新型Mn/SAPO-34系列催化剂的低温SCR性能与反应机理研究
发布时间：2021-10-22 11:29
选择性催化还原（SCR）技术是目前国内外广泛使用的烟气脱硝技术,具有稳定高效的特点。催化剂是SCR技术的核心组成部分,其性能对烟气脱硝的效率有直接的影响。目前常用的SCR催化剂体系V2O5-WO3（MoO3）/TiO2在低温区间（<200℃）不具备良好的催化活性,且存在使用寿命短、高温选择性差及钒具有生物毒性等缺点。开发绿色环保的低温SCR催化剂是解决上述问题的重要途径,由于低温SCR催化剂在含有SO2和H2O的气氛中易中毒失活,无法适应实际工作条件,所以着力提高催化剂的抗SO2和H2O中毒性能对低温SCR技术的实际应用具有重要意义。本文制备了一系列新型Mn/SAPO-34催化剂,并对催化剂进行改进和优化以提高催化剂的低温脱硝性能及其抗SO2和H2O中毒能力。首先,通过传统浸渍法和分子设计分散法制备了MnOx/SAPO-...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：173 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
近九年全国NOx排放总量Fig.1-1NOxemissionsinChinaoverthelastnineyears
图 1-2 NH3-SCR 法固定源烟气脱硝原理示意图Fig.1-2 Illustration of NH3-SCR to reduce NOxfrom stationary sources，对于国内外普遍采用的 V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂体系，由于其工作高于 300 ℃，需要安装在燃煤锅炉的空气预热器和除尘器之前。但在我国锅炉都配置了空气预热器、除尘器以及脱硫装置，在现有的锅炉设备相同R 脱硝系统的布置，在工程实施上有很大难度，因此带来经济上的巨大损基本国情出发，目前我国的燃煤工业锅炉烟道气中粉尘和 SO2的含量很高粉尘对 SCR 催化剂的冲刷和堵塞以及大量 SO2氧化生成 SO3，毒化催化剂]，造成 SCR 催化剂更换频繁，增加了烟气脱硝装置的运行成本。此外，的 V-W-Ti 催化剂的操作温度窗口较窄，在锅炉运行工况不稳定时烟气温均会造成脱硝效率较低，高温时还会造成 N2O 大量生成，引起 N2生成选
图 1-3 SCR 反应器的布置方式Fig.1-3 The arrangement of SCR reactor目前，主要的固定源烟气脱硝技术包括[21,26]：选择性催化还原、选择性非催化还原体吸收法、生物法及等离子体法等技术，它们之间的比较如表 1-1 所示。表 1-1 固定源烟气脱硝方法对比Table 1-1 Comparisons of DeNOxmethods in stationary sources工艺 适用性 特点 脱硝率 成本性催还原适合排气量大的连续排放源二次污染小,净化效率高,技术成熟,关键技术难度大不用催化剂,设备和运行费用少.80%~90% 较高性非还原适合排气量大的连续排放源NH3使用量大,有二次污染,难以保证反应温度和停留时间.30%~60% 较低
【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis and kinetics investigation of meso-microporous Cu-SAPO-34 catalysts for the selective catalytic reduction of NO with ammonia[J]. Jixing Liu,Fuhong Yu,Jian Liu,Lifeng Cui,Zhen Zhao,Yuechang Wei,Qianyao Sun. Journal of Environmental Sciences. 2016(10)
[2]“十三五”时期中国的环境保护形势与政策方向[J]. 俞海,张永亮,任勇,周国梅,陈刚,王勇. 城市与环境研究. 2015(04)
[3]电化学合成Cu3（BTC）2-MOF及用于NH3选择性催化还原NO[J]. 刘震震,石勇,李春艳,肇启东,李新勇. 物理化学学报. 2015(12)
[4]MnSAPO-34分子筛的制备、表征及其NH3-SCR活性[J]. 陈锋,黄碧纯,杨颖欣,刘小青,喻成龙. 物理化学学报. 2015(12)
[5]Low-temperature SCR activity and SO2 deactivation mechanism of Ce-modified V2O5–WO3/TiO2 catalyst[J]. Ziran Ma,Xiaodong Wu,Ya Feng,Zhichun Si,Duan Weng,Lei Shi. Progress in Natural Science:Materials International. 2015(04)
[6]石墨烯负载MnOx催化剂的制备及其低温NH3-SCR活性[J]. 焦金珍,李时卉,黄碧纯. 物理化学学报. 2015(07)
[7]分子筛应用于低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展[J]. 喻成龙,黄碧纯,杨颖欣. 华南理工大学学报(自然科学版). 2015(03)
[8]一株耐高温好氧反硝化菌的筛选及特性研究[J]. 赵惊鸿,黄少斌. 环境科学与技术. 2015(01)
[9]Zr改性MnOx/MWCNTs催化剂的结构特征与低温SCR活性[J]. 杨超,刘小青,黄碧纯,吴友明. 物理化学学报. 2014(10)
[10]大型火电厂锅炉脱硫脱硝及烟气除尘方案研究[J]. 任自华,王敏,邵爱华,苏引平,顾海军,翟晓敏,侯薇,甘碧莲. 能源与节能. 2014(06)
博士论文
[1]低温等离子体协同吸附催化剂的烟气脱硝工艺研究[D]. 王卉.浙江大学 2014
[2]新型Cu/SAPO-34分子筛催化剂NH3-SCR低温反应活性位研究及其水热稳定性能探讨[D]. 薛俊杰.天津大学 2013
[3]负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大学 2010
[4]Mn/TiO2系列低温SCR脱硝催化剂制备及其反应机理研究[D]. 江博琼.浙江大学 2008
[5]杂原子磷铝分子筛的制备、表征及其催化性能研究[D]. 任永利.天津大学 2004
硕士论文
[1]含锰SAPO-34分子筛的合成及其NH3-SCR性能研究[D]. 陈锋.华南理工大学 2015
[2]石墨烯负载金属氧化物催化剂的制备及其低温NH3-SCR性能研究[D]. 焦金珍.华南理工大学 2015
[3]一种新型Mn-Fe/AS催化剂上NH3低温选择性催化还原NO的性能研究[D]. 黎俊.太原理工大学 2015
[4]MnOx/MWCNTs催化剂SCR活性的优化与抗SO2和H2O中毒研究[D]. 杨超.华南理工大学 2015
[5]改进型SNCR喷射技术基础研究[D]. 殷科.浙江大学 2014
[6]工业锅炉脱硝技术经济分析及模糊综合评价[D]. 冯淑娟.哈尔滨工业大学 2013
[7]H2O和SO2对MnOx/MWCNTs催化剂低温氨选择性催化还原NOx性能的影响[D]. 罗红成.华南理工大学 2012
[8]MxOy/MWCNTs催化剂的低温SCR性能与反应机理的研究[D]. 王丽珊.华南理工大学 2012
[9]有氧条件下生物滤塔体系去除NOx研究[D]. 李慧颖.华南理工大学 2010
[10]锰基催化剂研制及其低温选择性催化还原NOX机理研究[D]. 陈建军.清华大学 2007
本文编号：3451011
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：173 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
近九年全国NOx排放总量Fig.1-1NOxemissionsinChinaoverthelastnineyears
图 1-2 NH3-SCR 法固定源烟气脱硝原理示意图Fig.1-2 Illustration of NH3-SCR to reduce NOxfrom stationary sources，对于国内外普遍采用的 V2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化剂体系，由于其工作高于 300 ℃，需要安装在燃煤锅炉的空气预热器和除尘器之前。但在我国锅炉都配置了空气预热器、除尘器以及脱硫装置，在现有的锅炉设备相同R 脱硝系统的布置，在工程实施上有很大难度，因此带来经济上的巨大损基本国情出发，目前我国的燃煤工业锅炉烟道气中粉尘和 SO2的含量很高粉尘对 SCR 催化剂的冲刷和堵塞以及大量 SO2氧化生成 SO3，毒化催化剂]，造成 SCR 催化剂更换频繁，增加了烟气脱硝装置的运行成本。此外，的 V-W-Ti 催化剂的操作温度窗口较窄，在锅炉运行工况不稳定时烟气温均会造成脱硝效率较低，高温时还会造成 N2O 大量生成，引起 N2生成选
图 1-3 SCR 反应器的布置方式Fig.1-3 The arrangement of SCR reactor目前，主要的固定源烟气脱硝技术包括[21,26]：选择性催化还原、选择性非催化还原体吸收法、生物法及等离子体法等技术，它们之间的比较如表 1-1 所示。表 1-1 固定源烟气脱硝方法对比Table 1-1 Comparisons of DeNOxmethods in stationary sources工艺 适用性 特点 脱硝率 成本性催还原适合排气量大的连续排放源二次污染小,净化效率高,技术成熟,关键技术难度大不用催化剂,设备和运行费用少.80%~90% 较高性非还原适合排气量大的连续排放源NH3使用量大,有二次污染,难以保证反应温度和停留时间.30%~60% 较低
【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis and kinetics investigation of meso-microporous Cu-SAPO-34 catalysts for the selective catalytic reduction of NO with ammonia[J]. Jixing Liu,Fuhong Yu,Jian Liu,Lifeng Cui,Zhen Zhao,Yuechang Wei,Qianyao Sun. Journal of Environmental Sciences. 2016(10)
[2]“十三五”时期中国的环境保护形势与政策方向[J]. 俞海,张永亮,任勇,周国梅,陈刚,王勇. 城市与环境研究. 2015(04)
[3]电化学合成Cu3（BTC）2-MOF及用于NH3选择性催化还原NO[J]. 刘震震,石勇,李春艳,肇启东,李新勇. 物理化学学报. 2015(12)
[4]MnSAPO-34分子筛的制备、表征及其NH3-SCR活性[J]. 陈锋,黄碧纯,杨颖欣,刘小青,喻成龙. 物理化学学报. 2015(12)
[5]Low-temperature SCR activity and SO2 deactivation mechanism of Ce-modified V2O5–WO3/TiO2 catalyst[J]. Ziran Ma,Xiaodong Wu,Ya Feng,Zhichun Si,Duan Weng,Lei Shi. Progress in Natural Science:Materials International. 2015(04)
[6]石墨烯负载MnOx催化剂的制备及其低温NH3-SCR活性[J]. 焦金珍,李时卉,黄碧纯. 物理化学学报. 2015(07)
[7]分子筛应用于低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展[J]. 喻成龙,黄碧纯,杨颖欣. 华南理工大学学报(自然科学版). 2015(03)
[8]一株耐高温好氧反硝化菌的筛选及特性研究[J]. 赵惊鸿,黄少斌. 环境科学与技术. 2015(01)
[9]Zr改性MnOx/MWCNTs催化剂的结构特征与低温SCR活性[J]. 杨超,刘小青,黄碧纯,吴友明. 物理化学学报. 2014(10)
[10]大型火电厂锅炉脱硫脱硝及烟气除尘方案研究[J]. 任自华,王敏,邵爱华,苏引平,顾海军,翟晓敏,侯薇,甘碧莲. 能源与节能. 2014(06)
博士论文
[1]低温等离子体协同吸附催化剂的烟气脱硝工艺研究[D]. 王卉.浙江大学 2014
[2]新型Cu/SAPO-34分子筛催化剂NH3-SCR低温反应活性位研究及其水热稳定性能探讨[D]. 薛俊杰.天津大学 2013
[3]负载型Mn-Ce系列低温SCR脱硝催化剂制备、反应机理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大学 2010
[4]Mn/TiO2系列低温SCR脱硝催化剂制备及其反应机理研究[D]. 江博琼.浙江大学 2008
[5]杂原子磷铝分子筛的制备、表征及其催化性能研究[D]. 任永利.天津大学 2004
硕士论文
[1]含锰SAPO-34分子筛的合成及其NH3-SCR性能研究[D]. 陈锋.华南理工大学 2015
[2]石墨烯负载金属氧化物催化剂的制备及其低温NH3-SCR性能研究[D]. 焦金珍.华南理工大学 2015
[3]一种新型Mn-Fe/AS催化剂上NH3低温选择性催化还原NO的性能研究[D]. 黎俊.太原理工大学 2015
[4]MnOx/MWCNTs催化剂SCR活性的优化与抗SO2和H2O中毒研究[D]. 杨超.华南理工大学 2015
[5]改进型SNCR喷射技术基础研究[D]. 殷科.浙江大学 2014
[6]工业锅炉脱硝技术经济分析及模糊综合评价[D]. 冯淑娟.哈尔滨工业大学 2013
[7]H2O和SO2对MnOx/MWCNTs催化剂低温氨选择性催化还原NOx性能的影响[D]. 罗红成.华南理工大学 2012
[8]MxOy/MWCNTs催化剂的低温SCR性能与反应机理的研究[D]. 王丽珊.华南理工大学 2012
[9]有氧条件下生物滤塔体系去除NOx研究[D]. 李慧颖.华南理工大学 2010
[10]锰基催化剂研制及其低温选择性催化还原NOX机理研究[D]. 陈建军.清华大学 2007
本文编号：3451011
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