氟掺杂氧化钒/氧化钛催化剂制备及其低温脱硝过程研究
发布时间：2021-11-21 08:31
以燃煤电厂烟气脱硝为对象,采用低温选择性催化还原（SCR）方法,在国内外低温NH3-SCR脱硝过程和相应催化剂研究的基础上,针对目前低温SCR催化剂研究思路的局限性,提出了氟掺杂催化剂的研究思路。本文较系统地研究了氟掺杂氧化钒／氧化钛催化剂的制备及其在低温SCR过程中的反应特性,研究结果为设计新型低温SCR催化剂提供了依据。首先,结合BET、XRD、XPS、ICP、Raman、EPR、PL、FT-IR和UV-vis DRS等技术,研究了F掺杂量、F源和制备方法对催化剂结构、表面特性和低温SCR性能的影响。发现氟掺杂提高了锐钛矿型Ti02的结晶度,增强了氧化钒与氧化钛之间的相互作用,促进了活性组分在载体表面的分散和超氧自由基的形成；在氟掺杂催化剂上,钒和钛之间通过电荷补偿作用形成了更多低价钛和钒,提高了催化剂的氧化还原性能。溶胶-凝胶法较水热法更适合制备含氟催化剂。氟对催化剂活性的促进作用对于不同氟源具有普遍性。以（NH4）2TiF6为氟源,氟掺杂量为[F]/[Ti]=0.0135时催化活性最好；在N...
【文章来源】：南京理工大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
礴23K时将反应混合气由;50ppmNo+Zvo一0/002切换为500ppmNH3+450ppm’SNo+Zvol%o:的反应物和产物浓度变化曲线(催化剂为Zwto/oMn从一203)1291
参比为硫酸钡。2.1.4催化剂活性评价催化性能测试在固定床反应器(内径6.8~)中进行，实验流程如图2.1所示，气体流量由质量流量计控制。模拟烟气流量为 150ml/min，其组成为0.05%NO+0.06%NH3+5%02，其余为NZ。测试耐50:和HZO性能时加入0.06%502和2%或4%HZO，其中50:的流量由质量流量计控制，HZO的加入方式是通过液体注射泵将去离子水注入预热器(393K)中汽化实现，限于实验条件，H20的体积分数通过克拉伯龙方程估算得到。实验测试开始前先用模拟烟气通入反应器约Zh，让催化剂吸附NO饱和
超氧自由基可以在低温时由氧吸附于催化剂表面的色心形成〔’22](即反应式(2一15)与反应式(2一16))，而催化剂表面的色心或F心可以从光致发光光谱(PL)上检测出来。图2.10为样品VTIFO和 VTIF1.35及其相应载体的PL谱。图2.10(a)中氧化钦载体在530nm处的峰表示存在带一个电子的色心[95，96，123，，24]，在负载氧化钒后，该色心仍存在(图2.10(b))，但减少了。由于氧吸附于色心可降低样品的发光性能1122]，因此，氟掺杂样品在53Onm处的发光峰弱于无掺杂样品在该处的发光峰，则说明了二者对氧吸附能力的差异
【参考文献】：
期刊论文
[1]面向NOx脱除率优化的烟气脱硝CFD仿真研究[J]. 袁景淇,宋善奎,金强,李雨. 控制工程. 2009(06)
[2]SCR催化剂的组成对其脱硝性能的影响[J]. 李云涛,毛宇杰,钟秦,曲虹霞,王娟. 燃料化学学报. 2009(05)
[3]Si（001）表面硅氧团簇原子与电子结构的第一性原理研究[J]. 杨冲,杨春. 物理学报. 2009(08)
[4]低温NH3-SCR反应机理及动力学研究进展[J]. 李云涛,钟秦. 化学进展. 2009(06)
[5]PdxNi/C催化剂增强机理的密度泛函理论研究[J]. 王亮,王毅,宋树芹,沈培康. 催化学报. 2009(05)
[6]水分子在立方ZrO2（110）面吸附与解离的密度泛函理论研究[J]. 杨亚丽,陆春海,黄娟,李奕,陈文凯. 催化学报. 2009(04)
[7]硼氧小分子在铂团簇表面吸附的密度泛函研究[J]. 刘丽,刘付轶,韩聚广,盛六四. 中国科学院研究生院学报. 2009(02)
[8]DOPA醌在Cu（100）表面吸附的密度泛函理论研究[J]. 周太刚,王伯初,陈双扣,冯莹柱,梁华民,杨丽君. 化学研究与应用. 2008(06)
[9]密度泛函理论研究NO在CuCr2O4（100）表面的吸附[J]. 徐香兰,陈文凯,王霞,陆春海,李奕. 无机化学学报. 2007(08)
[10]H2PO2-吸附在Ni（111）和Ag（111）表面的密度泛函研究[J]. 欧利辉,李则林,曾跃. 武汉大学学报(理学版). 2007(02)
本文编号：3509148
【文章来源】：南京理工大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
礴23K时将反应混合气由;50ppmNo+Zvo一0/002切换为500ppmNH3+450ppm’SNo+Zvol%o:的反应物和产物浓度变化曲线(催化剂为Zwto/oMn从一203)1291
参比为硫酸钡。2.1.4催化剂活性评价催化性能测试在固定床反应器(内径6.8~)中进行，实验流程如图2.1所示，气体流量由质量流量计控制。模拟烟气流量为 150ml/min，其组成为0.05%NO+0.06%NH3+5%02，其余为NZ。测试耐50:和HZO性能时加入0.06%502和2%或4%HZO，其中50:的流量由质量流量计控制，HZO的加入方式是通过液体注射泵将去离子水注入预热器(393K)中汽化实现，限于实验条件，H20的体积分数通过克拉伯龙方程估算得到。实验测试开始前先用模拟烟气通入反应器约Zh，让催化剂吸附NO饱和
超氧自由基可以在低温时由氧吸附于催化剂表面的色心形成〔’22](即反应式(2一15)与反应式(2一16))，而催化剂表面的色心或F心可以从光致发光光谱(PL)上检测出来。图2.10为样品VTIFO和 VTIF1.35及其相应载体的PL谱。图2.10(a)中氧化钦载体在530nm处的峰表示存在带一个电子的色心[95，96，123，，24]，在负载氧化钒后，该色心仍存在(图2.10(b))，但减少了。由于氧吸附于色心可降低样品的发光性能1122]，因此，氟掺杂样品在53Onm处的发光峰弱于无掺杂样品在该处的发光峰，则说明了二者对氧吸附能力的差异
【参考文献】：
期刊论文
[1]面向NOx脱除率优化的烟气脱硝CFD仿真研究[J]. 袁景淇,宋善奎,金强,李雨. 控制工程. 2009(06)
[2]SCR催化剂的组成对其脱硝性能的影响[J]. 李云涛,毛宇杰,钟秦,曲虹霞,王娟. 燃料化学学报. 2009(05)
[3]Si（001）表面硅氧团簇原子与电子结构的第一性原理研究[J]. 杨冲,杨春. 物理学报. 2009(08)
[4]低温NH3-SCR反应机理及动力学研究进展[J]. 李云涛,钟秦. 化学进展. 2009(06)
[5]PdxNi/C催化剂增强机理的密度泛函理论研究[J]. 王亮,王毅,宋树芹,沈培康. 催化学报. 2009(05)
[6]水分子在立方ZrO2（110）面吸附与解离的密度泛函理论研究[J]. 杨亚丽,陆春海,黄娟,李奕,陈文凯. 催化学报. 2009(04)
[7]硼氧小分子在铂团簇表面吸附的密度泛函研究[J]. 刘丽,刘付轶,韩聚广,盛六四. 中国科学院研究生院学报. 2009(02)
[8]DOPA醌在Cu（100）表面吸附的密度泛函理论研究[J]. 周太刚,王伯初,陈双扣,冯莹柱,梁华民,杨丽君. 化学研究与应用. 2008(06)
[9]密度泛函理论研究NO在CuCr2O4（100）表面的吸附[J]. 徐香兰,陈文凯,王霞,陆春海,李奕. 无机化学学报. 2007(08)
[10]H2PO2-吸附在Ni（111）和Ag（111）表面的密度泛函研究[J]. 欧利辉,李则林,曾跃. 武汉大学学报(理学版). 2007(02)
本文编号：3509148
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