臭氧结合钙基吸收多种污染物及副产物提纯的试验与机理研究
发布时间：2021-11-23 20:18
随着我国环境保护要求与标准的不断提升,火电行业及其大气污染控制倍受关注。臭氧多脱技术能够有效的进行多种污染物的协同脱除,对缓解日益恶化的环境问题有着重要意义。本文对臭氧实现多种污染物协同脱除的相关问题进行了试验与机理研究。其中主要包括：NO氧化产物与SO2的吸收、副产物处理、等离子体耦合催化剂对NO的氧化以及臭氧氧化多种污染物协同脱除中试试验。在实现了NO的高效氧化后,主要氧化产物NO2与S02的协同吸收成为整个多脱系统的重要环节。本文从热力学和动力学的角度进行了协同吸收的反应机理与吸收特性的模拟,试验验结果与模拟结果相吻合。当吸收的气体体积与浆液体积的比值M=2870时为临界状态,超过临界后pH值会迅速下降。这表明此时为吸收液完全消耗的临界状态。同时根据传质速率的计算,亚硫酸钠溶液受pH值影响强烈,而亚硫酸钙几乎不受其影响。分别采用三种吸收剂Na2SO3、Ca（OH）2和CaSO3进行吸收对比,对pH值、烟气组分、液气比等影响因素及液相的吸收产物进行了分析。结果表明,NO2吸收效率随S（IV）离子浓度的增加而提高,同时液相吸收的主要产物为NO2-。当pH<7时,Na2S03对N...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：173 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
目次
1. 绪论
1.1 引言
1.2 多种污染物协同脱除技术
1.2.1 固相吸附催化技术
1.2.2 液相吸收技术
1.2.3 综合型多种污染物脱除技术
1.2.4 国内外现行多脱技术
1.3 臭氧氧化多种污染物脱除技术
1.4 本文研究内容
2. 实验系统及方法简介
2.1 臭氧氧化多种污染物结合钙基湿法吸收以及副产物提纯系统
2.2 非热等离子体催化氧化试验系统
2.3 催化剂制备
2.4 催化剂表征
2.4.1 BET比表面积及孔结构
2.4.2 X-射线衍射(XRD)
2.4.3 扫描电镜(SEM)
2.4.4 程序升温还原(H_2-TPR)
2.4.5 X-射线光电子能潜(XPS)
3. 臭氧结合钙基湿法脱硫脱硝的理论分析
3.1 引言
3.2 热力学平衡分析
3.3 反应机理与吸收特性分析
3.4 吸收特性的动力学分析
3.5 小结
4. SO_2和NO_2湿法协同吸收及添加剂的开发
4.1 引言
4.2 三种吸收剂对NO_2的吸收效果
4.2.1 吸收效果对比
4.2.2 CaSO_3浓度对NO_2吸收的影响
4.2.3 PH对NO_2和SO_2吸收的影响
4.2.4 NO_2和SO_2协同吸收的相互影响
4.2.5 氧气量的影响
4.2.6 NO_2~-的影响
4.2.7 液气比的影响
4.3 各种添加剂在钙基液相吸收中的作用研究
4.3.1 金属盐添加剂的影响
4.3.2 非金属盐添加剂的影响
4.3.3 添加剂的损失
4.3.4 反应温度的影响
4.3.5 PH对添加剂辅助吸收的影响
4.3.6 SO_2的影响
4.3.7 O_2的影响
4.4 小结
5 NO_2吸收产物的分离与提纯试验研究
5.1 引言
5.2 亚硝酸钙提纯工艺
5.2.1 反应温度的影响
5.2.2 加热反应时间的影响
5.2.3 PH值的影响
5.2.4 副产物循环系统
5.3 臭氧氧化多种污染物结合钙基吸收以及副产物处理的方案
5.4 小结
6. 等离子体耦合钴钛催化剂氧化NO的试验研究
6.1 引言
6.2 等离子体单独氧化NO的试验研究
6.3 等离子体耦合不同载体的影响
6.4 焙烧温度影响
6.4.1 催化活性
6.4.2 催化表征
6.5 钴负载量的影响
6.5.1 催化活性
6.5.2 催化表征
6.6 等离子体耦合催化剂催化氧化NO的机理
6.7 小结
7. 瑞明5000Nm~3/h烟气臭氧多脱中试试验研究
7.1 背景介绍
7.2 中试方案及试验系统介绍
7.2.1 臭氧多脱技术中试方案
7.2.2 试验系统介绍
7.3 臭氧喷嘴数值模拟研究
7.3.1 EDC模型
7.3.2 臭氧喷射Fluent模拟
7.3.3 冷模试验
7.4 臭氧氧化多种污染物协同脱除中试验工况与结果
7.4.1 试验工况设计与现场数据
7.4.2 协同降解效果测试
7.5 经济性分析
7.6 小结
8. 全文总结及工作展望
8.1 总结
8.2 论文创新点
8.3 未来工作展望
全文参考文献
攻读博士期间的学术论文
作者简历
奖励荣誉
参与科研项目
参与工程项目
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国大气NH3和NOx排放的时空分布特征[J]. 李新艳,李恒鹏. 中国环境科学. 2012(01)
[2]脉冲电晕结合Ca（OH）2吸收法脱硫脱硝（英文）[J]. 黄立维,党永霞. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2011(03)
[3]Simultaneous oxidation of NO,SO2 and Hg0 from flue gas by pulsed corona discharge[J]. XU Fei,LUO Zhongyang,CAO Wei,WANG Peng,WEI Bo,GAO Xiang,FANG Mengxiang,CEN Kefa State key Laboratory of Clean Energy Utilization,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China.. Journal of Environmental Sciences. 2009(03)
[4]Mass transfer in the absorption of SO2 and NOx using aqueous euchlorine scrubbing solution[J]. DESHWAL Bal-Raj,LEE Hyung-Keun. Journal of Environmental Sciences. 2009(02)
[5]V2O5-CeO2/TiO2催化剂上低温氨选择性催化还原NO的性能[J]. 黄妍,童志权,伍斌,张俊丰. 燃料化学学报. 2008(05)
[6]光催化氧化脱除高浓度氮氧化物的实验研究[J]. 赵莉,赵毅,韩静,宋立琴. 化学学报. 2008(17)
[7]混合SNCR-SCR烟气脱硝工艺及其应用[J]. 李晓芸,蔡小峰. 华电技术. 2008(03)
[8]Simultaneous Oxidization of NOx and SO2 by a New Non-thermal Plasma Reactor Enhanced by Catalyst and Additive[J]. Heejoon KIM,韩军,Yuhei SAKAGUCHI,Wataru MINAMI. Plasma Science and Technology. 2008(01)
[9]Study on the removal of NOx from simulated flue gas using acidic NaClO2 solution[J]. Bal Rai Deshwal,Si Hyun Lee,Jong Hyeon Jung,Byung Hyun Shon,Hyung Keun Lee. Journal of Environmental Sciences. 2008(01)
[10]Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst[J]. LI Zhe SHEN Lin-tao HUANG Wei~* XIE Ke-chang Key Laboratory of Coal Science and Technology,Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China.. Journal of Environmental Sciences. 2007(12)
博士论文
[1]利用臭氧及活性分子协同脱除多种污染物的实验及机理研究[D]. 姜树栋.浙江大学 2010
[2]臭氧在烟气中氧化降解多种污染物的机理研究[D]. 温正城.浙江大学 2009
[3]直流电晕自由基簇射烟气中多种污染物脱除的机理研究[D]. 吴祖良.浙江大学 2006
[4]燃煤多种污染物一体化协同脱除机理及反应射流直接数值模拟DNS的研究[D]. 王智化.浙江大学 2005
[5]炉内高温燃烧两段脱硫的机理研究[D]. 程军.浙江大学 2002
硕士论文
[1]臭氧烟气多脱技术中SO2氧化脱除的试验研究[D]. 王静.浙江大学 2008
[2]高频介质阻挡放电产生臭氧的实验研究[D]. 张国平.浙江大学 2007
本文编号：3514579
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：173 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
目次
1. 绪论
1.1 引言
1.2 多种污染物协同脱除技术
1.2.1 固相吸附催化技术
1.2.2 液相吸收技术
1.2.3 综合型多种污染物脱除技术
1.2.4 国内外现行多脱技术
1.3 臭氧氧化多种污染物脱除技术
1.4 本文研究内容
2. 实验系统及方法简介
2.1 臭氧氧化多种污染物结合钙基湿法吸收以及副产物提纯系统
2.2 非热等离子体催化氧化试验系统
2.3 催化剂制备
2.4 催化剂表征
2.4.1 BET比表面积及孔结构
2.4.2 X-射线衍射(XRD)
2.4.3 扫描电镜(SEM)
2.4.4 程序升温还原(H_2-TPR)
2.4.5 X-射线光电子能潜(XPS)
3. 臭氧结合钙基湿法脱硫脱硝的理论分析
3.1 引言
3.2 热力学平衡分析
3.3 反应机理与吸收特性分析
3.4 吸收特性的动力学分析
3.5 小结
4. SO_2和NO_2湿法协同吸收及添加剂的开发
4.1 引言
4.2 三种吸收剂对NO_2的吸收效果
4.2.1 吸收效果对比
4.2.2 CaSO_3浓度对NO_2吸收的影响
4.2.3 PH对NO_2和SO_2吸收的影响
4.2.4 NO_2和SO_2协同吸收的相互影响
4.2.5 氧气量的影响
4.2.6 NO_2~-的影响
4.2.7 液气比的影响
4.3 各种添加剂在钙基液相吸收中的作用研究
4.3.1 金属盐添加剂的影响
4.3.2 非金属盐添加剂的影响
4.3.3 添加剂的损失
4.3.4 反应温度的影响
4.3.5 PH对添加剂辅助吸收的影响
4.3.6 SO_2的影响
4.3.7 O_2的影响
4.4 小结
5 NO_2吸收产物的分离与提纯试验研究
5.1 引言
5.2 亚硝酸钙提纯工艺
5.2.1 反应温度的影响
5.2.2 加热反应时间的影响
5.2.3 PH值的影响
5.2.4 副产物循环系统
5.3 臭氧氧化多种污染物结合钙基吸收以及副产物处理的方案
5.4 小结
6. 等离子体耦合钴钛催化剂氧化NO的试验研究
6.1 引言
6.2 等离子体单独氧化NO的试验研究
6.3 等离子体耦合不同载体的影响
6.4 焙烧温度影响
6.4.1 催化活性
6.4.2 催化表征
6.5 钴负载量的影响
6.5.1 催化活性
6.5.2 催化表征
6.6 等离子体耦合催化剂催化氧化NO的机理
6.7 小结
7. 瑞明5000Nm~3/h烟气臭氧多脱中试试验研究
7.1 背景介绍
7.2 中试方案及试验系统介绍
7.2.1 臭氧多脱技术中试方案
7.2.2 试验系统介绍
7.3 臭氧喷嘴数值模拟研究
7.3.1 EDC模型
7.3.2 臭氧喷射Fluent模拟
7.3.3 冷模试验
7.4 臭氧氧化多种污染物协同脱除中试验工况与结果
7.4.1 试验工况设计与现场数据
7.4.2 协同降解效果测试
7.5 经济性分析
7.6 小结
8. 全文总结及工作展望
8.1 总结
8.2 论文创新点
8.3 未来工作展望
全文参考文献
攻读博士期间的学术论文
作者简历
奖励荣誉
参与科研项目
参与工程项目
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国大气NH3和NOx排放的时空分布特征[J]. 李新艳,李恒鹏. 中国环境科学. 2012(01)
[2]脉冲电晕结合Ca（OH）2吸收法脱硫脱硝（英文）[J]. 黄立维,党永霞. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2011(03)
[3]Simultaneous oxidation of NO,SO2 and Hg0 from flue gas by pulsed corona discharge[J]. XU Fei,LUO Zhongyang,CAO Wei,WANG Peng,WEI Bo,GAO Xiang,FANG Mengxiang,CEN Kefa State key Laboratory of Clean Energy Utilization,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China.. Journal of Environmental Sciences. 2009(03)
[4]Mass transfer in the absorption of SO2 and NOx using aqueous euchlorine scrubbing solution[J]. DESHWAL Bal-Raj,LEE Hyung-Keun. Journal of Environmental Sciences. 2009(02)
[5]V2O5-CeO2/TiO2催化剂上低温氨选择性催化还原NO的性能[J]. 黄妍,童志权,伍斌,张俊丰. 燃料化学学报. 2008(05)
[6]光催化氧化脱除高浓度氮氧化物的实验研究[J]. 赵莉,赵毅,韩静,宋立琴. 化学学报. 2008(17)
[7]混合SNCR-SCR烟气脱硝工艺及其应用[J]. 李晓芸,蔡小峰. 华电技术. 2008(03)
[8]Simultaneous Oxidization of NOx and SO2 by a New Non-thermal Plasma Reactor Enhanced by Catalyst and Additive[J]. Heejoon KIM,韩军,Yuhei SAKAGUCHI,Wataru MINAMI. Plasma Science and Technology. 2008(01)
[9]Study on the removal of NOx from simulated flue gas using acidic NaClO2 solution[J]. Bal Rai Deshwal,Si Hyun Lee,Jong Hyeon Jung,Byung Hyun Shon,Hyung Keun Lee. Journal of Environmental Sciences. 2008(01)
[10]Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst[J]. LI Zhe SHEN Lin-tao HUANG Wei~* XIE Ke-chang Key Laboratory of Coal Science and Technology,Ministry of Education and Shanxi Province,Taiyuan University of Technology,Taiyuan 030024,China.. Journal of Environmental Sciences. 2007(12)
博士论文
[1]利用臭氧及活性分子协同脱除多种污染物的实验及机理研究[D]. 姜树栋.浙江大学 2010
[2]臭氧在烟气中氧化降解多种污染物的机理研究[D]. 温正城.浙江大学 2009
[3]直流电晕自由基簇射烟气中多种污染物脱除的机理研究[D]. 吴祖良.浙江大学 2006
[4]燃煤多种污染物一体化协同脱除机理及反应射流直接数值模拟DNS的研究[D]. 王智化.浙江大学 2005
[5]炉内高温燃烧两段脱硫的机理研究[D]. 程军.浙江大学 2002
硕士论文
[1]臭氧烟气多脱技术中SO2氧化脱除的试验研究[D]. 王静.浙江大学 2008
[2]高频介质阻挡放电产生臭氧的实验研究[D]. 张国平.浙江大学 2007
本文编号：3514579
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