一步提高Mn-TiO2/分子筛催化剂和等离子体协同的催化活性,增加CO2选择性,减少O3产量。以5A分子筛为催化剂载体,采用浸渍法并利用Ag改性制备了Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂,并运用XRD、SEM、EDS和FT-IR等技术对催化剂进行了表征。在针-板式高压脉冲反应器中研究了Ag的负载量与焙烧温度对Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂的催化活性、CO2选择性和O3的产量的影响。结果表明:掺杂Ag后,促进Mn价态向+4价转变,提高了Mn-TiO2/分子筛催化剂活性;焙烧温度为500℃时,Ag和Mn在分子筛上分布均匀,有利于Ag和Mn氧化物晶粒成长。当脉冲电压20 k V,Ag负载量为4%时,Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂的甲醛去除率达到97.6%,O3浓度为99.4 mg·m-3,CO2选择性为50.2%。
【文章来源】：环境工程学报. 2017,11(11)北大核心CSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
实验流程图
NO3)2溶液中，静置24h、干燥、焙烧后制成5%Mn-TiO2/分子筛。然后，分别浸渍在20mL按n(Mn)∶n(Ti)分别为2∶100、4∶100、6∶100配成的2%、4%、6%的AgNO3溶液中，静置24h，干燥、焙烧后制成2%、4%和6%的Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂。1.2催化剂的活性评价图1实验流程图Fig．1Flowchartofexperiment催化剂活性评价在针-板式高压脉冲放电等离子体反应器中进行。实验流程图如图1所示，高压脉冲电源采用DYP-60(尚午科技)，电压峰值阈值0～60kV，频率从0～300Hz可调，上升沿约为100ns。反应器的结构示意图如图2所示，反应器为石英玻璃圆筒，内径60mm，长度150mm。高压极采用7根均匀布置且半径为为0.5mm的针，接地极为均匀多孔的不锈钢板。针板间距为20mm，针针间距为20mm。采用一段式反应器将催化剂放置在放电区。模拟反应气体通过向甲醛溶液鼓入干燥空气产生，流速由质量流量计控制。利用气相色谱仪(安捷伦GC7890A)测量放电前后甲醛、CO2和CO的浓度变化。甲醛初始浓度控制在图2反应器的结构示意图Fig．2Schematicdiagramofreactor270mg·m－3，气体流量为0.5L·min－1进入到反应器中。1.3催化剂的表征催化剂的表面形态采用SEM(XL30W/TMP扫描电子显微镜，荷兰飞利浦公司)表征，表面元素分布采用EDS(EDAX能谱仪EDS，美国EDAX公司)表征，物相组成、晶体结构采用XＲD(XＲD-2700射线衍射仪，丹东方圆公司)表征，表面的官能团变化、分子结构采用FT-IＲ(AVATAＲ370傅里叶红外光谱仪，香港永先牌)表征。2结果与讨论2.1Ag负载量对催化剂活性的影响2.1.1负载量对甲醛去除率的影响图3显示了不同的Ag负载量对甲醛去除率的影响。甲醛去除率的大小顺序为4%Ag-Mn-TiO2/分子5931
环境工程学报第11卷图3Ag负载量对甲醛去除率影响Fig．3EffectofAgloadonformaldehyderemovalrate筛＞2%Ag-Mn-TiO2/分子筛＞6%Ag-Mn-TiO2/分子筛＞Mn-TiO2/分子筛。在低电压下，脉冲放电等离子体产生的活性自由基少，甲醛的去除主要靠催化剂的物理吸附，这里Mn-TiO2/分子筛催化剂的吸附性能高于Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂;随着电压的增大，等离子体产生的活性自由基增多，催化剂的吸附作用促进了气-固相反应的进行，增强了等离子体与催化剂的协同作用，此时Ag-Mn-TiO2/分子筛去除率较高。当脉冲电压达到20kV时，Ag负载量为4%时，甲醛去除率为最高的97.6%。在Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂体系中，Ag作为图4Ag负载量对O3产量影响Fig．4EffectofAgloadonO3yield氧的活化剂可以促进Mn的价态向+4价转变，MnO2的存在可以增加表面活性位，提高催化剂的活性。负载量过高会导致催化剂表面孔道堵塞，使催化剂活性降低。2.1.2负载量对O3产量的影响如图4所示，O3产量的大小顺序为6%Ag-Mn-TiO2/分子筛＞2%Ag-Mn-TiO2/分子筛＞Mn-TiO2/分子筛＞4%Ag-Mn-TiO2/分子筛。当脉冲电压为20kV时，负载量为4%Ag-Mn-TiO2/分子筛产生O3浓度是最低99.4mg·m－3，而Mn-TiO2/分子筛产生O3浓度为105.4mg·m－3，两者O3产量相差不大。当无催化剂时图5Ag负载量对CO2选择性影响Fig．5EffectofAgloadingonselectivityofCO2O3产量高达280.1mg·m－3，说明在等离子体协同催化剂中对O3起分解作用的主要活性组分是Mn，Ag的加入对O3产量的影响不大，但Ag负载量过高会影响Mn在分子筛表面的均匀分布，导致O3产量升高。2.1.3负载量对CO2选择性的?
【参考文献】：
期刊论文
[1]等离子体联合紫外光催化净化有机废气关键技术分析[J]. 杜长明,李子明,仇荣亮,汤叶涛,刘育. 环境工程学报. 2016(10)
[2]Ag/TiO2纳米催化剂的制备及性能[J]. 樊国栋,王丽娜,管园园,刘钰维,林忱. 化工进展. 2016(03)
[3]挥发性有机物处理技术的特点与发展[J]. 李长英,陈明功,盛楠,刘启飞,胡祖和,方敏,张涛. 化工进展. 2016(03)
[4]催化剂协同脉冲放电等离子体处理甲硫醚气体的实验研究[J]. 李铭书,李胜利,李东,刘欣,吴鹏飞. 高电压技术. 2016(02)
[5]多针-板高压脉冲放电反应器结构优化及降解甲醛的实验研究[J]. 董冰岩,周海金,聂亚林,张鹏,施志勇. 高电压技术. 2016(02)
[6]脉冲放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛、Cu/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛[J]. 董冰岩,施志勇,何俊文,王晖,周海金,张鹏,聂亚林. 化工进展. 2015(09)
[7]气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态苯[J]. 党小庆,周宇翔,黄家玉,朱海瀛,秦彩虹. 环境工程学报. 2015(03)
[8]脉冲放电等离子体再生吸附AO7饱和活性碳[J]. 储金宇,刘永杰,王慧娟,依成武. 高电压技术. 2015(01)
[9]热催化氧化技术法消除室内甲醛的研究进展[J]. 崔维怡,惠继星. 现代化工. 2014(12)
[10]X射线光电子能谱法研究UV254nm光催化、O3强化UV254nm光催化和真空紫外光催化降解甲醛中Pt-TiO2薄膜的表面性质（英文）[J]. 傅平丰,张彭义. 催化学报. 2014(02)
博士论文
[1]反电晕等离子体发生方法及协同催化处理挥发性有机物的研究[D]. 冯发达.浙江大学 2014
本文编号：3440395
【文章来源】：环境工程学报. 2017,11(11)北大核心CSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
实验流程图
NO3)2溶液中，静置24h、干燥、焙烧后制成5%Mn-TiO2/分子筛。然后，分别浸渍在20mL按n(Mn)∶n(Ti)分别为2∶100、4∶100、6∶100配成的2%、4%、6%的AgNO3溶液中，静置24h，干燥、焙烧后制成2%、4%和6%的Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂。1.2催化剂的活性评价图1实验流程图Fig．1Flowchartofexperiment催化剂活性评价在针-板式高压脉冲放电等离子体反应器中进行。实验流程图如图1所示，高压脉冲电源采用DYP-60(尚午科技)，电压峰值阈值0～60kV，频率从0～300Hz可调，上升沿约为100ns。反应器的结构示意图如图2所示，反应器为石英玻璃圆筒，内径60mm，长度150mm。高压极采用7根均匀布置且半径为为0.5mm的针，接地极为均匀多孔的不锈钢板。针板间距为20mm，针针间距为20mm。采用一段式反应器将催化剂放置在放电区。模拟反应气体通过向甲醛溶液鼓入干燥空气产生，流速由质量流量计控制。利用气相色谱仪(安捷伦GC7890A)测量放电前后甲醛、CO2和CO的浓度变化。甲醛初始浓度控制在图2反应器的结构示意图Fig．2Schematicdiagramofreactor270mg·m－3，气体流量为0.5L·min－1进入到反应器中。1.3催化剂的表征催化剂的表面形态采用SEM(XL30W/TMP扫描电子显微镜，荷兰飞利浦公司)表征，表面元素分布采用EDS(EDAX能谱仪EDS，美国EDAX公司)表征，物相组成、晶体结构采用XＲD(XＲD-2700射线衍射仪，丹东方圆公司)表征，表面的官能团变化、分子结构采用FT-IＲ(AVATAＲ370傅里叶红外光谱仪，香港永先牌)表征。2结果与讨论2.1Ag负载量对催化剂活性的影响2.1.1负载量对甲醛去除率的影响图3显示了不同的Ag负载量对甲醛去除率的影响。甲醛去除率的大小顺序为4%Ag-Mn-TiO2/分子5931
环境工程学报第11卷图3Ag负载量对甲醛去除率影响Fig．3EffectofAgloadonformaldehyderemovalrate筛＞2%Ag-Mn-TiO2/分子筛＞6%Ag-Mn-TiO2/分子筛＞Mn-TiO2/分子筛。在低电压下，脉冲放电等离子体产生的活性自由基少，甲醛的去除主要靠催化剂的物理吸附，这里Mn-TiO2/分子筛催化剂的吸附性能高于Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂;随着电压的增大，等离子体产生的活性自由基增多，催化剂的吸附作用促进了气-固相反应的进行，增强了等离子体与催化剂的协同作用，此时Ag-Mn-TiO2/分子筛去除率较高。当脉冲电压达到20kV时，Ag负载量为4%时，甲醛去除率为最高的97.6%。在Ag-Mn-TiO2/分子筛催化剂体系中，Ag作为图4Ag负载量对O3产量影响Fig．4EffectofAgloadonO3yield氧的活化剂可以促进Mn的价态向+4价转变，MnO2的存在可以增加表面活性位，提高催化剂的活性。负载量过高会导致催化剂表面孔道堵塞，使催化剂活性降低。2.1.2负载量对O3产量的影响如图4所示，O3产量的大小顺序为6%Ag-Mn-TiO2/分子筛＞2%Ag-Mn-TiO2/分子筛＞Mn-TiO2/分子筛＞4%Ag-Mn-TiO2/分子筛。当脉冲电压为20kV时，负载量为4%Ag-Mn-TiO2/分子筛产生O3浓度是最低99.4mg·m－3，而Mn-TiO2/分子筛产生O3浓度为105.4mg·m－3，两者O3产量相差不大。当无催化剂时图5Ag负载量对CO2选择性影响Fig．5EffectofAgloadingonselectivityofCO2O3产量高达280.1mg·m－3，说明在等离子体协同催化剂中对O3起分解作用的主要活性组分是Mn，Ag的加入对O3产量的影响不大，但Ag负载量过高会影响Mn在分子筛表面的均匀分布，导致O3产量升高。2.1.3负载量对CO2选择性的?
【参考文献】：
期刊论文
[1]等离子体联合紫外光催化净化有机废气关键技术分析[J]. 杜长明,李子明,仇荣亮,汤叶涛,刘育. 环境工程学报. 2016(10)
[2]Ag/TiO2纳米催化剂的制备及性能[J]. 樊国栋,王丽娜,管园园,刘钰维,林忱. 化工进展. 2016(03)
[3]挥发性有机物处理技术的特点与发展[J]. 李长英,陈明功,盛楠,刘启飞,胡祖和,方敏,张涛. 化工进展. 2016(03)
[4]催化剂协同脉冲放电等离子体处理甲硫醚气体的实验研究[J]. 李铭书,李胜利,李东,刘欣,吴鹏飞. 高电压技术. 2016(02)
[5]多针-板高压脉冲放电反应器结构优化及降解甲醛的实验研究[J]. 董冰岩,周海金,聂亚林,张鹏,施志勇. 高电压技术. 2016(02)
[6]脉冲放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛、Cu/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛[J]. 董冰岩,施志勇,何俊文,王晖,周海金,张鹏,聂亚林. 化工进展. 2015(09)
[7]气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态苯[J]. 党小庆,周宇翔,黄家玉,朱海瀛,秦彩虹. 环境工程学报. 2015(03)
[8]脉冲放电等离子体再生吸附AO7饱和活性碳[J]. 储金宇,刘永杰,王慧娟,依成武. 高电压技术. 2015(01)
[9]热催化氧化技术法消除室内甲醛的研究进展[J]. 崔维怡,惠继星. 现代化工. 2014(12)
[10]X射线光电子能谱法研究UV254nm光催化、O3强化UV254nm光催化和真空紫外光催化降解甲醛中Pt-TiO2薄膜的表面性质（英文）[J]. 傅平丰,张彭义. 催化学报. 2014(02)
博士论文
[1]反电晕等离子体发生方法及协同催化处理挥发性有机物的研究[D]. 冯发达.浙江大学 2014
本文编号：3440395
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