非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al 2 O 3 催化剂去除甲苯
发布时间：2021-12-02 06:40
采用自制线管式介质阻挡放电反应器,针对非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al2O3催化剂对低浓度甲苯的去除开展研究。研究中制备了Mn/γ-Al2O3、Mn-Ce/γ-Al2O3、Mn-La/γ-Al2O3催化剂,从甲苯去除率、产物O3生成、COx选择性及其他副产物生成情况考察比较了空管放电、协同催化剂放电时催化降解甲苯性能,并对催化剂进行了BET、SEM、H2-TPR和ICP-OES表征研究。结果表明:稀土助剂的加入有助于提高甲苯去除率及降低程度,且La催化性能优于Ce.,当外加电压22 k V、气量6 L·min-1、甲苯初始浓度600 mg·m-3时,Mn-La/γ-Al2O3催化剂对甲苯去除率达到72.74%。H2-TPR结果表明,稀土助剂的加入提高了催化剂低温活性及储氧能力,添加La的效果优于Ce。催化剂有助于抑制...
【文章来源】：化工学报. 2017,68(07)北大核心EICSCD
【文章页数】：8 页
【图文】：
实验装置示意图
a的催化剂比表面积最小，表明助剂Ce和La也已经较好地负载于小球表面，最终增加了甲苯催化氧化的反应位，从而有效降解甲苯。表1不同催化剂的比表面积Table1BETsurfaceareaofdifferentcatalystsCatalystsBET/m2·g1γ-Al2O3296.1Mn/γ-Al2O3227.7Mn-Ce/γ-Al2O3225.3Mn-La/γ-Al2O3216.02.1.2催化剂的SEM表征为了观察活性组分在载体表面负载情况以及催化剂表面形貌，研究中选取了γ-Al2O3小球原样和较优Mn-La/γ-Al2O3催化剂进行了扫描电镜分析，结果如图2所示。从图2中可看出，未负载活性组分的γ-Al2O3小球表面有较多较大的凹陷处，而负载活性组分后，这些较大的凹陷被活性组分占据而呈现凸起状，从而增大了甲苯催化反应活性中心数量，有效提高甲苯催化氧化效率。2.1.3催化剂的H2-TPR表征通过H2-TPR（彼奥德电子，PCA-1200化学吸附分析仪）表征催化剂图2不同催化剂负载后的扫描电镜照片Fig.2SEMofdifferentcatalystsafterloadingonγ-Al2O3图3催化剂H2-TPR谱图Fig.3H2-TPRprofilesofcatalysts的氧化还原能力，结果如图3所示。可以看出，与单Mn催化剂相比，添加稀土助剂Ce、La后，还原峰向低温方向偏移，还原峰面积有所增加，表明稀土助剂的加入提高了催化剂的低温活性，增加了催化剂储氧量[28]。同时发现，与加入助剂Ce相比，加入助剂La后，还原峰温度进一步向低温移动且还原峰变得尖锐，说明助剂La的加入提高了催化剂低温活性，且提高了各活性组分的分散度，使还原性能趋向均一化[29]。2.1.4催化剂的ICP-OES表征为了准确测定催化剂上活性组分的实际含量，本试验选取催化效率
究中选取了γ-Al2O3小球原样和较优Mn-La/γ-Al2O3催化剂进行了扫描电镜分析，结果如图2所示。从图2中可看出，未负载活性组分的γ-Al2O3小球表面有较多较大的凹陷处，而负载活性组分后，这些较大的凹陷被活性组分占据而呈现凸起状，从而增大了甲苯催化反应活性中心数量，有效提高甲苯催化氧化效率。2.1.3催化剂的H2-TPR表征通过H2-TPR（彼奥德电子，PCA-1200化学吸附分析仪）表征催化剂图2不同催化剂负载后的扫描电镜照片Fig.2SEMofdifferentcatalystsafterloadingonγ-Al2O3图3催化剂H2-TPR谱图Fig.3H2-TPRprofilesofcatalysts的氧化还原能力，结果如图3所示。可以看出，与单Mn催化剂相比，添加稀土助剂Ce、La后，还原峰向低温方向偏移，还原峰面积有所增加，表明稀土助剂的加入提高了催化剂的低温活性，增加了催化剂储氧量[28]。同时发现，与加入助剂Ce相比，加入助剂La后，还原峰温度进一步向低温移动且还原峰变得尖锐，说明助剂La的加入提高了催化剂低温活性，且提高了各活性组分的分散度，使还原性能趋向均一化[29]。2.1.4催化剂的ICP-OES表征为了准确测定催化剂上活性组分的实际含量，本试验选取催化效率
【参考文献】：
期刊论文
[1]负载型催化剂联合低温等离子体去除甲苯[J]. 赵坤,党小庆,朱海瀛,秦彩虹,滕晶晶. 环境工程学报. 2016(07)
[2]介质阻挡放电-催化降解甲苯的研究[J]. 黄炯,叶代启,杨佘维. 华南师范大学学报(自然科学版). 2016(03)
[3]镧系元素改性TiO2催化剂的研究进展[J]. 王芳芳,郝露,徐山青,葛明桥. 化工新型材料. 2015(12)
[4]热处理温度对Ce掺杂TiO2光催化剂结构与性能的影响[J]. 樊国栋,王丽娜. 陕西科技大学学报(自然科学版). 2015(05)
[5]脉冲放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛、Cu/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛[J]. 董冰岩,施志勇,何俊文,王晖,周海金,张鹏,聂亚林. 化工进展. 2015(09)
[6]低温等离子体协同钒钛催化剂降解甲苯试验[J]. 梁文俊,王爱华,樊星,孙翰林,李坚,何洪. 北京工业大学学报. 2015(04)
[7]低温等离子体协同锰银催化剂降解甲苯[J]. 王爱华,樊星,梁文俊,孙翰林,李坚. 工业催化. 2015(01)
[8]吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究[J]. 王沛涛,何梦林,鲁美娟,黄荣,樊伟龙,吴军良,叶代启. 中国环境科学. 2014(12)
[9]氧化碳烟的MnOx（0.4）-CeO2催化剂表面活性物种研究[J]. 林俊敏,付名利,朱文波,叶代启. 分子催化. 2014(02)
[10]低温等离子体-催化协同净化有机废气研究进展[J]. 李国平,胡志军,李建军,杨振亚,何忠,王志良. 环境工程. 2013(03)
博士论文
[1]Mn/Ni/Cr基催化剂活性对低温等离子体催化氧化甲苯性能的影响[D]. 吴军良.华南理工大学 2014
硕士论文
[1]直流电晕低温等离子体协同催化降解低浓度挥发性有机废气的研究[D]. 赵业红.浙江大学 2016
[2]脉冲放电等离子体协同复合型催化剂去除甲醛的研究[D]. 施志勇.江西理工大学 2015
[3]催化剂成分对低温等离子体降解吸附态甲苯的影响[D]. 朱海瀛.西安建筑科技大学 2015
[4]介质阻挡放电—催化降解甲苯的产物分布及机理研究[D]. 黄炯.华南理工大学 2010
本文编号：3527926
【文章来源】：化工学报. 2017,68(07)北大核心EICSCD
【文章页数】：8 页
【图文】：
实验装置示意图
a的催化剂比表面积最小，表明助剂Ce和La也已经较好地负载于小球表面，最终增加了甲苯催化氧化的反应位，从而有效降解甲苯。表1不同催化剂的比表面积Table1BETsurfaceareaofdifferentcatalystsCatalystsBET/m2·g1γ-Al2O3296.1Mn/γ-Al2O3227.7Mn-Ce/γ-Al2O3225.3Mn-La/γ-Al2O3216.02.1.2催化剂的SEM表征为了观察活性组分在载体表面负载情况以及催化剂表面形貌，研究中选取了γ-Al2O3小球原样和较优Mn-La/γ-Al2O3催化剂进行了扫描电镜分析，结果如图2所示。从图2中可看出，未负载活性组分的γ-Al2O3小球表面有较多较大的凹陷处，而负载活性组分后，这些较大的凹陷被活性组分占据而呈现凸起状，从而增大了甲苯催化反应活性中心数量，有效提高甲苯催化氧化效率。2.1.3催化剂的H2-TPR表征通过H2-TPR（彼奥德电子，PCA-1200化学吸附分析仪）表征催化剂图2不同催化剂负载后的扫描电镜照片Fig.2SEMofdifferentcatalystsafterloadingonγ-Al2O3图3催化剂H2-TPR谱图Fig.3H2-TPRprofilesofcatalysts的氧化还原能力，结果如图3所示。可以看出，与单Mn催化剂相比，添加稀土助剂Ce、La后，还原峰向低温方向偏移，还原峰面积有所增加，表明稀土助剂的加入提高了催化剂的低温活性，增加了催化剂储氧量[28]。同时发现，与加入助剂Ce相比，加入助剂La后，还原峰温度进一步向低温移动且还原峰变得尖锐，说明助剂La的加入提高了催化剂低温活性，且提高了各活性组分的分散度，使还原性能趋向均一化[29]。2.1.4催化剂的ICP-OES表征为了准确测定催化剂上活性组分的实际含量，本试验选取催化效率
究中选取了γ-Al2O3小球原样和较优Mn-La/γ-Al2O3催化剂进行了扫描电镜分析，结果如图2所示。从图2中可看出，未负载活性组分的γ-Al2O3小球表面有较多较大的凹陷处，而负载活性组分后，这些较大的凹陷被活性组分占据而呈现凸起状，从而增大了甲苯催化反应活性中心数量，有效提高甲苯催化氧化效率。2.1.3催化剂的H2-TPR表征通过H2-TPR（彼奥德电子，PCA-1200化学吸附分析仪）表征催化剂图2不同催化剂负载后的扫描电镜照片Fig.2SEMofdifferentcatalystsafterloadingonγ-Al2O3图3催化剂H2-TPR谱图Fig.3H2-TPRprofilesofcatalysts的氧化还原能力，结果如图3所示。可以看出，与单Mn催化剂相比，添加稀土助剂Ce、La后，还原峰向低温方向偏移，还原峰面积有所增加，表明稀土助剂的加入提高了催化剂的低温活性，增加了催化剂储氧量[28]。同时发现，与加入助剂Ce相比，加入助剂La后，还原峰温度进一步向低温移动且还原峰变得尖锐，说明助剂La的加入提高了催化剂低温活性，且提高了各活性组分的分散度，使还原性能趋向均一化[29]。2.1.4催化剂的ICP-OES表征为了准确测定催化剂上活性组分的实际含量，本试验选取催化效率
【参考文献】：
期刊论文
[1]负载型催化剂联合低温等离子体去除甲苯[J]. 赵坤,党小庆,朱海瀛,秦彩虹,滕晶晶. 环境工程学报. 2016(07)
[2]介质阻挡放电-催化降解甲苯的研究[J]. 黄炯,叶代启,杨佘维. 华南师范大学学报(自然科学版). 2016(03)
[3]镧系元素改性TiO2催化剂的研究进展[J]. 王芳芳,郝露,徐山青,葛明桥. 化工新型材料. 2015(12)
[4]热处理温度对Ce掺杂TiO2光催化剂结构与性能的影响[J]. 樊国栋,王丽娜. 陕西科技大学学报(自然科学版). 2015(05)
[5]脉冲放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛、Cu/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛[J]. 董冰岩,施志勇,何俊文,王晖,周海金,张鹏,聂亚林. 化工进展. 2015(09)
[6]低温等离子体协同钒钛催化剂降解甲苯试验[J]. 梁文俊,王爱华,樊星,孙翰林,李坚,何洪. 北京工业大学学报. 2015(04)
[7]低温等离子体协同锰银催化剂降解甲苯[J]. 王爱华,樊星,梁文俊,孙翰林,李坚. 工业催化. 2015(01)
[8]吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究[J]. 王沛涛,何梦林,鲁美娟,黄荣,樊伟龙,吴军良,叶代启. 中国环境科学. 2014(12)
[9]氧化碳烟的MnOx（0.4）-CeO2催化剂表面活性物种研究[J]. 林俊敏,付名利,朱文波,叶代启. 分子催化. 2014(02)
[10]低温等离子体-催化协同净化有机废气研究进展[J]. 李国平,胡志军,李建军,杨振亚,何忠,王志良. 环境工程. 2013(03)
博士论文
[1]Mn/Ni/Cr基催化剂活性对低温等离子体催化氧化甲苯性能的影响[D]. 吴军良.华南理工大学 2014
硕士论文
[1]直流电晕低温等离子体协同催化降解低浓度挥发性有机废气的研究[D]. 赵业红.浙江大学 2016
[2]脉冲放电等离子体协同复合型催化剂去除甲醛的研究[D]. 施志勇.江西理工大学 2015
[3]催化剂成分对低温等离子体降解吸附态甲苯的影响[D]. 朱海瀛.西安建筑科技大学 2015
[4]介质阻挡放电—催化降解甲苯的产物分布及机理研究[D]. 黄炯.华南理工大学 2010
本文编号：3527926
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