氧化石墨烯基复合材料的制备及其对水中重金属离子与染料的吸附性能研究
发布时间：2021-11-02 07:36
目前各种污废水中通常含有大量的金属离子以及有机污染物,由于其成分复杂、难于降解,对人类的健康以及生存环境构成了极大威胁。吸附法由于具有操作简便、经济高效、吸附效果好等优点,被认为是去除水中污染物的最有效的方法之一。氧化石墨烯（GO）作为一种新型纳米吸附材料,除了具有较好的水分散性和较大的比表面积外,其结构中还富含有大量的含氧官能团,这使得GO在新型纳米复合材料的制备以及环境工程方面表现出强大的优势。本论文基于氧化石墨烯的独特性质,设计合成了一系列制备简单、吸附速率快、吸附量大、易于分离、可重复利用、低廉高效的环境友好型氧化石墨烯基复合吸附材料。并借助于扫描电镜、能量散射光谱、傅立叶红外光谱以及X-射线衍射等手段对制备的新型吸附材料的物理化学性质进行了表征。利用静态吸附的方法,研究了不同影响因素对各吸附材料去除水中污染物的影响；在此基础上运用各种等温模型、动力学模型以及热力学模型对吸附平衡数据进行了拟合分析,对吸附过程和吸附限速步骤进行了探讨。通过建立响应曲面对各因素及其交互作用对吸附行为产生的影响进行了评价。同时利用X-射线光电子能谱从微观分子水平对吸附材料与污染物之间的吸附机理进行了...
【文章来源】：武汉大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：181 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１石墨类碳材料结构示意图Ｐ９＇??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ－ｌｉｋｅ?ｃａｒｂｏｎ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ脚??
而在ｐＨ为７．０时，吸附剂对Ｃｕ＂的去除率和吸附量达到了?９０．５３％和５０．０?ｍｇ／ｇ。??并且在ｐＨ为３．０￣６．０范围内，对Ｃｕ＂的去除效果増加较快。这是因为阳值不??仅可！＾影响Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４表面的电荷情况，还可Ｗ影响Ｃｕ２＋的状态（图３．７）。??在ｐＨ为２．０时，吸附机理主要为配位机理，溶液中存在大量的Ｈ＋，一方面，大??量的Ｈ＋会与Ｃｕ２＋争夺吸附剂表面活性位点，使得吸附能力下降；另一方面，在??低ｐＨ下吸附剂表面的官能团会发生质子化作用，由于静电斥力的存在，阻碍了??阳离子Ｃｕ２＋的靠化这就导致了在较低阳下吸附能力较低。当溶液ｐＨ从２．０??上升到６．０时，Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４对Ｃｕ２＋的吸附能力大幅増加。这主要是由于??增加的脚值导致ＯｆＴ浓度的增加，与Ｆｅ３＾＠ＧＯ／ＫＭｎ化表面结合的Ｈ＋会发生??离解，使得Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４表面大量的活性位点暴露出来，并且负电子性的??活性位点数会增多，这都有利于Ｃｕ２＋在吸附剂表面的吸附。另一方面，随着ｐＨ??的升高
３．３．６?Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４投加量对Ｃｕ２＋吸附性能的影响??在给定Ｃｕ２＋初始浓度的条件下，吸附剂的投加量是决定吸附效率的重要影??响因素。在不同Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４投加量下溶液中Ｃｕ２＋的去除性能如图３．８所??示。由图可知，随着Ｆｅ３＾＠Ｇ０／ＫＭｎ化量的增加，Ｃｕ＂的去除率也逐渐增加。??当Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４的投加量为０．２?ｇ／Ｌ时，Ｃｕ２＋的去除率为２３．２６％；当??Ｆｅ３＾＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４的用量增加时，由于增加的吸附剂为打产离子的去除提供了??更多的活性结合位点和官能团，使得Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４对Ｃｕ２＋的去除率提高。??当Ｆｅ３Ｏ４＠ＧＯ／ＫＭｎＯ４的量増加至２．０ｇ／Ｌ时，Ｃｌ产的去除率上升为?９８．８５％。另??夕ｈ，从图中亦可ｙＸ观察到，当Ｆｅ３Ｏ４＠ＧＯ／ＫＭｎＯ４的量超过１．０ｇ／Ｌ时，Ｃｕ２＋的去??除率虽有増加，但是増长的速率有所减缓。这主要是由于溶液中吸附剂达到一定??数量时
【参考文献】：
期刊论文
[1]氧化石墨烯对亚甲基蓝和铜离子的共吸附行为研究[J]. 李成杨,庄泽超,金晓英,陈祖亮. 环境科学学报. 2015(10)
[2]石墨炔结构及性能的理论研究(英文)[J]. 李会学,王晓峰,李志锋,潘素娟. 化学学报. 2013(01)
[3]采用锰矿从水溶液中吸附铅和镉离子(英文)[J]. Aylin SNMEZAY,M.SALIM NCEL,Nihal BEKTAS. Transactions of Nonferrous Metals Society of China. 2012(12)
[4]磁性介孔锰铁复合氧化物对Cr（Ⅵ）的吸附性能研究[J]. 贾志刚,彭宽宽,许立信,陈红,李艳华,诸荣孙. 环境工程学报. 2012(01)
[5]稻壳基活性炭的制备及其对亚甲基蓝吸附的研究[J]. 廖钦洪,刘庆业,蒙冕武,赵永明,计晓梅,康彩艳,黄思玉. 环境工程学报. 2011(11)
[6]SBA-15介孔分子筛吸附电镀废水中Cu2+的最佳条件和效果[J]. 罗道成,郑李辉. 材料保护. 2011(08)
[7]氨基改性SBA-15有序介孔材料对Cd（Ⅱ）的吸附热力学特征研究[J]. 李荣华,岳庆玲,孟昭福,张增强. 环境科学学报. 2011(06)
[8]三种活性炭对低浓度Cu2+、Zn2+的吸附性能[J]. 李松,雷冬飞,黎国兰,李志蓉,刘荷,余翔. 绵阳师范学院学报. 2010(05)
[9]海藻酸钠/聚乙烯醇共混膜制备及对离子吸附性能[J]. 何立芳,邱如斌,张夏红,林水东. 环境科学与技术. 2010(01)
[10]微生物絮凝剂对高浓度重金属离子废水絮凝作用研究[J]. 姚敏杰,连宾. 环境科学与技术. 2009(11)
博士论文
[1]氧化石墨的表面功能化及其应用[D]. 马慧玲.北京化工大学 2013
[2]功能化石墨烯纳米复合物的制备及性能研究[D]. 宋金萍.山西大学 2013
[3]石墨烯及其掺杂体系电子结构性质的理论研究[D]. 杜恭贺.西北大学 2010
[4]多壁碳纳米管对硝基化合物和抗生素的吸附特性研究[D]. 沈秀娥.吉林大学 2009
[5]天然植物材料作为吸附剂去除水溶液中离子型染料及吸附机理的研究[D]. 龚仁敏.南京大学 2004
硕士论文
[1]氧化石墨烯/碳纳米管气凝胶分离纯化血红蛋白的研究[D]. 郑旭.东北大学 2014
[2]磁性水凝胶的制备及其对重金属的吸附研究[D]. 华蓉.南京大学 2014
[3]氧化石墨、碳纳米管掺杂活性炭、氮化碳的电化学性能研究[D]. 于雪娇.辽宁科技大学 2014
[4]磁性碳基复合材料对水中有机染料与重金属离子的吸附去除研究[D]. 李文文.安徽师范大学 2013
[5]碳纳米管负载二氧化锰材料的制备及吸附铅离子的机制研究[D]. 马登月.山东大学 2007
本文编号：3471613
【文章来源】：武汉大学湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：181 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１石墨类碳材料结构示意图Ｐ９＇??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ－ｌｉｋｅ?ｃａｒｂｏｎ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ脚??
而在ｐＨ为７．０时，吸附剂对Ｃｕ＂的去除率和吸附量达到了?９０．５３％和５０．０?ｍｇ／ｇ。??并且在ｐＨ为３．０￣６．０范围内，对Ｃｕ＂的去除效果増加较快。这是因为阳值不??仅可！＾影响Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４表面的电荷情况，还可Ｗ影响Ｃｕ２＋的状态（图３．７）。??在ｐＨ为２．０时，吸附机理主要为配位机理，溶液中存在大量的Ｈ＋，一方面，大??量的Ｈ＋会与Ｃｕ２＋争夺吸附剂表面活性位点，使得吸附能力下降；另一方面，在??低ｐＨ下吸附剂表面的官能团会发生质子化作用，由于静电斥力的存在，阻碍了??阳离子Ｃｕ２＋的靠化这就导致了在较低阳下吸附能力较低。当溶液ｐＨ从２．０??上升到６．０时，Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４对Ｃｕ２＋的吸附能力大幅増加。这主要是由于??增加的脚值导致ＯｆＴ浓度的增加，与Ｆｅ３＾＠ＧＯ／ＫＭｎ化表面结合的Ｈ＋会发生??离解，使得Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４表面大量的活性位点暴露出来，并且负电子性的??活性位点数会增多，这都有利于Ｃｕ２＋在吸附剂表面的吸附。另一方面，随着ｐＨ??的升高
３．３．６?Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４投加量对Ｃｕ２＋吸附性能的影响??在给定Ｃｕ２＋初始浓度的条件下，吸附剂的投加量是决定吸附效率的重要影??响因素。在不同Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４投加量下溶液中Ｃｕ２＋的去除性能如图３．８所??示。由图可知，随着Ｆｅ３＾＠Ｇ０／ＫＭｎ化量的增加，Ｃｕ＂的去除率也逐渐增加。??当Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４的投加量为０．２?ｇ／Ｌ时，Ｃｕ２＋的去除率为２３．２６％；当??Ｆｅ３＾＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４的用量增加时，由于增加的吸附剂为打产离子的去除提供了??更多的活性结合位点和官能团，使得Ｆｅ３〇４＠ＧＯ／ＫＭｎ〇４对Ｃｕ２＋的去除率提高。??当Ｆｅ３Ｏ４＠ＧＯ／ＫＭｎＯ４的量増加至２．０ｇ／Ｌ时，Ｃｌ产的去除率上升为?９８．８５％。另??夕ｈ，从图中亦可ｙＸ观察到，当Ｆｅ３Ｏ４＠ＧＯ／ＫＭｎＯ４的量超过１．０ｇ／Ｌ时，Ｃｕ２＋的去??除率虽有増加，但是増长的速率有所减缓。这主要是由于溶液中吸附剂达到一定??数量时
【参考文献】：
期刊论文
[1]氧化石墨烯对亚甲基蓝和铜离子的共吸附行为研究[J]. 李成杨,庄泽超,金晓英,陈祖亮. 环境科学学报. 2015(10)
[2]石墨炔结构及性能的理论研究(英文)[J]. 李会学,王晓峰,李志锋,潘素娟. 化学学报. 2013(01)
[3]采用锰矿从水溶液中吸附铅和镉离子(英文)[J]. Aylin SNMEZAY,M.SALIM NCEL,Nihal BEKTAS. Transactions of Nonferrous Metals Society of China. 2012(12)
[4]磁性介孔锰铁复合氧化物对Cr（Ⅵ）的吸附性能研究[J]. 贾志刚,彭宽宽,许立信,陈红,李艳华,诸荣孙. 环境工程学报. 2012(01)
[5]稻壳基活性炭的制备及其对亚甲基蓝吸附的研究[J]. 廖钦洪,刘庆业,蒙冕武,赵永明,计晓梅,康彩艳,黄思玉. 环境工程学报. 2011(11)
[6]SBA-15介孔分子筛吸附电镀废水中Cu2+的最佳条件和效果[J]. 罗道成,郑李辉. 材料保护. 2011(08)
[7]氨基改性SBA-15有序介孔材料对Cd（Ⅱ）的吸附热力学特征研究[J]. 李荣华,岳庆玲,孟昭福,张增强. 环境科学学报. 2011(06)
[8]三种活性炭对低浓度Cu2+、Zn2+的吸附性能[J]. 李松,雷冬飞,黎国兰,李志蓉,刘荷,余翔. 绵阳师范学院学报. 2010(05)
[9]海藻酸钠/聚乙烯醇共混膜制备及对离子吸附性能[J]. 何立芳,邱如斌,张夏红,林水东. 环境科学与技术. 2010(01)
[10]微生物絮凝剂对高浓度重金属离子废水絮凝作用研究[J]. 姚敏杰,连宾. 环境科学与技术. 2009(11)
博士论文
[1]氧化石墨的表面功能化及其应用[D]. 马慧玲.北京化工大学 2013
[2]功能化石墨烯纳米复合物的制备及性能研究[D]. 宋金萍.山西大学 2013
[3]石墨烯及其掺杂体系电子结构性质的理论研究[D]. 杜恭贺.西北大学 2010
[4]多壁碳纳米管对硝基化合物和抗生素的吸附特性研究[D]. 沈秀娥.吉林大学 2009
[5]天然植物材料作为吸附剂去除水溶液中离子型染料及吸附机理的研究[D]. 龚仁敏.南京大学 2004
硕士论文
[1]氧化石墨烯/碳纳米管气凝胶分离纯化血红蛋白的研究[D]. 郑旭.东北大学 2014
[2]磁性水凝胶的制备及其对重金属的吸附研究[D]. 华蓉.南京大学 2014
[3]氧化石墨、碳纳米管掺杂活性炭、氮化碳的电化学性能研究[D]. 于雪娇.辽宁科技大学 2014
[4]磁性碳基复合材料对水中有机染料与重金属离子的吸附去除研究[D]. 李文文.安徽师范大学 2013
[5]碳纳米管负载二氧化锰材料的制备及吸附铅离子的机制研究[D]. 马登月.山东大学 2007
本文编号：3471613
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