Fe催化过碳酸钠技术修复苯污染地下水的研究
发布时间：2021-11-23 00:26
苯系物是重要的化工原料,是石油及石油产品的重要组成成分,被广泛应用于石油、涂料、医药和化工等行业中。在其生产使用过程中,苯系物泄露使其成为污染土壤和地下水中最主要的有机污染物之一。鉴于苯系物的污染广泛性及其对人体健康的潜在威胁,本研究以苯系物在污染土壤和地下水中最常见且毒性最大的苯为研究对象,以新型氧化剂过碳酸钠（SPC）为核心研究苯污染地下水修复技术。课题主要研究了 Fe2+/Fe3+催化SPC体系对水溶液中苯的处理效果,针对Fe2+催化SPC体系存在的问题,采取螯合剂和还原剂优化方案,提高体系对苯的处理能力。考察了化学剂投加量和水质条件对各体系中苯降解的影响,并进一步研究了各体系对实际地下水中苯的降解能力。利用自由基探针、自由基清扫以及电子顺磁共振技术（EPR）探究了各体系中存在的主要活性氧自由基及其在苯降解过程中的作用,并通过产物分析确定了 Fe3+催化SPC体系中苯的降解途径。主要结论如下:1)Fe2+催化SPC体系可快速高效降解苯,当SPC和Fe2+浓度为10 mM时,苯在2 min内即降解完全。苯去除率随SPC和Fe2+投加量的增加而增大,但过量的SPC和Fe2+不利于体系...
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：169 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图３．１实验装置图??Ｆｉｇ．?３．１?Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ｄｅｖｉｃｅ??３．２．３分析方法
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后降解停滞存在显著差别。这是因为在Ｆｅ２＋催化ＳＰＣ体系中，１?ｍｉｎ后基本没有溶解态??Ｆｅ２＋和?Ｆｅ３＋?（图?４．３ｄ），不能催化?Ｈ２０２?产生?Ｈ０？。而在?ＣＩＡ－Ｆｅ２＋、ＯＸＡ－Ｆｅ２＋和?ＧＡ－Ｆｅ２＋??催化ＳＰＣ体系中，１?ｍｉｎ后体系中仍然存有大量溶解态铁离子（图４．３ａ？４．３ｃ），虽然Ｆｅ”??在１?ｍｉｎ内被迅速氧化为Ｆｅ３＋，但体系中存在的大量溶解性Ｆｅ３＋仍可通过一系列反应被??缓慢还原为Ｆｅ２＋（式４－１？４－４）。此外，有研究指出，Ｆｅｎｔｏｎ体系中，ＥＤＴＡ等螯合剂的??存在不仅改变了体系中铁溶解度，同时改变了体系的氧化还原电位［２４］。Ｈｕａｎｇ等［２５］也??研宄了?Ｆｅ３＋－Ｉ５ＤＤＳ催化Ｈ２０２体系中自由基的形成及双酚Ａ的降解，发现ＨＤＤＳ可以通??过改变体系的氧化还原电位强化Ｆｅ３＋－ＥＤＤＳ与Ｈ２０２反应，从而加强体系的氧化还原过??程。因此，推测本体系中，ＣＩＡ、ＯＸＡ和ＧＡ的存在也改变了体系的氧化还原电位，从??而促进了?Ｆｅ２＋／Ｆｅ３＋循环，持续催化Ｈ２０２产生Ｈ０＿，维持ｌｍｉｎ后苯的持续降解。??ａ?ｂ??２０?９?〇?２〇：严．务￣〇——？??—１．６－??°＇?－…－－〇?°?－－．．．．Ａ?ＣＴ?＾６?－??Ｂ?Ｇ??Ｉ?１２?Ｉ?§?１２＿?｜?气??．．．Ｏ．．．．Ｆｅ＂?１?Ｉ＃??ｇ?０．８?ｊ?｜?ｂ?０．８－??｜?ｊｉ?１??§０．４－?〇?０．４－??°?ｕ??〇
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国工业污染场地修复发展状况分析[J]. 王艳伟,李书鹏,康绍果,韦云霄,杨乐巍. 环境工程. 2017(10)
[2]我国地下水污染现状及修复技术进展[J]. 陶静,李铁纯,刁全平. 鞍山师范学院学报. 2017(04)
[3]复合型高锰酸钾缓释体原位修复土壤中三氯乙烯的中试实验[J]. 刘春骁,李云琴,周真明,李飞,邹景,苑宝玲. 华侨大学学报(自然科学版). 2017(04)
[4]微波强化过碳酸钠降解邻苯二甲酸二丁酯的研究[J]. 彭远锋,林亲铁,曾令泽,何晋勇,刘千钧,尹光彩,王孝武. 环境科学与技术. 2017(01)
[5]发达国家地下水修复技术现状及对我国的启示[J]. 文一,赵丹. 环境保护科学. 2016(05)
[6]Fenton试剂快速氧化处理事故场地地下水中的硝基苯[J]. 张丹,张旭,李广贺. 环境工程学报. 2016(07)
[7]多相抽提和原位化学氧化联合修复技术应用——某有机复合污染场地地下水修复工程案例[J]. 张晶,张峰,马烈. 环境保护科学. 2016(03)
[8]碳酸氢盐活化的过氧化氢:一种有机废水处理的新技术（英文）[J]. Ali Jawad,陈朱琦,尹国川. 催化学报. 2016(06)
[9]Enhancement of Fenton oxidation for removing organic matter from hypersaline solution by accelerating ferric system with hydroxylamine hydrochloride and benzoquinone[J]. Siwei Peng,Weijun Zhang,Jie He,Xiaofang Yang,Dongsheng Wang,Guisheng Zeng. Journal of Environmental Sciences. 2016(03)
[10]化学氧化技术在地下水修复中的应用[J]. 尹贞,廖书林,马强,张进锋,李月中,王庆国. 环境工程学报. 2015(10)
博士论文
[1]地下水中苯类有机污染的原位反应带修复技术研究[D]. 孙威.吉林大学 2012
硕士论文
[1]齐鲁石化公司地下水石油污染现状及污染模拟研究[D]. 高庆然.苏州大学 2007
本文编号：3512742
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：169 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图３．１实验装置图??Ｆｉｇ．?３．１?Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ?ｄｅｖｉｃｅ??３．２．３分析方法
?２０??Ｔｉｍｅ?（ｍｉｎ）??图３．９初始ｐＨ对Ｆｅ２＋催化ＳＰＣ体系中苯降解的影响??Ｆｉｇ．?３．９?Ｔｈｅ?ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｉｎｉｔｉａｌ?ｐＨ?ｏｎ?ｂｅｎｚｅｎｅ?ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ?ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ?ｉｎ?Ｆｅ２＇ｃａｔａｌｙｚｅｄ?ＳＰＣ?ｓｙｓｔｅｍ??（［Ｂｅｎｚｅｎｅ］。＝?１?ｍＭ，?［Ｆｅ２—］〇?＝?３?ｍＭ，?［ＳＰＣ］〇?＝?３?ｍＭ，Ｔ?＝?２０?土?０．５°Ｃ）??４０－?ｕｎａｄｊｕｓｔｅｄ??Ｉ?Ｘ＼?－〇—?ＰＨ＝３??／门?Ｃ）?ｐ］｜－９??ｆ?＼＼?ｚ，??ｉ?ｉ?Ｉ??Ｉ?？Ｖ、?１３———－—□??〇?－??０?６０?１２０?１８０?２４０?３００??Ｔｉｍｅ?（ｓ）??图３．１０初始ｐＨ对Ｆｅ２＋催化ＳＰＣ体系中ＨＯ＿强度的影响??Ｆｉｇ．?３．１０?Ｔｈｅ?ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｉｎｉｔｉａｌ?ｐＨ?ｏｎ?ｔｈｅ?ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ?ｏｆ?ＨＯ＇?ｉｎ?Ｆｅ２Ｔ－ｃａｔａｌｙｚｅｄ?ＳＰＣ?ｓｙｓｔｅｍ??（［Ｂｅｎｚｅｎｅ］。＝?１?ｍＭ，［Ｆｅ２ｌ］〇?＝?３?ｍＭ，［ＳＰＣ］〇?＝?３?ｍＭ，?Ｔ?＝?２０?士?０．５°Ｃ）??（２）无机阴离子对苯降解的影响??有研究表明无机阴离子对高级氧化体系中有机污染物去除有影响。＂肥〇１１等［５３］研究??发现浓度为０．６?Ｍ的ｃｒ会明显抑制直接红８１的降解
后降解停滞存在显著差别。这是因为在Ｆｅ２＋催化ＳＰＣ体系中，１?ｍｉｎ后基本没有溶解态??Ｆｅ２＋和?Ｆｅ３＋?（图?４．３ｄ），不能催化?Ｈ２０２?产生?Ｈ０？。而在?ＣＩＡ－Ｆｅ２＋、ＯＸＡ－Ｆｅ２＋和?ＧＡ－Ｆｅ２＋??催化ＳＰＣ体系中，１?ｍｉｎ后体系中仍然存有大量溶解态铁离子（图４．３ａ？４．３ｃ），虽然Ｆｅ”??在１?ｍｉｎ内被迅速氧化为Ｆｅ３＋，但体系中存在的大量溶解性Ｆｅ３＋仍可通过一系列反应被??缓慢还原为Ｆｅ２＋（式４－１？４－４）。此外，有研究指出，Ｆｅｎｔｏｎ体系中，ＥＤＴＡ等螯合剂的??存在不仅改变了体系中铁溶解度，同时改变了体系的氧化还原电位［２４］。Ｈｕａｎｇ等［２５］也??研宄了?Ｆｅ３＋－Ｉ５ＤＤＳ催化Ｈ２０２体系中自由基的形成及双酚Ａ的降解，发现ＨＤＤＳ可以通??过改变体系的氧化还原电位强化Ｆｅ３＋－ＥＤＤＳ与Ｈ２０２反应，从而加强体系的氧化还原过??程。因此，推测本体系中，ＣＩＡ、ＯＸＡ和ＧＡ的存在也改变了体系的氧化还原电位，从??而促进了?Ｆｅ２＋／Ｆｅ３＋循环，持续催化Ｈ２０２产生Ｈ０＿，维持ｌｍｉｎ后苯的持续降解。??ａ?ｂ??２０?９?〇?２〇：严．务￣〇——？??—１．６－??°＇?－…－－〇?°?－－．．．．Ａ?ＣＴ?＾６?－??Ｂ?Ｇ??Ｉ?１２?Ｉ?§?１２＿?｜?气??．．．Ｏ．．．．Ｆｅ＂?１?Ｉ＃??ｇ?０．８?ｊ?｜?ｂ?０．８－??｜?ｊｉ?１??§０．４－?〇?０．４－??°?ｕ??〇
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国工业污染场地修复发展状况分析[J]. 王艳伟,李书鹏,康绍果,韦云霄,杨乐巍. 环境工程. 2017(10)
[2]我国地下水污染现状及修复技术进展[J]. 陶静,李铁纯,刁全平. 鞍山师范学院学报. 2017(04)
[3]复合型高锰酸钾缓释体原位修复土壤中三氯乙烯的中试实验[J]. 刘春骁,李云琴,周真明,李飞,邹景,苑宝玲. 华侨大学学报(自然科学版). 2017(04)
[4]微波强化过碳酸钠降解邻苯二甲酸二丁酯的研究[J]. 彭远锋,林亲铁,曾令泽,何晋勇,刘千钧,尹光彩,王孝武. 环境科学与技术. 2017(01)
[5]发达国家地下水修复技术现状及对我国的启示[J]. 文一,赵丹. 环境保护科学. 2016(05)
[6]Fenton试剂快速氧化处理事故场地地下水中的硝基苯[J]. 张丹,张旭,李广贺. 环境工程学报. 2016(07)
[7]多相抽提和原位化学氧化联合修复技术应用——某有机复合污染场地地下水修复工程案例[J]. 张晶,张峰,马烈. 环境保护科学. 2016(03)
[8]碳酸氢盐活化的过氧化氢:一种有机废水处理的新技术（英文）[J]. Ali Jawad,陈朱琦,尹国川. 催化学报. 2016(06)
[9]Enhancement of Fenton oxidation for removing organic matter from hypersaline solution by accelerating ferric system with hydroxylamine hydrochloride and benzoquinone[J]. Siwei Peng,Weijun Zhang,Jie He,Xiaofang Yang,Dongsheng Wang,Guisheng Zeng. Journal of Environmental Sciences. 2016(03)
[10]化学氧化技术在地下水修复中的应用[J]. 尹贞,廖书林,马强,张进锋,李月中,王庆国. 环境工程学报. 2015(10)
博士论文
[1]地下水中苯类有机污染的原位反应带修复技术研究[D]. 孙威.吉林大学 2012
硕士论文
[1]齐鲁石化公司地下水石油污染现状及污染模拟研究[D]. 高庆然.苏州大学 2007
本文编号：3512742
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